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北京和上海空气中PM2.5理化特性研究

杨复沫，叶博明，贺克斌，马永亮，StevenH.Cadle,TaiChan,PatriciaA.Mulawa

清华大学环境科学与工程系，北京100084，中国环境科学与工程学院，同济大学，上海公关，中国通用汽车研究开发部，480-106-269，美国沃伦，MI48090-9055

写作于2004年5月25日；发表于2004年10月7日

摘要：

本文在北京和上海每周进行一次PM2.5的采样，对北京和上海的细颗粒物中地壳元素含量随时间的变化进行研究。

研究表明，北京和上海采集的颗粒物中，铝、硅、钙、镁、铁的含量变化相似。

北京PM2.5中地壳元素的平均浓度主要在0.27ug/m³~2.48ug/m³，这是上海的1.40~2.24倍。

比较两个城市，有一个明显的季节模式：

地壳元素的最高浓度在北京的春季和上海的冬天，和最低的浓度在两个城市的夏天。

在2000年，北京尘土飞扬，土壤尘对颗粒物的贡献率高达18.6%，超过冬天的2倍。

在北京密集沙尘事件的影响下，最高的细颗粒物浓度（37.8ug/m³）和质量百分比（41.6%）都在同一周出现。

北京减少沙尘暴才能降低颗粒物浓度。

建筑活动是对钙元素贡献值最大的源。

关键词：

矿物粉尘；相关性；地壳元素；时间变化；上海北京；

目录

摘要：

2

1简介4

2实验4

2.1采样地点4

2.2采样和分析5

3结果与讨论5

3.1地壳元素的质量浓度5

3.2地壳元素的时空变化7

3.3土壤尘9

3.4北京沙尘暴的影响因素11

4结论12

致谢12

1简介

矿物粉尘会产生重大的影响是因为大气的环流（Tegen等人，1996；Dentener等人，1996；杨等人，1996；Michel等人，2003）。

目前，亚洲的沙尘已经开始向美国北部转移（胡萨尔等人，2001；麦肯德里等人，2001；萼等人，2001）。

并且会在北美北极形成阴霾层（雷恩等人，1977）。

而地壳粒子通常大量附着于粗粒子，所以沙尘对此的影响是不容忽视的（胡萨尔等人，2001）。

关于地壳作用的部分，最好的办法是减少城市地区的空气细粒子。

这还需要在流行病学，颗粒物曝光和知名度的研究上来解释（威尔逊，2000年）降低PM2.5的效果。

2实验

2.1采样地点

在市区（北京车公庄和上海海南路）和住宅（北京清华大学和上海同济大学）对PM2.5进行采样。

北京的采样时间为1999年7月至2000年6月，上海的采样时间为1999年3月至2000年3月。

北京采样点距地面约3米，上海采样点距地面16-18米。

北京两个采样点间距离为10公里，上海两个采样点间距离为4公里。

北京是中国的首都，位于华北平原的西北边境。

在北纬，东经。

北京北部是蒙古沙漠，燕山山脉向东北，渤海是向东南160公里。

上海是坐落在长江口，北纬39°48′，东经度121°19′。

和中国东海杭州湾南部接壤。

上海北部，长江涌进中国东海。

北京具有显著的季风。

