低温等离子体发生器工作参数优化图文精.docx

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低温等离子体发生器工作参数优化图文精

第29卷第14期农业工程学报Vol.29No.14

602013年7月TransactionsoftheChineseSocietyofAgriculturalEngineeringJul.2013

低温等离子体发生器工作参数优化

施蕴曦,蔡忆昔※,李小华,陈亚运,丁道伟

（江苏大学汽车与交通工程学院,镇江212013

摘要:

低温等离子体（non-thermalplasma,NTP发生器放电产生的活性物质可有效去除柴油机颗粒捕集器（dieselparticularfilter,DPF中沉积的颗粒物（particulatematter,PM,而发生器的工作参数直接影响活性物质的浓度,选取合适的工作参数有利于活性物质的产生。

该文以空气为气源,考察了放电区表面温度、放电电压、放电频率、空气流量4个因素对NTP发生器产生活性物质浓度的影响。

以O3质量浓度作为试验指标,进行了正交试验设计,并对试验结果进行单因素影响规律的分析、极差分析以及方差分析。

研究表明:

较低的放电区表面温度和放电频率有利于O3的生成,O3质量浓度随着空气流量的增大先升高后降低,随放电电压的变化没有明显的增减趋势;

放电区表面温度、空气流量为显著因素,放电电压和放电频率为不显著因素;各因素对试验结果影响的大小顺序为:

空气流量>放电区表面温度>放电频率>放电电压;NTP反应器产生活性物质的较优组合是:

放电区表面温度40℃、放电电压19kV、放电频率7kHz、空气流量5L/min。

研究结果对开发用于分解柴油机PM的NTP系统、优化NTP技术再生DPF的研究有重要的指导意义。

关键词:

柴油机,排放控制,臭氧,低温等离子体,颗粒捕集器

doi:

10.3969/j.issn.1002-6819.2013.14.008

中图分类号:

TK423文献标志码:

A文章编号:

1002-6819（2013-14-0060-07

施蕴曦,蔡忆昔,李小华,等.低温等离子体发生器工作参数优化[J].农业工程学报,2013,29（14:

60-66.

ShiYunxi,CaiYixi,LiXiaohua,etal.Optimizationofworkingparametersfornon-thermalplasmareactor[J].

TransactionsoftheChineseSocietyofAgriculturalEngineering（TransactionsoftheCSAE,2013,29（14:

60-66.（inChinesewithEnglishabstract

0引言

柴油机以其优越的燃油经济性和动力性,被广泛应用于工农业生产和交通运输等领域。

为了满足未来更为严格的排放法规,如何有效降低柴油机颗粒物（particulatematter,PM排放已经成为人们日益关注的问题[1]。

柴油机颗粒捕集器（dieselparticularfilter,DPF技术相对成熟,被认为是降低颗粒物排放最为有效的手段。

但随着PM捕集量的增加,DPF压降增加,达到一定程度后会影响发动机的正常排放,故DPF的关键问题为捕集器的再生技术[2-3]。

DPF的再生技术主要包括热再生、催化再生、连续再生等几类,国内外学者对此作了相关研究。

收稿日期:

2013-03-01修订日期:

2013-06-04

基金项目:

国家自然科学基金项目（51176067;教育部博士点基金项目（20113227120016;江苏省自然科学基金项目（BK2010330;江苏省高校优势学科建设项目（苏政办发〔2011〕6号

作者简介:

施蕴曦（1988-,女,江苏南通人,研究方向:

发动机工作过程及排放控制。

镇江江苏大学汽车与交通工程学院,212013。

Email:

shiyunxi880527@

※通信作者:

蔡忆昔（1957-,男,江苏昆山人,教授,博士生导师,研究方向:

发动机工作过程及排放控制。

镇江江苏大学汽车与交通工程学院,212013。

Email:

qc001@杨德胜等[4]研究了热再生技术,该技术一般要求温度达到600℃以上,故要求高功率的车载电源,且存在再生时加热不均等问题;王天友等[5]研究了催化再生技术,该技术要求燃油含硫量低于50ppm,国内柴油的硫含量较高,短期内无法满足该技术的要求;Triana等[6]研究了连续再生技术,先利用催化剂将柴油机排气中的NO转化为NO2,再利用NO2的强氧化性氧化PM,该技术对燃油含硫量要求较高,存在催化剂中毒而无法实现再生的问题。

