第七章气固相催化反应固定床反应器.docx
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第七章气固相催化反应固定床反应器
第七章:
气固相催化反应固定床反应器
7.1流体在固定床内的传递特性
1.床层空隙率与流体的流动空隙率:
(利用BBppvvwρ=ρ=
111P
BBBP
VVρερ=
=-
=-=-空隙体积颗粒体积
床层体积床层体积
P
B
ρρ分别是颗粒密度和颗粒的堆积密度。
2.颗粒的当量直径a.体积当量直径(Vd3
/1S
vV6(
dπ
=d6
1V(3
vsπ=
式中SV为颗粒的体积。
b.面积当量直径(ad2
/1S
aS
(
dπ
=dS(2
asπ=
式中SS为颗粒的外表面积。
c.比表面积当量直径(Sd
即与颗粒具有相同比表面积的球体直径S
S
V
SS
V6
S
6d==
d6R
3VSS(s
s
sv=
=
=
V
S为单位颗粒体积具有的外表面积。
d.对混合粒子的平均直径∑=
d/x(1di
i
m
i
x是直径为i
d的粒子的质量分率。
3.流体通过床层的压降a.床层的当量直径
V
B
B
e
S
1(4
4
d⋅ε-ε
==浸润周边
截面积
由于S
Vd
6S=
S
B
B
e
d
1(32
d⋅ε-ε
⋅
=
∴(可见朱炳陈P109
b.床层压降由化工原理中的结果
g
2
e
2
u
d
dl
dpρ⋅
λ=
-7.1—7
式中的u为实际流速、若um为空塔流速,则:
BmBm/uuuuε=⇒ε⋅=
将ed,u,代入7.1—7式中
3
B
B
Sg2
m1dudl
dpεε-⋅ρλ'=-7.1—8式中λ=
λ'4
3为摩察系数与eR有关。
1(3ud2udRBggmSg
geeε-μρ=
μρ=
令
1(udRBggmSemε-μρ=为修正雷诺数
测得:
75.1R150em
+=
λ'
则3
B
BSg2
mem1du75.1R150
(dldpεε-⋅ρ+=-(厄根公式7.1—10当压降较低时,则
3
B
BSg2
mem1du75.1R150(Lpεε-⋅ρ+=∆-7.1—11
7.2固定床催化反应器的设计
7.2.1气固催化固定床反应器的基本类型和特点
1.绝热式气固催化反应器主要用于放热反应a.单段绝热反应器如甲烷化炉,低变炉等,适合反应物浓度较低和反应热较小的体系。
B.多段绝热催化反应器(a多段间壁换热式催化反应器
换热时X,
T↓不变
换热时↓↓X,T
不变,XT,但由于冷激气中含有辅助反应组合,如:
CO变换用水蒸气或软水冷激;SO2氧化时用空气冷激等。
采用不同的段间换热方式,最终转化率的高低顺序为对X,非原料气冷激>间接换热>原料气冷激
2.连续换热反应器
a.内冷自热式,如并流三套管氨合成塔
并流三套管氨合成塔及温度变化示意图
图7-8双套管并流式反应器及床层温度分布
b.外冷列管式
外冷指冷介质在管外,列
管指催化剂装在一组管子
中如:
甲醇合成塔,萘气
化制邻苯二甲酸酐等。
7.2.2气—固催化固定床反应器的数学模型
1.模型
a.非均相模型
考虑催化剂颗粒内外传质传热对反应的影响。
b.拟均相模型
对化学动力学控制的催化反应,可以忽略传递对反应的影响,即认为催化剂表面及内部的温度,浓度同气流主体完全相同,反应过程的计算如同均相反应,这种不考虑传递对反应速率影响的模型就称为拟均相模型。
c.一维模型
只考虑沿气体流动方向上的浓度差与温度差,垂直于流向的浓度及温度分布可忽略不计。
d.二维模型
同时考虑轴向及径向上的浓度及温度分布。
注意:
非均相与拟均相是对催化剂颗粒内外气体混合物的浓度及温度分布的处理方法,而一维与二维模型是对反应器内气流主体中的浓度及温度分布的处理方法。
7.2.2采用一维拟均相流动模型对反应器的设计计算
1.一维拟均相理想流动模型基本假定:
a.均相b.平推流
c.径向位置温度、浓度一致(不随r变基本方程
(1动量衡算方程(即厄根方程
3
B
BSg2
mem1du75.1R150
(dldpεε-⋅ρ+=-(2物料衡算方程入-出=反+积
0dV1(R(dFF(FRBAAAA+ε--=+-dlAdVtR=A0A0mtA
0AAdXCuAdX
FdF-=-=
dl1(R(AdFBAtAε--=-∴dl1(R(AdX
CuABAtA
0A0mtε--=
A0mBAA
