四川盆地东北部三叠系飞仙关组硫酸盐还原作用对.docx
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四川盆地东北部三叠系飞仙关组硫酸盐还原作用对
四川盆地东北部三叠系飞仙关组硫酸盐还原作用对
碳酸盐成岩作用的影响
黄思静1HairuoQing2胡作维1邹明亮1冯文立1王春梅1郜晓勇1王庆东1
(1.成都理工大学油气藏地质及开发工程国家重点实验室沉积地质研究院成都610059;
2.DepartmentofGeology,UniversityofRegina,ReginaSKCanadaS4S0A2)
摘要四川盆地东北部三叠系飞仙关组存在广泛的硫酸盐还原作用,同时地层中也存在锶含量异常高的成岩流体。
本文的研究表明:
热化学硫酸盐还原作用(TSR)和(或)细菌硫酸盐还原作用(BSR)造成的SO42-离子的消耗对成岩孔隙流体中SrSO4溶解度的改变是三叠系地层中高Sr成岩流体的形成机制之一,该机制使得孔隙流体从白云石化作用和碳酸盐矿物的新生变形作用中获得的Sr在流体中以高浓度的Sr2+形式存在,并使之在流体中极度富集,这也是四川盆地东北部三叠系地层中大型和超大型天青石矿床的形成机制之一。
H2S和CO2是硫酸盐还原作用的重要产物,不同温度条件下溶于水中的H2S和CO2,与不溶于水的气体分子之间的平衡反应
和
的平衡常数和吉布斯自由能增量计算表明,当温度从25℃升高至220℃时,两个反应的平衡常数分别大致从10增至240和从20增至500,两个反应的平衡常数都始终大于1,说明H2S和CO2更趋向于以气体形式存在,同时温度越高,系统中以气体形式存在的H2S和CO2会越多,溶解于水中的H2S和CO2会越少,因而在深埋藏的高温条件下,H2S和CO2对碳酸盐矿物的溶解能力可能相对很小。
相对低温的成岩环境、高温流体的向上和侧向运移、构造抬升、富氧流体与含有H2S流体的混合以及金属硫化物的沉淀是提高含H2S和(或)CO2流体对碳酸盐矿物溶解能力的五个途径。
因此,与较早成岩阶段相对浅埋藏环境的碳酸盐溶解作用有关的H2S和CO2流体可能与细菌硫酸盐还原作用(BSR)关系更为密切;断层或其它流体运移通道是高温含有H2S和CO2流体向上运移的基础条件,具有原生孔隙度和渗透率的礁、滩相高能沉积物也是流体发生侧向运移的先决条件;大幅度的构造抬升造成的地层温度降低是提高含H2S和(或)CO2地层流体对碳酸盐矿物溶解能力的重要因素,地壳抬升至近地表造成的古喀斯特作用也可以为H2S的氧化提供良好的地质环境。
在有关的勘探中我们应注意:
在断层等流体运移通道造成高温含H2S和CO2流体向上运移的条件下,与之有关的构造低点应该是我们的主要的勘探目标,在燕山运动导致的地层抬升并导致深部热流体降温的条件下,与之有关的构造高点应该是我们的主要的勘探目标,我们应进行分别对待。
关键词四川盆地东北部三叠系飞仙关组富锶成岩流体TSR与BSRH2S与CO2
第一作者简介黄思静男1949年出生教授博士生导师沉积地质学E-mail:
hsj@
中图分类号P618.130.2+1TE122.2+21文献标识码A
四川盆地东北部三叠系飞仙关组是近年来我国发现的重要天然气储集层和重点油气勘探地区[1,2]。
前人的研究[3~8]已证实硫酸盐还原作用、尤其热化学硫酸盐还原作用在地层中的广泛存在,人们正在探讨硫酸盐还原作用、尤其是热化学硫酸盐还原作用与四川盆地东北部三叠系飞仙关组储层发育的关系。
深埋藏条件下飞仙关组优质天然气储集层的形成机制是近年来人们讨论的热点之一,该领域集中了大量有关碳酸盐成岩作用的研究成果[1,2,8~14]。