传统的再生方法由于自身存在的缺点,使用均受到限制。

因此,研发适合国情的高效DPF再生技术是中国未来柴油机排放控制领域面临的一个重要的挑战和机遇。

低温等离子体（non-thermalplasma,NTP技术是一种新型的工业去污手段,所产生的活性物质可使常规条件下很难实现的化学反应得以启动,具有使用范围广泛、转化效率高、耗能低、无二次污染等优势,有可能成为一种新型的柴油机后处理技术手段[7-10]。

NTP再生DPF技术是近年来DPF再生方法研究的热点之一。

MasaakiOkubo等[11-14]将NTP发生器产生的活性物质喷入到排气管中DPF上游,通过监测DPF两端压差及对DPF的质量称量来判断DPF的再生效应,发现利用NTP技术在

第14期施蕴曦等:

低温等离子体发生器工作参数优化

61

温度为200℃时即可实现DPF再生。

GrundmannJ等[15-16]开展了平行板式NTP发生器分解柴油机PM的试验,利用X射线光电子谱（x-rayphotoelectronspectroscopy,XPS诊断技术探测PM的氧化分解过程,指出当温度<160℃时,NO2的氧化效果急剧减弱,温度>160℃时,NO2及O3对PM均有较强的氧化效果。

黄震[17]等开展了集成式NTP催化反应技术有效去除柴油机PM的试验工作,指出具有强氧化性的活性物质,如O、O3等,在215℃时即可有效氧化PM中的SOF和soot成分,使之转化为CO2和H2O。

综合国内外研究工作可以看出,NTP再生技术能够有效降低DPF再生温度,且不存在催化剂中毒现象,有效地避免了传统再生所面临的问题。

研究表明,NTP发生器产生的活性物质对DPF的再生起主要作用[18],故活性物质的高效产生,有利于促进DPF的再生。

而NTP发生器的工作参数直接影响活性物质的产量,故选取合适的工作参数尤为重要。

本文以空气为气源,对自行设计的同轴圆柱型INTP发生器进行试验,选取发生器放电电压、放电频率、放电区表面温度、空气流量4个因素,采用L16（45正交试验优选NTP发生器的工作参数,为NTP技术再生DPF的试验研究提供参考。

1NTP系统化学反应模型

空气经NTP发生器放电击穿后产生大量的活性物质（粒子、电子、光子、亚稳态分子等,其化学反应模型如下所示[19-21]

32233

eOeO（AeO（PO（P

u+

+→+∑→

++（1

32231eOeO（BeO（PO（D

u−+→+Σ→

++（2

4422eNeN（SN（S,D+→++（3

222N（A,BON2O+→+（4*233OOMOMOM++→+→+（5

222N（AONOO+→+（6

2NNONO+→（7

2NONOO+→+（832NONOO+→+（9232NOO2NO+→（1032NOONO+→（112OOMOM++→+（12

32OO2O+→（13

*32OO2O+→（14

32eOOOe+→++（15

放电过程中O3的合成,通常认为经过2个步骤。

第1步形成新生态的氧原子,如式（1、式（2和式（4所示。

其中式（1、式（2为电子撞击分子的反应,形成基态粒子O（3P和激发态粒子O（1D,式（4为亚稳态N2分子撞击O2分子生成O原子的反应。

第2步则为这些氧原子自由基参与三体反应合成臭氧,如式（5所示,M为参加反应的第3种物质。

NO2主要通过反应式（10和式（11生成,所需的NO和N2O由反应式（6~式（9提供。

当O原子浓度过高时,发生式（12~式（14的反应,对O3的生成起抑制作用。

研究表明,高能电子促进O3的生成,低能电子则参与O3的分解反应[22]。

实际所产生的O3是NTP反应器放电过程中O3合成与分解过程共同作用的结果。

2试验系统与方法

试验系统主要由NTP发生器、空气供给系统、温度测控系统、电学参数测量系统和气体测量装置组成,如图1所示。

NTP发生器为同轴圆柱结构,内电极为外径32mm的无缝不锈钢管;阻挡介质为内径36mm、壁厚2mm的石英管;外电极为轴向长度为100mm的不锈钢网,紧贴于石英管外壁;放电气

隙为2mm。

空气供给系统由空气压缩机、稳压筒、传输管路、控制阀和转子式流量计组成,流量计用于监测气体流量。

温度控制系统由水冷装置、风冷装置和温度测量装置组成。

其中,水冷装置包括水泵、传输管路和控制阀,管路中通以冷却水;风冷装置为冷却风机;温度测量装置采用美国雷泰公司生产的MX4红外测温仪,用于监测NTP发生器放电区表面温度,精度为±1℃,发光率为0.7。