从11月至4月，当时的气流西北干燥，尘土飞扬，而在其他时间，当地风是温和的。

平均每年的总降水量，在北京是584毫米，而上海，年降水量为1040毫米。

另一方面，北京是很容易被自中国北方的区域和当地的土壤尘包括很多沙漠和干旱黄土土地影响。

上海很少由远距离运输的灰尘影响。

北京的PM浓度水平是上海的两倍左右。

例如，在1999年的TSP浓度北京和上海分别为364ug/m³和188ug/m³。

北京市政府发起清洁空气计划，1998年10月开始。

连同其他措施，以控制固定和移动源排放，建设、拆迁公司已要求从建筑面积控制灰尘。

但是，TSP和可吸入颗粒物仍然在较高水平，而气态污染物得到有效降低。

2.2采样和分析

每周（7天的集成）同时在每个站点采集PM2.5样品。

采样器是一种特殊的低流量装备，可对三种形态的PM2.5进行收集，在相同的流量0.41/min（气溶胶动力学，大学伯克利分校，加利福尼亚州）。

三个并行采样盒，单过滤器盒用于收集细颗粒物重量和元素分析，其孔径为47-毫米-直径。

筛选用的是（安阿伯，MI）铁氟龙膜过滤器（Teflonk＃R2PJ047），孔径为2微米。

PM2.5中元素（从铝到铀）的收集，用单过滤聚四氟乙烯膜，使用的标准方法是通过X射线测定荧光（XRF）（内华达州沙漠研究所，周和沃森，1994年）。

3结果与讨论

3.1地壳元素的质量浓度

图1比较五大地壳元素的平均含量在每一个城市的两个采样点。

采用发散系数（CD），selfnormalizing参数，测量五大地壳元素的平均含量在每一个城市的两个采样点的蔓延。

在两个采样点，调查的组件数量，和代表的化学成分为J和K的平均质量浓度（Wongphatarakuol等，1998;张和弗里德兰德，2000）。

日CD值在北京和上海分别为0.008和0.023。

零表示，他们的做法，在每个城市的两个站点是非常精细的，地壳物种相似。

鉴于数据的相似性，我们选择在每个城市的住宅采样点作进一步的分析，采样周期比在海南路（叶等，2003）长。

表1列出了在北京和上海的PM2.5地壳元素的每周一次的集中度统计数字。

还列出了洛杉矶1995年1月至1996年2月的比较这些元素在PM2.5的平均浓度（CA（Kim等，2000）。

在布里斯班的2年（1993年12月通过1995年11月）中，澳大利亚亚热带沿海城市，没有严重的大气污染问题（陈等，1997）。

PM2.5在北京和上海的地壳元素的浓度范围内具有可比性，虽然在北京的平均浓度分别1.40-2.24倍高于上海的平均浓度。

北京的平均浓度高于那些在洛杉矶测量的1.25-16.3倍。

在北京和上海的平均浓度均高于在布里斯班的一个量级（范围从22.6到41.7的因素）。

平均五个地壳元素，不计其氧化物，北京和上海的PM2.5质量分别占4.7％和5.2％。

这是洛杉矶（2.3％）和布里斯班（2.6％）的两倍左右。

地壳PM2.5质量浓度正常化表明，北京和上海之间的地壳元素的质量比是相似的（0.70-1.12），而北京和海外两个城市之间的，除镁外，所有比率明显比统一的更大（1.32-4.19）。