人们已经认识到,滩相沉积环境和白云石化作用是四川盆地东北部三叠系飞仙关组优质储层形成的两个最为重要的条件,因而除沉积相研究以外,有关的白云石化机制研究[9~13]也为人们所高度关注;同时由于储层中碳酸盐矿物的溶解造成的储层孔隙增加也使得不少学者将注意力转向碳酸盐矿物的溶解介质和溶解机制[8,14]。
前人[12,13]的研究表明,飞仙关组成岩流体是一种高锶流体,已有的碳酸盐矿物的新生变形作用、白云石化作用都不能圆满解释该极度高锶流体的形成机制,三叠系飞仙关组地层中存在的硫酸盐还原作用是否也与高锶成岩流体有关;作为硫酸盐还原作用、尤其热化学硫酸盐还原作用主要产物的H2S和CO2是否在深埋藏条件下对碳酸盐矿物具有溶解能力,哪些物理化学机制和地质环境控制了含H2S和CO2流体对碳酸盐矿物的饱和度,在热化学硫酸盐还原作用(TSR)和细菌硫酸盐还原作用(BSR)两种机制中,谁提供的H2S和CO2在碳酸盐溶解中更为重要;构造作用和断层在流体运移和流体对碳酸盐矿物的饱和状况中具有何种意义。
这些问题的解决对于三叠系飞仙关组地层中优质储层分布方式的研究、进一步预测优质储层都具有非常重要的意义。
本文试图从地层中高锶成岩孔隙流体的形成机制、不同温度条件下溶于水中的H2S和CO2,与不溶于水的气体分子之间的平衡反应
和
的平衡常数和吉布斯自由能增量计算,探讨硫酸盐还原作用与三叠系飞仙关组地层中高锶成岩流体的关系和作为硫酸盐还原作用产物的H2S和CO2对碳酸盐矿物的溶解机制,以及相应的地质环境。
本文涉及的研究区位于四川盆地东北部的四川省宣汉县和重庆市开县境内的罗家寨构造,其地理位置、样品和实验方法参阅黄思静[12,13]的有关研究。
1硫酸盐还原作用与地层中高锶成岩孔隙流体的关系
四川盆地东北部三叠系飞仙关组成岩孔隙流体具有极高的锶含量[12,13],主要依据是碳酸盐成岩组分具有极高的锶含量,同时在各种碳酸盐组分中,沉积组分的锶含量显著低于成岩组分,同时随着碳酸盐岩中成岩组分的增加,其锶含量显著增加(图1)。
已报道的四川盆地东北部罗家寨构造飞仙关组微晶或泥晶灰岩的锶含量平均值为994×10-6;具粒屑结构的石灰岩(不同程度的含有亮晶胶结物等成岩组分)的锶含量平均值为2175×10-6,而完全作为成岩组分的亮晶方解石单矿物的锶含量则高达3400×10-6[12,13]。
从活跃的循环海水中沉淀的低镁方解石的锶含量大约是500×10-6[15],飞仙关组斑块状亮晶方解石胶结物高达3400×10-6的锶含量表明其沉淀于锶含量极高的孔隙流体,这在我们过去研究的西藏中生代、上扬子古生代的海相碳酸盐[16,17]中都难以见到,造成成岩孔隙流体中如此之高的锶含量可能与如下三个因素有关:
1)海相碳酸盐矿物的新生变形作用
锶作为钙的取代离子加入方解石或文石晶格中,由于锶的晶体化学习性,它更容易加入到文石晶格中[18],因而文石中锶的含量可高达7000×10-6~9000×10-6[19],当沉积碳酸盐矿物向成岩碳酸盐矿物转变的时候,这些锶将从晶体中排出,并进入到孔隙流体中。
如果成岩环境是近地表的开放环境,这些锶将难以保存在地层中。
2)白云石化作用
同样由于锶的晶体化学习性,它更容易取代碳酸盐矿物中的钙而难于取代镁,因而锶在白云石中的分配系数理论上只有方解石的一半,因而在方解石的白云石化过程中,最多可以有一半的锶进入到孔隙流体中,如果白云石化作用是在封闭系统中发生的,这些锶将进入到地层流体中。
3)与天青石的沉淀—溶解有关的平衡反应
与天青石沉淀—溶解有关的平衡反应为:
………………………………………………………….