Cu
1(R(dl
dXε--=
(2热量衡算方程
流入-流出+反=导出+积累流入=GCPT流出=GCP(T+dT
反=dl1(R(AH(BAtε--∆-导出dldTT(htw0⋅π-=
h0—床层对器壁的给热系数⋅⋅sm/J2
℃
dldTT(hdlA1(R(H(dTT(GCTGCtW0tBAPP+⋅π-=ε--∆-++-
注意:
gtmAuGρ=
]dlTT(dh4
1(R(H[(Cu1dl
dTwt
0BAP
gm--ε--∆-ρ=
边界条件0A0TT,
0X,
PP,
0L====
2.等温反应器的计算
0dl
dT=
(反应速率常数k为定值
出口压力3
B
BSg2
mem01du75.1R150
(LPPεε-⋅ρ+-=床层高度(由
0A0mBACu
1(R(dl
dxε--=
⎰-ε-=
⎰=A
x0
AA
B
0A0mL
0
R(dx
1CudlL
式中C(kfR(ASAη=-
工业上等温操作很难实现原因如下:
0dl
dT=则
dl
h4dx
(dCuTh4
R((d1(TT0A
t0A0m0
AtBW⋅∆H--
=-∆H-ε--=
由于X随l不是线性变化,因此床壁温度沿床高亦非线性变化,而需按一定的规律加以改变,因此实际上很难做到。
3.单层绝热床的计算绝热操作时的数学模型
3
B
B
Sg2
mem
1du75.1R150(
dl
dpεε-⋅ρ+=-0
A0mBAA
Cu
1(R(dldXε--=
7.2—5
P
gmBACu
1(R(H(dl
dTρε--∆-=
7.2—6
边界条件00APP,
TT,
0x,
0L====
其解为:
L1du75.1R150(
PP3
B
BSg2
mem
0⋅εε-⋅ρ+-=7.2—7λ=ρ∆H-≈
ρ∆H-=
⇒
P
g0
Am
Pg0
m0AA
CC(uCu(Cdx
dT5
2.762.7——
7.2—8
λ称为绝热温升在一定工况下近似为常数。
xx(TT0AA0-λ+=
由(7.2—5
⎰-ε-=
A
x0
AA
R0A0m
R(dx
1(CuL
x,C(fe
kRA0ART
/E0-η=
λ的物理意义:
(由xx(TT0AA0-λ+=知,当1x,
0xA0A==时
λ=-=∆0maxTTT
4.多段绝热反应器的计算最优的进出口T,x
目标函数为催化剂装填量最小。
对第I段反应床
⎰∑ε-=
∑=⎰-ε-=⎰ε-==Aif
AiAif
AiAif
Aixx
B0A0RiRxx
AA
B0A0xx
B0A0mtitRi
1(CVVVR(dx
1(CV1(CuALAV令
0xV,
0TVi
Ri
R=∂∂=∂∂
求得:
iiT,x使RV最小
]
R(dx
R(dx
R(dx
R(dx
R(dx
[x1FxVAnf
Anf
1i(A0
1i(AAif
Aif
2A20
Af
1A10
Axx
AA
xx
AA
xx
AA
xx
AA
xxAA
if
B
0Aif
R=⎰-++⎰-+⎰-+⎰+-+⎰-∂∂⋅
ε-=
∂∂++
由于间接换热
01i(AAifxx+=所以
0]R(1R(1
[
1FxV0
1i(Aif
AB0
Aif
R=--
-ε-=
∂∂+
即01i(AifAR(R(+-=-(条件式I用于确定后一段的入口温度(即各段入口的最优温度
对Tif求导
⎰
⎰
⎰
⎰
=∂-∂⋅ε-=
-∂∂
⋅
ε-=
+-+
+-∂∂
⋅
ε-=
∂∂Aif0
AiAif0
AiAif0
Aif1A10
AxxA
if
AB
0AxxAA
if
B0
AxxAA
xxAA
ifB0
AifR0
dx
T]R(1[
1F
R(dx
T1F]
R(dx
R(dx
[T1FTV
按积分中值定理有
⎰
=∂-∂-=∂-∂=Aif
AiAm
A
xxxx
ifA0AiAifA
if
A0]T]R(1[
[
xx(dx
T]R(1[
即在0Aix和Aifx之间必有一点使
0T]
R(1
[
if
A=∂-∂或者说各段入口操
作点位于最佳温度曲线的低温一侧,而出口位于高温一侧,并满足此式,将上式进一步写成
⎰
⎰⎰
=∂-∂+∂-∂=
∂-∂Aif
AiAifAim
AixxxxA
if
Axim
xA
if
AA
ifA0
dx
T]R(1[dxT]R(1[dxT]R(1[
即⎰
⎰
∂-∂=
∂-∂-
Aim0
AiAif
Aim
xxxxAif
AA
if