图1北京和上海两个站点地壳元素PM2.5的平均浓度比较

表1

在北京，上海，洛杉矶和布里斯班的地壳元素的质量浓度

元素

北京

上海

洛杉矶

布里斯班

平均值

最小值-最大值

平均值

最小值-最大值

Al

0.81±0.53

0.23-2.7

0.46±0.25

0.11-1.73

0.09

0.029

Si

2.48±1.57

0.73-8.6

1.26±0.75

0.24-5.01

0.21

0.08

Ca

1.21±0.52

0.38-2.2

0.54±0.34

0.12-2.06

0.07

0.029

Mg

0.24±0.11

0.08-0.52

0.19±0.11

0.04-0.59

0.12

_*

Fe

1.15±0.48

0.39-2.4

0.82±0.43

0.23-2.78

0.21

0.051

PM2.5

125

62.4

30.32

7.3

_*=没有数据

在四个城市的地壳元素中，虽然硅的浓度比布里斯本低得多。

据悉，但它仍是最丰富的元素。

北京每周测定的硅元素含量要高于布里斯班，浓度为7.3ug/m³，比PM2.5全年平均质量浓度还要高。

虽然硅每周的最低浓度比在北京的峰值低10倍多，但仍分别为2.5和8.1，仍比洛杉矶和布里斯班的平均浓度高。

钙是北京的第二丰富的地壳元素，而其他三个城市的第二丰富元素为铁（杨，2002年）。

北京建筑粉尘的指示元素已被确定为钙。

由于在采样期间，在北京和上海，包括道路和建筑都有很大的建筑活动，这很有可能是钙的一个重要来源。

富集因素钙与铝的计算使用的是北京大陆地壳的组成（中国环境监测中心，1990年）作为参考的地壳组成，钙被认为是丰富的。

北京的富集系数为7.8。

同样，在上海的超细碳酸钙颗粒富集系数为6.7。

支持这一假设，人为源添加到两个中国城市中的钙负担。

3.2地壳元素的时空变化

如图2所示，每周变化的取样位置，地壳元素与在北京和上海展出类似的情况。

它们的浓度差别很大，由于其低浓度，从所有季节的变化来看起来很小。

表2显示在整个研究期间，地壳物种浓度的相关系数。

高相关性表明，环境浓度控制了类似的进程（即气象学），要么有一个主导源（即土壤尘），要么有多个来源在同一个长期的时间模式。

如图3所示

（一），在地壳物种质量观察的城市有明显的季节性变化。

在北京，春季和夏季相比，所有的地壳元素都表现出他们的最高平均浓度，在秋季和冬季，地壳元素则处于中间水平。

这种变化可能是由于多种变化的发射率和季节性气象。

夏季浓度可以解释部分的事实，75%的湿沉积发生在夏季。

在北京春季和冬季的枯水季节这段时间的天气，主要是北亚洲季风。

增加风速在此期间可能会增加风吹的尘埃。

然而，1999年，风吹尘埃可能是减少北京因为表面常被冰覆盖在冬季的，这是近23年来最寒冷的冬天。

不同于其他地壳元素，冬季与秋季相比，钙和镁显示出了一些较低的平均浓度。

如前所述，钙是建筑尘埃，镁来自水泥粉尘（杨，2002）。

由于天气寒冷，建筑活动大幅减少，预期这将减少钙和镁粉尘的排放量。