(1)
该反应直接控制了天青石的溶解与沉淀。
在我们前边所讨论的使碳酸盐孔隙流体锶含量增加的各种因素中,碳酸盐矿物的新生变形作用和白云石化作用并不能完全解释四川盆地东北部飞仙关组地层中异常高的锶含量,因为这两个因素在如西藏中生代、上扬子古生代等海相地层中都不同程度的存在[16,17],但这些地层中却没有如此高的锶含量,其基本原因是:
当孔隙流体中Sr2+含量高到某一数值(流体中Sr2+含量的最大值)的时候,天青石的沉淀发生,流体中的Sr2+不再增加,但是如果系统中存在一个将SO42-还原的反应,反应
(1)将向左边移动,从而造成孔隙流体中异常高的锶含量。
因而硫酸盐还原反应在提高四川盆地东北部飞仙关组成岩流体锶含量中具有最为重要的作用。
这种硫酸盐还原作用是热化学硫酸盐还原作用(TSR)还是细菌硫酸盐还原作用(BSR),我们将在以后的有关质量平衡计算中获得更为具体的答案。
从我们已有的岩石组构信息(图1)来看,一些相对早期的方解石胶结物已经具有异常高的锶含量,在图1C中,粒屑灰岩锶含量的平均值已高达3100×10-6,其中的方解石胶结物显然应大大高于该数值,但组构显示这些方解石胶结物不可能都是在深埋藏条件下沉淀的,因而在热化学硫酸盐还原反应之前地层中应存在广泛的细菌硫酸盐还原作用。
由于四川盆地东北部还分布着世界上少见的大型和超大型天青石矿床[20~22],因而我们这里还必须对其成因有所交代。
天青石矿床的物质来源显然与三叠系地层中异常高的锶含量有关。
按照反应
(1),由于硫酸盐还原作用的存在,深部条件下可以有富锶流体而难于有天青石沉淀,因而我们也不可能在深埋藏的三叠系地层中发现有价值的天青石矿床。
有价值的天青石矿床应分布在近地表的三叠系地层中(在华蓥山帚状构造带,天青石矿床显然更多地分布在海相三叠系埋藏较浅的背斜核部),甚至更多地分布在潜水面以上,当极度富锶流体沿断层向上运移进入相对氧化环境时,反应
(1)向右边移动,并造成天青石沉淀和形成有价值的天青石矿床。
图1四川盆地东北部三叠系飞仙关组碳酸盐岩的显微照片
Fig.1ThinsectionphotomicrographsfortheFeixianguancarbonaterocks,Triassic,NESichuanBasinofChina
a:
微晶灰岩,样品中方解石含量95.5%,白云石含量4.5%,Sr含量1080×10-6,罗2井,3201.6m,单偏光;b:
含云粒屑灰岩,样品中方解石含量83.9%,白云石含量16.1%,Sr含量2200×10-6,罗6井,3926.0m,单偏光;c:
粒屑灰岩,样品中方解石含量96.2%,白云石含量3.8%,Sr含量3100×10-6,罗2井,3290.0m,单偏光;d:
粉晶白云岩中的亮晶斑块状方解石,亮晶斑块状方解石的Sr含量3400×10-6,罗2井,3285.9m,正交偏光。
所有照片对角线长均为3.75mm
2作为硫酸盐还原作用产物的H2S和CO2对碳酸盐的溶解作用
2.1溶于水中的H2S和CO2与不溶于水的气体分子之间的平衡反应
无论是热化学硫酸盐还原作用(TSR)还是细菌硫酸盐还原作用(BSR),H2S和CO2都是该过程最为重要的产物[23];人们对四川盆地东北部飞仙关组地层中的热化学硫酸盐还原作用进行了十分详尽和深入的研究[3~8],但其中有关热化学硫酸盐还原作用与优质白云岩储层形成机制的关系问题还需要进一步深入研究。
这里涉及的主要问题是在深埋藏相对高温条件下H2S和(或)CO2对碳酸盐的溶解问题。
由于作为气体的H2S和CO2都是中性分子,可以认为它几乎没有化学反应能力,在高温热液中H2S和CO2也主要以气体分子的形式存在而不以其水溶液形式存在,这里所涉及到的是如下两个平衡反应:
………………………………………………………………………….