电学参数测量系统由低温等离子电源、通电电路和美国泰克TDS3034B数字示波器组成。

其中,低温等离子电源采用南京苏曼电子有

限公司生产的CTP-2000K智能电子冲击机,

工作电压为0~25kV,频率为7~20kHz连续可调;电路中分压电容C1=47pf,C2=47nf,传输电荷测

量电容Cm=0.47μf;

TDS3034B示波器的采样频率为50MHz,输出波形平均次数设定为250次,利用美国泰克TekP6139A高压探头测取放电电压和放电频率。

气体测量装置采用美国INUSA公司生产的Mini-HiCon高浓度臭氧分析仪,用于检测O3的浓度,精度为0.1mg/L。

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a.试验现场a.Testingsite

b.试验系统示意图

b.Experimentalsystemsketch

图1试验系统Fig.1Experimentalsystem

试验时,调节流量控制阀,使空气流量稳定在

设定值。

打开低温等离子体电源,调节供电电压和

频率。

压缩空气经NTP反应器高压放电后,

产生活性物质。

由于活性物质的浓度受NTP反应器表面温度影响较大[23],可通过调节风机大小和冷却水的流量共同控制反应器表面温度。

3正交试验设计

3.1试验指标

空气经NTP反应器放电后产生大量的活性物质,其中O3和NO2是氧化PM的主要物质[11-13]。

试验表明,NO2产量远小于O3产量,且NO2与O3具有相似的变化规律[24],故试验选取O3质量浓度为衡量试验结果的指标,O3质量浓度越高,试验条件越好。

3.2试验因素及水平

试验选取NTP反应器放电区表面温度、

放电电压、放电频率、空气流量4个影响活性物质浓度的因素,根据试验经验和条件,对4个因素各选取4个水平,表1为因素水平表。

3.3正交表

试验选用正交表L16（45。

表1因素水平表Table1Factorsandlevels

水平Level

放电区表面温度A

Surfacetemperatureofdischargearea/℃

放电电压BDischargevoltage/kV

放电频率C

Dischargefrequency/kHz

空气流量DAirflow/（L·min-1

140（A117（B17（C13（D1

250（A218（B28（C25（D2

360（A319（B39（C37（D3

470（A420（B410（C49（D4

第14期施蕴曦等:

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4结果与分析

4.1单因素影响规律分析

按照各因素所取水平不同,将正交试验数据分成4组,求得各组O3质量浓度的算术平均值,并进行成组比较,得出NTP发生器放电区表面温度、放电电压、放电频率、空气流量对O3质量浓度的单因素影响规律。

4.1.1放电区表面温度对O3质量浓度的影响

放电区表面温度对O3质量浓度的影响如图2所示。

由图2可见,放电区表面温度由40℃升高到70℃时,O3质量浓度整体呈降低的趋势。

O3由于温度的升高会自行分解,其反应如式（18所示

233O2O⇔（16最终产生的O3是反应式（5、式（13~式（15和式（16共同作用的结果,且不同能量的电子对于O3的生成具有不同的效果。

至今为止,电子和臭氧分子的碰撞截面还没有一致的结果,还未能完全明确电子对于臭氧分子的分解过程。

当放电区表面温度从40℃升高到50℃时,O3质量浓度急剧下降。

此时,O3的热分解反应占主导作用。

而

在50℃到70℃范围内,

O3质量浓度先升高后降低。

可能是由于当放电区表面温度为60℃时,有利于O3生成的电子数量较多,此时O3的合成占主要作用。

从整体降低的趋势可知,较低的放电区温度有利于O3的产生,应尽量降低放电区的温度。

图2放电区表面温度对O3质量浓度的影响

Fig.2Influenceofsurfacetemperatureofdischargeareaon

themassconcentrationofO3

4.1.2放电电压对O3质量浓度的影响

放电电压对O3质量浓度的影响如图3所示。

由图3可见,放电电压由17kV升高为20kV时,O3质量浓度在3.5~3.8mg/L的范围内变化,整体趋势较平稳。

可见,在所选择的电压范围内,O3

的合成作用与分解作用相当,可根据实际条件来选择放电电压。

图3放电电压对O3质量浓度的影响Fig.3Influenceofdischargevoltageonmass

concentrationofO3

4.1.3放电频率对O3质量浓度的影响

放电频率对O3质量浓度的影响如图4所示。

由图4可见,放电频率由7kHz上升为10kHz时,O3质量浓度呈先降低后趋于平缓的趋势。

随着放电频率的升高,放电区表面温度升高,折合电场强度降低。

温度的升高促进了O3的热分解,折合电场强度降低使得促进O3生成的高能电子数量减少,所以O3质量浓度下降。

放电频率继续升高,折合电场强度降低趋缓,所以O3质量浓度的降低趋势平缓。

图4放电频率对O3质量浓度的影响Fig.4Influenceofdischargefrequencyon

massconcentrationofO3

4.1.4空气流量对O3质量浓度的影响

空气流量对O3质量浓度的影响如图5所示。

由图5可见,空气流量由3L/min升高为9L/min时,O3质量浓度呈先升高后降低的趋势。

当空气流量小于5L/min时,随着空气流量增加,O2分子数量增多,反应式（1、式（2所示

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的反应加强,为三体碰撞提供了更多的O原子,反应式（5加强,O3质量浓度升高。