Adx
T]R(1
[
dx
T]R(1
[
上式称为条件式II
用于确定各段最优出口浓度Aix各段T,x的确定
a.根据初始气体组成,动力学参数(E1,E2及热力学参数(KP=f(T作出整个反应过程的平衡线及最佳温度曲线b.根据起始活性温度确定T10c.由f11010xT,
x确定第一出口转化率和条件(
d.由f1x及条件(I确定第二段入口温度20T
本章重点
1.拟均相一维模型
2.三段间壁段间换热绝热式反应器的T—x图3.绝热温升
4.最优化iiT,x使RV最小。
7.3固定床反应器模型评述
7.3.1一维拟均相非理想流动模型
物理模型
基本假定:
在一维拟均相模型上加了一个轴(逆向向涡流扩散数学模型
1.动量衡算方程:
即厄根方程
3
B
B
Sg2
mem
1du75.1R150(
dl
dpεε-⋅ρ+=-2.物料衡算方程
对RdV微元衡算:
入-出=反+积
dl
A1(R(]
dl
dCEAdFF[]dll
CC[dl
dEAFtBAA
z
tAAAAz
tAε--=++-∂∂+
+
由AtAdCuAdF=代入上式,得:
R(1(dl
dCu
dl
CdEABA
2
A2
z
-ε-=-
3.热量衡算入-出+反=积
dlAH(1(R(dlTT(hddl
dTA
dll
TT(GC]dll
TT[dl
dATGCtBAW0tz
tPztP=∆-ε--+-π-λ-∂∂+
-∂∂+
λ+整理得:
(gtuAGρ=
TT(dh4H(1(R(dl
dTCudl
zdwt
0BAP
g2
2
z
-+
∆-ε---=ρ-λzλ为轴向有效导热系数
边界条件
dl
dTTT(CudldCECC(u,
0lz
0Pg0A
zA0A0λ=-ρ-=-=
Ll=时,
0dl
dT,
0dl
dCA
==
7.3.2二维拟均相模型
物理模型
a均相
b轴向流动+轴向扩散+径向扩散数学模型
对微元:
dV=2r(dr(dl衡算得:
1.物料衡算入-出=反+积
r
CE(rdl2l
CE(rdr2rdruC
2Ar
Az
A
∂∂-π+∂∂-π+πl面流动带入l面扩散代入r面扩散带入
]}
dll
CC(l
E[rdr2dll
CC(rdru2{AAz
AA∂∂+
∂∂-π+∂∂+
π-l+dl面流出量l+dl扩散出的量
]}drr
CC(r
E[dldrr(r2{AAr
∂∂+
∂∂-+π-
r+dr面扩散出的量
0R(1(rdrdl2AB+-ε-π=
反应量积累量或写成微分的形式
R(1(uC(l
l
CE(l
r
CrE(r
r1ABAAz
Ar
-ε-=∂∂-
∂∂∂∂+
∂∂∂∂如果u,E,Ezr为常数
R(1(l
Cu
l
CE]r
Cr1r
C[
EABA2
A2
z
A2
A2
r-ε-=∂∂-∂∂+∂∂+
∂∂
2.热量衡算(流入-流出+导入+反应=积累
输入微元的热量
r
T(rdl2l
T(rdr2Tcrdru2r
z
pg∂∂λ-π+∂∂λ-π+ρπ
l面轴向流动带入l面轴向热传导r面径向热传导由微元输出的的热量
]
dll
TT(l
[rdr2dllTT(crdru2z
pg∂∂+
∂∂λ-π+∂∂+
ρπl+dl面流动带出l+dl面轴向热传导带出
]drr
TT(r
[dldrr(2r
∂∂+
∂∂λ-+π+
r+dr面径向热传导导出微元内的反应热
rdrdl2(H(1(R(BAπ∆-ε--
稳定操作,热积累为零或写成微分的形式
H(R(1(TuC(l
l
T(l
r
Tr(r
r1ABgPz
r
∆--ε--=ρ∂∂-
∂∂λ∂∂+
∂∂λ∂∂如果gPzr,C,u,,ρλλ为常数
(R(1(l
TCul
T]r
Tr1r
T[
ABP
g2
2
z
2
2
r∆H--ε--=∂∂ρ-∂∂λ+∂∂+
∂∂λ3动量衡算即厄根方程边界条件
TT(hr
T
0rCL
l0,
Rr0
r
T
0rCLl0,0rP
P,TT,CCRr0,0LwwAA00AA-=∂∂λ-=∂∂<<==∂∂=∂∂<<====<<=任一截面上流体的平均温度和浓度为:
⎰=
ρπ⎰ρπ=
R
02
Pg2
R
0PgrTdrR
2CuRTdrCru2T
drrCR
2R
dr
rC2CR
0A2
2
R
0AA⎰=
π⎰π=
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