(2)
…………………………………………………………………………….(3)
两个反应分别是溶于水中的H2S(即H2S(aq))和不溶于水的气体分子(即H2S(g))之间的平衡(反应
(2))以及溶于水中的CO2(即CO2(aq))和不溶于水的气体分子(即CO2(g))之间的平衡(反应(3)),两个反应都是可逆反应,我们可以通过化学热力学计算求得这两个反应在不同温度下的平衡常数KH2S和KCO2。
粗略的计算方法如下:
-ΔG0T=RTlnK
ΔG0T为不同温度时反应
(2)和(3)的吉布斯自由能增量;R为气体常数;T为热力学温度;K为平衡常数。
不同温度下反应
(2)和(3)的ΔG0T按如下方法近似计算:
ΔG0T=ΔH0–TΔS0
ΔH0和ΔS0分别为在标准状况下反应
(2)和(3)的焓变和熵变。
在25~220℃(按15℃的温度间隔)的温度范围内,由上面方法计算的
(反应
(2))和
(反应(3))在不同温度下的吉布斯自由能增量ΔG和平衡常数K如表1所示。
表1
(反应
(2))和
(反应(3))
在不同温度下的吉布斯自由能增量ΔG和平衡常数K*
Table1IncrementofGibbsfreeenergy(ΔG)andequilibriumconstants(K)
forthereactionsof
and
温度/℃)
25
40
55
70
85
100
115
反应
(2)
ΔG0T
-6.0
-7.3
-8.6
-9.8
-11.1
-12.4
-13.6
lnK
2.4
2.8
3.1
3.4
3.7
4.0
4.2
K
11.4
16.5
23.0
31.3
41.4
53.6
68.0
反应(3)
ΔG0T
-7.4
-8.8
-10.2
-11.5
-12.9
-14.3
-15.7
lnK
3.0
3.4
3.7
4.0
4.3
4.6
4.9
K
19.5
28.9
41.3
57.1
77.0
101.2
130.3
温度/℃
130
145
160
175
190
205
220
反应
(2)
ΔG0T
-14.9
-16.1
-17.4
-18.7
-19.9
-21.2
-22.5
lnK
4.4
4.6
4.8
5.0
5.2
5.3
5.5
K
84.8
104.1
125.9
150.4
177.6
207.5
240.2
反应(3)
ΔG0T
-17.1
-18.5
-19.9
-21.3
-22.7
-24.1
-25.5
lnK
5.1
5.3
5.5
5.7
5.9
6.1
6.2
K
164.7
204.6
250.4
302.3
360.7
425.5
496.9
*:
有关热力学数据,据文献[24,25]
计算结果表明,当温度从25℃升高至220℃时(四川盆地东北部三叠系飞仙关组地层所经历的最大古温度为223℃[26]),反应
(2)的平衡常数大致从10增至240,反应(3)的平衡常数大致从20增至500,两个反应的平衡常数都始终大于1,说明H2S和CO2更趋向于以气体形式存在。
同时温度越高,系统中以气体形式存在的H2S和CO2会越多,溶解于水中的H2S和CO2会越少(图2)。
实际上,在20℃左右的常温条件下,H2S和CO2也只是稍溶于水,1体积的水能溶解2.5体积H2S和0.9体积的CO2[27]。
在130℃时(可信的热化学硫酸盐还原作用(TSR)反应的最低温度为127℃[23]),溶解于水中的H2S和CO2大致都只有其常温下的1/8,因而在发生热化学硫酸盐还原作用的高温深埋藏环境中,H2S和CO2对碳酸盐矿物的溶解能力可能相对较小。
图225℃~220℃的温度条件下,溶于水中的H2S和不溶于水的气体分子之间反应的平衡常数与温度投点图(a)和溶于水中的CO2和不溶于水的气体分子之间反应的平衡常数与温度投点图(b)
Fig.2Equilibriumconstants(K)forthereactionsof
(a)and
(b)
asfunctionsoftemperature