这也是支持的事实，最高平均质量比浓度可吸入颗粒物发生在冬季（杨等人。

2002），其中建议扬尘（主要是粗PM）包括建筑尘埃的阻尼在这个时期。

图3

（二）比较季节变化钙硅和铝的质量比（钙/硅、钙、铝）。

北京，加利福尼亚州/硅和钙铝比在旱季为62%和53%，比夏季和秋季低。

冬季低是一致的。

而春季低，可能涉及到的沙尘暴。

春天是因为沙尘暴影响北京。

正如下面所讨论的，有几个沙尘暴增加浓度的地壳元素。

事实上，所有的地壳元素每周最高浓度发生在2000年4月20-27日。

图2北京（1999年7月1日–2000年6月8日）和上海（1999年3月20日–2000年3月27日）的地壳细元素每周系列浓度

（一）北京

（二）北京

元素浓度ug/m³元素浓度ug/m³

上海上海

图3北京和上海四季地壳元素钙硅和铝浓度变化

（一）和质量比

（二）

一个主要的沙尘事件发生于四月25日到26日。

其结果是，地壳元素浓度增加值为1.8（钙）、3.5（硅）。

所有的物种比其他矿物成分的浓度下降到非常低的水平（杨，2002）。

在上海，地壳元素浓度从夏季到冬季呈季节性的增加，春季浓度有有所下降。

虽然最高浓度的地壳元素出现在冬季，但它们的质量百分比最高的季节是春天。

上海在夏季还有丰富的降雨，50%降水在九月汛期。

梅雨期间（经常小雨）通常是从6月中旬到7月初，而在7月和9月飓风暴雨频繁。

此外，相对稳定的空气和更好的植被在夏季抑制发射和作为一个缓冲区分散的地壳颗粒物。

上海的冬季枯水季节，它也以亚洲偏北季风，预计将增加矿物质粒子。

这可以解释当时在上海的最高水平的精细地壳元素。

在上海，铝，硅，钙，铁每周最高浓度的出现在2000年3月20日–27一周的研究，第三个最大值出现在冬季周。

最高值分别为3.1–4.0。

虽然上海不受亚洲沙尘暴的严重影响的，但这些峰浓度可能是由于当地或区域的沙尘暴事件。

事实上，上海的沙尘天气在3月26日–28日。

每日环境可吸入颗粒物浓度，这是计算每天的空气污染指数（原料药）的可吸入颗粒物（网址：

//www.sepb。

cn），3月25日突然增加到328.3ug/m³，在接下来的2天则维持高水平（>150ug/m³）。

钙硅比和钙铝比，上海显示的季节性变化不大，这表明有影响的建设没有季节性，与北京不一样。

3.3土壤尘

通常情况下，有关土壤质量估计总结为主要与土壤有关的元素，添加这些化合物（即，氧化铝，二氧化硅，氧化钙，钾矿FeO，Fe2O3的，二氧化钛）的正常氧化物氧的重量和增加更正为其他化合物，如氧化镁，氧化钠，水和碳酸（马尔默等，1994）。

对于我们的研究中，往往低于检测限的为Ti，镁在土壤中的计算所取代。

平均而言，超过75％的钾溶于水，在北京和上海，这意味着钾的主要来源非土源。

土壤钾素可估计预期的K/Fe的比率为0.6，±0.2（卡希尔等，1986），北京和上海的地壳元素质量比分别为0.65和0.56（中国环境监测中心，1990年）。

因此，最终的土壤方程为其他化合物的氧化物质量的16％，可以理解为：

[颗粒物浓度]=2.20[Al]+2.49[Si]+1.63[Ca]+2.42[Fe]+1.93[Mg]