当空气流量大于5L/min时,随着流量的增大,过高O原子浓度反而抑制了O3的生成,所以O3质量浓度降低。

图5空气流量对O3质量浓度的影响

Fig.5InfluenceofairflowrateonmassconcentrationofO3

4.2极差分析

正交试验结果的极差分析如表2所示。

由表2可知,各因素对O3质量浓度影响的大小顺序为:

空气流量>放电区表面温度>放电频率>放电电压;生成O3质量浓度最高的试验条件即最优组合为:

放电区表面温度40℃、放电电压19kV、放电频率7kHz、空气流量5L/min。

4.3方差分析

正交试验结果的方差分析如表3所示。

由表3可知,各因素对O3质量浓度影响的大小顺序为:

空气流量>放电区表面温度>放电频率

>放电电压,与极差分析结果一致。

其中放电区表面温度、空气流量的显著性水平α<0.05,为显著因素,放电电压和放电频率为不显著因素。

表2正交试验极差分析

Table2Rangeanalysisoforthogonaltest

试验号Testnumber

A/℃B/kVC/kHz

D/（L·min-1臭氧质量浓度Mass

concentrationof

O3/（mg·L-1

14017734.6

24018855.1

34019975.2

440201094.9

55017893.3

65018

774.4750191054.3

85020

930.796017953.91060181031.6116019794.7126020874.31370171073.4147018993.6157019831.4167020754.1km119.815.217.8

8.3

km212.714.714.117.4km314.515.613.417.3km4

12.5

14.014.216.5

Rm1.80.41.12.3优水平

OptimumlevelA1B3C1D2

主次因素

Primaryand

secondaryfactors

D,A,C,B注:

kmn表示m因素n水平下O3浓度的和,Rm表示m因素的极差。

Notes:

kmnissumoftheconc-entrationofO3ofnlevelofmfactor,Rmistherangeofmfactor.

表3正交试验方差分析

Table3Varianceanalysisoforthogonaltest

方差来源Soruceofvariation列偏差平方和SjColumnerrorsumofsquares自由度fDegreeoffreedom均方和MeansumofsquareF值

显著性水平α

Levelofsignificance

A8.69232.8976.702<0.1

B0.35730.1190.275>0.25

C2.94730.9822.272>0.25

D14.53234.84411.205<0.05误差

1.29730.432--

注:

F0.05（3,3=9.28;F0.1（3,3=5.39;F0.25（3,3=2.36。

确定最优组合时,选取显著因素的优水平。

对

于不显著因素,可结合实际试验选取适当水平。

结合表2和表3可知较优组合为:

放电区表面温度40℃、放电电压19kV、放电频率7kHz、空气流量5L/min。

5验证试验

为进一步考察各因素最优组合的可靠性和稳定性,按较优组合进行验证试验。

较优组合条件下测得的O3为5.4mg/L,大于正交试验任一试验结

果,故该较优组合可靠且稳定。

6结论

本试验研究以空气为气源,考察NTP反应器放电区表面温度、放电电压、放电频率、空气流量4个因素对活性物质浓度的影响。

1O3质量浓度随放电区表面温度的升高整体呈降低趋势,随放电频率的升高先降低后趋于平缓。

所以较低的放电区表面温度和放电频率有利于O3的生成。

随着空气流量的增大,O3质量浓度呈

第14期施蕴曦等：

低温等离子体发生器工作参数优化65先升高后降低的趋势。

放电电压的变化对O3质量浓度的影响相对较弱，没有明显的增减趋势。

2）4个因素对臭氧质量浓度影响的大小顺序为：

空气流量＞放电区表面温度＞放电频率＞放电电压。

其中放电区表面温度、空气流量为显著因素，放电电压和放电频率为不显著因素。

3）通过正交试验分析结果，得到NTP发生器产生活性物质的较优组合：

放电区表面温度40℃、放电电压19kV、放电频率7kHz、空气流量5L/min。

经试验验证，该较优组合条件的O3质量浓度为5.4mg/L，大于正交试验任一试验结果，该较优组合可靠且稳定。

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