2.2有利于提高H2S和CO2溶解能力的地质环境和地质过程
了解有利于提高H2S和CO2溶解能力的地质环境和地质过程可以帮助我们理解与之有关的次生孔隙发育机制。
根据前边的有关化学热力学计算结果,我们不难理解,如下几种地质环境和地质过程有利于提高H2S和CO2溶解能力。
1)相对低温的环境
由于相对低温的环境中,H2S和CO2在水中的溶解度更大,因而与之有关的流体的pH值更低。
如果是这样,造成碳酸盐矿物溶解的H2S和CO2可能更多地来源于细菌硫酸盐还原作用(BSR)而不是热化学硫酸盐还原作用(TSR)。
一些过去研究认为是大气水对碳酸盐矿物的溶解实际上可能与细菌硫酸盐还原作用(BSR)有关。
典型的实例是Melim等人[15]通过ODP计划对巴哈马地区新近纪碳酸盐成岩作用的研究。
他们的研究成果表明:
在与海水有关的埋藏成岩环境中同样会产生成熟的石灰岩,同时也会出现如铸模孔,文石的新生变形,块状方解石亮晶和方解石微亮晶等一些过去被用来判断大气水成岩作用的组构。
但氧同位素数据表明这些成岩蚀变只发生在海源孔隙水中。
造成海源流体对碳酸盐矿物不饱和并使之发生溶解的过程主要是有机物通过细菌被硫酸盐氧化的结果,这实际上就是细菌硫酸盐还原作用(BSR)。
2)深埋藏环境中高温流体的运移
深埋藏条件下流体的运移是提高其对碳酸盐矿物溶解能力最为有效的途径之一,实际上深埋藏条件下的热液体对碳酸盐矿物的溶解都发生在流体向上运移的通道(断裂或其它通道)附近,如加拿大大不列颠哥伦比亚省SlavePoint泥盆系储层的形成机制[28]。
我们可以这样设想,当含有H2S和(或)CO2的热流体(对相对深部地层而言,更多的可能来源热化学硫酸盐还原作用(TSR))沿断层向上运移的时候,由于温度的降低,即Δt的存在(图3),化学反应
(2)和(3)向左移动,流体对H2S和(或)CO2的溶解度增加,pH值降低,原来对方解石或白云石饱和或平衡的流体会变得不饱和,此时可能会造成相对浅部地层的方解石或白云石在埋藏条件下溶解,人们观察到的一些白云岩的深部溶解现象可能与之有关。
同时也说明,在作为热流体通道的断层附近,可能分布有质量较好的碳酸盐储层。
当然,流体侧向运移的前提是,必须存在原生孔隙发育、并具一定渗透率的岩石,因而滩相或礁相等高能环境中的粒屑灰岩(白云岩)或礁灰岩(白云岩)就成为成岩过程中次生溶蚀孔隙进一步发育的优势相。
由如果造作用提供的通道是流体运移并造成碳酸盐矿物溶解和储层形成的重要前提,川东北飞仙关组可能是像北美那样是构造控制下碳酸盐储层的热液改造,寻么与断层有关的构造低点[28]可能应该是我们的主要的勘探目标。
图3含有H2S和CO2的热流体向上运移和侧向运移并造成碳酸盐溶解和次生孔隙形成机制
示意图(该图参考了文献[29]的相关图件,但本文赋予了不同的含意)
Fig.3CreationofenhancedSecondaryporosityinthesubsurfacefromthedissolutionof
carbonatecementsasaresultofcoolinghydrothermalwithH2SandCO2
3)与构造抬升有关的降温过程
四川盆地东北部三叠系飞仙关组所经历的最大埋藏深度大致在7000m左右,时间大致在中侏罗世晚期,飞仙关组所经历的最大古地温大致在200℃左右(图4);燕山运动导致的地层抬升幅度接近3000m,由此造成飞仙关组地层的温度降低值超过60℃(图4)[30],该降温过程显然也会影响含有H2S和(或)CO2的热流体对碳酸盐矿物的饱和状况,与深埋藏过程中热流体向上运移的情况类似,流体对碳酸盐矿物(方解石或白云石)的溶解能力将增加,有关的机制仍受多种因素控制(另文探讨),但飞仙关组地层中一些与溶解作用有关的次生孔隙可能是在该时间段中形成的。
如果是这样,该构造层的面貌在次生孔隙形成中将具有较为重要的意义,与燕山运动有关的古隆起可能对碳酸盐岩的溶解作用和次生孔隙的形成具有一定的控制作用,与该构造层的面有关的构造高点应该是我们的主要的勘探目标。
4)富氧流体的介入