图4给出了在北京和上海重建土壤尘和颗粒物质量浓度的比价。

上海每周土壤尘浓度范围从4.2到37.8ug/m³，北京是从2.1至27.5ug/m³。

北京的年平均土壤质量浓度为13.1ug/m3，近上海的两倍（7.4ug/m³），而他们的质量百分比分别为11%和12%。

这些值大大高于那些美国从1988到1991在改善网络统计的数据：

除了高浓度的西南沙漠地区，一般小于1ug/m³（马尔默等人，1994）。

正如预期的那样，两地最低浓度土壤尘发生在夏季，而峰值出现在北京春季和上海的冬季。

在2000年的春天，北京土壤尘浓度受到沙尘暴影响，平均浓度为21.1ug/m³，占PM2.5质量的18.6%。

北京

上海

图4北京和上海的PM2.5浓度的变化。

由于受沙尘天气影响，所以当沙尘天气发生时，对样品进行了平均标记和日期标记。

估计其化学成分，使用校正因子浓度。

在99年9月24日前，北京其余所有样品的PM2.5的质量和成分比较平均（He等人，2001年）。

在上海，这是土壤颗粒物含量变化不大的一年。

这可以从土壤尘和颗粒物质量浓度之间的高相关性看出（r=0.88）。

而北京的情况，那里的土壤成分相差很大时，PM2.5浓度在70-160ug/m3；土壤贡献的PM2.5浓度不成比例的从低等到中等。

显然，导致PM2.5的高浓度发作的条件是不利于大量地壳粉尘的产生。

想必这些都是低反演，低风速事件。

大规模的光散射效率（微型和小型企业）的灰尘是大约四分之一的海盐、硫酸盐（李等人，1996）。

在此基础上，北京春天的细颗粒硫酸平均均方误差的细土尘约一半。

这表明，矿物粉尘浓度对于北京春季能见度是一个重要影响因素。

在上海，所有的季节土壤尘浓度都于硫酸浓度，因此他们对于能见度恶化的贡献少的多。

3.4北京沙尘暴的影响因素

如上所述，北京往往是受亚洲沙尘的影响。

在2000年春天，13个沙尘天气发生在北京，这是在过去10年来最差的频率和严重性。

张某等人（2003）曾研究这一时期的轨迹，并指出，有五个表面的轨迹，通过对北京的一般途径，其中蒙古的北部和南部的沙漠，主导尘土飞扬的日子。

在2000年4月6日，北京看到了最严重的不曾想到的数据，元素分析过滤器在采样时被毁坏。

4月25日，另一个强烈的数据席卷北京，造成日常生活问题。

在车公庄遗址，TSP和可吸入颗粒物浓度分别为1713和747ug/m³（杨，2002）。

在本节中我们探讨影响数值的矿物成分作用，是以北京为重点的沙尘事件，它发生在4月20日–4月27日这一周。

在DS和非DS时期之间的元素质量比的差异代表从DS事件的贡献。

图5是一周没有DS事件（4月13日至20日）的地壳元素质量比和上周（DW/LW）的主要地壳元素的质量比的图形比较。

锌也被列入非地壳元素作比较。

地壳的五大元素，DW/长波比从钙到铝从1.24至2.83不等。

这些计算机的比率增加了近两个因素，造成的4月25日的DS事件表明，每周铝和硅的浓度变化规律。

发现钙和铁受DS温和的影响。

土壤浓度最高（37.8ug/m³）和研究PM2.5质量的百分比（41.6％）都发生在DS一周。

这些都是其相应年度的3.6倍。

对于锌，其浓度水平相反的效果被发现。

正常化比率上升到84％，DS事件可能会引起每周地壳PM2.5的质量变化，因此本地不可控物种的贡献显著增加。

据指出，DS的影响进一步评估需要在高分辨率采样完成了1周的综合采样使用部分所掩盖。

尽管如此，在沉重的灰尘期间，韩国汉城，地壳元素的浓度和质量分数很高，与PM10、TSP的观察结果是一致的，但这些重金属污染略微下降（Choi等人，2001年）。

这是意料之中的，因为过程中的DS事件多风的条件，应引起本地的排放，尤其是亚微米粒子的快速分散。

这种期望进一步支持了在斯波坎，华盛顿期间被风吹起的DSS数量有限的研究中使用每小时质量浓度记录。

研究发现，风速增加的情况下，PM1浓度下降，而PM10，PM2.5浓度上升（Claiborn等，2000）。

Husar（2001年）的建议，类似的考虑可能适用从撒哈拉大沙漠和戈壁之间的转移，如灰尘的入侵。

本文不从背景方面看局部的灰尘量和运输量。

相反，在后续工作正在处理。

4结论

北京PM2.5主要的地壳元素（铝，硅，钙，镁，铁）年平均浓度为介于0.27ug/m³（镁）~2.48ug/m³（硅），这是上海的1.40–2.24倍。

这些元素都表现出季节性协变化。

在北京，所有的地壳元素浓度高峰在春季，而最低在夏季。

在上海，浓度的地壳元素高峰在夏季和冬季，而春天元素浓度与秋天一样。

钙在北京和上海含量丰富，这表明在两地大量的建筑拆除活动大增加精细钙颗粒的浓度，因此需要加以控制。

上海细土粉尘的年平均浓度（13.1ug/m³）是北京的近两倍，。

上海的土壤尘对于PM2.5的组成部分是一个相对稳定的贡献源，与周围的贡献比值为12％，在北京，虽然平均贡献率是相似的，但充满变数。

在北京尘土飞扬的2000年春季，土壤尘第二个最丰富的PM2.5成分占全部细颗粒的百分比多达18.6％，超过冬天的两倍。

最高的细颗粒物量（37.8ug/m³）和百分比（41.6%）都大规模发生在同一周，密集沙尘事件表明，北京的沙尘天气是PM2.5矿物成分的重要贡献源。

致谢

这项研究是由通用汽车公司资助。

作者要感谢张强先生和负责采样工作的人及新苗富。

谢谢燕云先生和戴安娜女士，他们帮助我在通用汽车中国办事处处理样品，并同与会者接口。

感谢博士朱迪思、C.Chow和她的同事，感谢他们及时的X射线荧光分析。