富氧流体的介入可能存在两种不同的机制,一是浅部富氧流体因对流向下运移与深部流体发生作用,二是深部流体向上运移并与浅部富氧流体发生作用,当然也可以是两种机制同时存在。
造成的结果是H2S氧化成硫酸等含氧酸并使其溶解能力大大增加。
有关的实例是Hill[31]对美国新墨西哥州东南部二叠系储层形成机制的讨论。
溶解作用发生在礁灰岩中,该文作者认为硫酸来自H2S与含氧的地下大气水的反应,而H2S则来自蒸发盐与烃类的反应。
因此,H2S一旦进入近地表的低温富氧环境,其对碳酸盐矿物的溶解能力会迅速增加。
图4四川盆地东北部坡2井埋藏史和古地温图(据文献[30])
Fig.4.Diagramshowingatypicalburialandpalaeo-temperaturehistoryconstructedfromWellPo2intheNESichuanBasin(fromCaietal.,2004)
因此,要进一步研究四川盆地东北部三叠系飞仙关组地层中硫酸盐还原作用与碳酸盐成岩作用的关系,必须对如下机制进行更为深入的研究:
如硫酸盐还原作用与富锶成岩流体间的定量关系,造成流体温度降低的机制是什么,温度差值(Δt)有多大,碳酸盐的饱和度的变化有多大,构造作用和断层在流体运移中具有何种意义,在热化学硫酸盐还原作用(TSR)和细菌硫酸盐还原作用(BSR)两种机制中,谁提供的H2S和CO2在碳酸盐矿物的溶解中更为重要。
这些对于四川盆地东北部三叠系飞仙关组地层中优质储层的形成和分布方式的研究、进一步预测优质储层都具有非常重要的意义。
5)金属硫化物的沉淀
要使含有H2S的流体的pH的降低并对碳酸盐的溶解能力增加的另一个可能的途径是金属硫化物有沉淀[23]。
贱金属和过渡金属硫化物也是硫酸盐还原过程的常见产物,如黄铁矿(或铁的其它硫化物),方铅矿和闪锌矿,由于金属硫化物水溶液的溶解度极低(如黄铁矿在50℃时的溶解度常数只有10-21.46,比方解石在同样温度条件下低11个数量级[32]),因此,Machel[23]曾经说过,二价金属离子(Me2-)与(S2-)接触的时候,数秒到数分钟内就可形成金属硫化物,H2S则马上因金属硫化物的沉淀而减少,提供贱金属的速度有多快,H2S减少的速度就有多快,提供贱金属的时间有多长,H2S减少的时间就有多长;另外,由于铁是在近地表和浅埋藏成岩环境下最丰富和最容易被还原的,因而铁的硫化物在BSR的环境中更为常见[23]。
然而值得注意的是,四川盆地东北部三叠系没有像其它发育有热化学硫酸盐还原作用的地方(如华南寒武系)[33]那样出现方铅矿和闪锌矿等层控贱金属矿床(反而出现了天青石矿床),这说明四川盆地东北部三叠系的成岩流体与铝硅酸盐地层关系甚少,深循环热流体没有或很少穿越铝硅酸盐地层,同时也说明四川盆地东北部三叠系是一个较为封闭的成岩系统,这与黄思静等(2006)研究中与深部流体有关的碳酸盐矿物具有非常低的锰含量是一致的[12],缺乏贱金属矿床的结果是地层中H2S含量更高,但H+浓度的升高和pH的降低可能有限,因为S2-没有因大量金属硫化物的沉淀而消耗。
3硫酸盐还原作用和白云石化作用之间的可能关系
尽管大量的研究已证实了川东北飞仙关组存在广泛的硫酸盐还原作用[3~8],飞仙组上部的相邻地层中广泛存在的硫酸盐和飞仙关组白云岩在锶同位素组成上也具有一定的相似性[12],但人们关注更多的是与硫酸盐还原作用有关的H2S等流体对碳酸盐矿物的溶解等问题,硫酸还原作用和白云岩化作用(和白云石沉淀)之间有无联系,人们并没有对此给予足够的关注。
硫酸盐在白云岩化过程中所扮演的角色存在很大的争论[34]。
新近的研究[35]表明,细菌硫酸盐还原作用(SO42-的移走)有助于白云石的沉淀;黄思静等的实验研究[36]也表明,硫酸盐的存在和溶解(SO42-的引入)会导致白云岩溶解速度的增加,在相对低温的条件下更是如此。
另外,在川东北飞仙关组的鲕粒白云岩在具
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