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05级研究生开题
研究题目:
金属材料瞬时液相扩散理论与工艺研究
课题来源:
山东电力研究院
一、文献综述与选题依据(选题的理论依据和实用价值、前人在本研究领域的成果、国内外目前的研究动向及进展),并列出主要参考文献目录(以“文献综述”中出现先后为序进行编号,且编号与“文献综述”中标注一致,书写格式按国标GB7714-87执行,要求参考文献:
博士研究生不少于50篇,硕士研究生不少于30篇;其中外文文献:
博士研究生不少于30篇,硕士研究生不少于15篇):
(可加附页)
1.选题的理论依据和实用价值
1.1理论依据
瞬时(过渡)液相扩散焊(TransientLiquidPhaseDiffusionBonding,简称TLP焊接或液相扩散焊)是一种具有钎焊过程特点的扩散焊工艺[1],是由D.S.Duvall等人于1974年首次汇总了它的应用并用相图解释了其金属学原理[2]。
TLP连接是扩散焊的一种。
其原理是通过中间层在合金在母材间形成低熔点的液相,在一定温度和压力下,利用合金元素的快速扩散使母材瞬时液化,并随后等温凝固而完成焊接过程。
等温凝固发生后,接头的组织与母材基本相似,但是成分和结构上仍有差别,在此温度下保持一定时间可使接头的结构和成分均匀化,直到与母材的相同。
图1是TLP连接的等温凝固机理[3]。
图1瞬时液相扩散连接的等温凝固机理
Fig.1Mechanismofisothermalsolidificationduringtransientliquidphasebonding
中间层(焊硼的合金)的原始成分为
,其初始温度为
,低于母材的熔点
。
当工件加热到连接温度
,中间层熔化,并填充接头间隙(如图1(a)。
液体和邻近母材的反应使母材配合处的硼浓度提高到高于
,界面处的母材开始部分熔化。
由于硼的扩散和母材向液相的溶解,母材配合面的熔化一直延续到液相中间层的成分降低到
(如图1(b))。
此时,硼从接头处向母材的继续扩散和母材的溶解,使正在进行的熔化进程发生中止,等温凝固过程开始。
在
温度下等温凝固时,液体成分保持
浓度,并与邻近的固相表面的浓度成平衡状态。
然而,由于扩散继续进行,处于
成分浓度的液相的容积逐渐缩减,凝固过程不断地从两配合面继续向中间进行(如图1(c))。
由于在不平衡状态下的凝固过程进行缓慢,形成的固相只能是成分为
的富镍固溶体(由于硼不向固-液界面的液体反弹,等温凝固时不会形成脆性的富硼相)。
只要扩散过程使接头区域硼的最高浓度降低到
,等温凝固结束,基本结合已经形成(如图1(d))。
继续保温是促使接头区均匀化,使接头成分(
)尽量接近母材(如图1(e))。
1.2TLP过程的工艺参数
瞬时液相扩散连接是一个复杂的过程,影响TLP连接过程的因素有很多,主要的参数有压力、中间层成分、连接温度和保温时间。
(1)压力
瞬时液相扩散连接的压力的目的只是保持工件配合面之间的良好接触,因此所需要的压力不需要很大。
连接的过程中,由于中间层的熔化会使被连接的母材之间的间隙有变化,因此压力的大小也不时的变化,这要通过一个控制压力的系统自动调节。
(2)中间层成分和厚度
中间层合金的成分及其性能对瞬时液相扩散连接来说是至关重要的。
中间层合金的熔化温度应保证在连接温度下不损害母材的性能;中间层合金的成分和厚度应保证接头区在连温度下能达到等温凝固的目的,并在足够的保温时间后使其化学成分和显微组织均达到母材的基准,不产生有害的第二相。
为使接头与成分在成分和组织上的均匀化,中间层应以被连接的母材的成分作为基本成分,再加入降熔元素(Meltingpointdepressantelements,简称MPD元素)来满足对中间层熔化温度的要求。
母材中的铝、钛应排除在外,以免在接头中形成各种有害的相结构。
中间层厚度是影响连接时间和接头性能的重要因素,连接温度和中间层厚度的平方存在线性关系,中间层厚度增大将会大大提高连接时间。
(3)连接温度
连接温度是TLP连接的重要参数之一,只要在共晶温度以上,并且低于母材或者中间层的熔点以下,不影响接头的性能,可以任意选择。
但是最佳连接温度的选择主要是由连接后溶质原子在接头中的最大允许的浓度,而且连接时间和材料的热性能也是影响连接温度选择的主要因素。
(4)保温时间
保温时间也是影响瞬时液相连接接头的主要因素之一。
若要求连接接头与母材的具有相同的强度,并且不影响母材的性能,应选择高温和长时间的连接时间;若对连接接头的质量可以降低,或者母材不能经受太高的温度,则可以采用较低的温度和较短的时间。
保温时间也取决于中间层合金的熔化温度、接头的工作要求和母材的加热温度等。
1.3瞬时液相扩散连接的优点
TLP方法能够产生很强的、无界面的、无中间层残留的接头。
它和传统固相扩散连接相比,瞬时液相扩散连接主要有以下优点[4]:
①在连接过程中形成很薄的液相中间层,可大幅度降低焊接压力,从而减小焊接变形;②连接过程中由于液态金属的填充作用,可降低对表面粗糙度的准备要求;③由于液态金属与基体的相互作用可剥离氧化膜,所以允许表面有一定氧化膜存在。
和钎焊方法相比,相同之处在于都使用中间层材料作为连接介质,不同之处在于TLP方法中中间层的熔化和凝固过程都是和母材相互扩散的结果,并且都是在等温过程中完成的,连接后接头区域组织成分和母材成分基本相似[5]。
液相扩散连接的操作非常简单,与钎焊相同,即焊接前在被焊材料之间加入中间层,然后加压、加热、保温即可。
但与钎焊接头性能相比,TLP焊接具有如下优点:
①TLP接头在等温凝固完成后具有明显不同于母材与填充金属的成分,并在一定情况下最终的显微组织中分辨不出填充金属[2,6];②TLP接头比一般硬钎焊接头的强度高[7];③TLP接头的重熔温度高于钎焊接头而且耐高温性能好;④TLP焊接容许母材表面存在一定的氧化膜,有一定的“自清净”能力。
从TLP焊接工艺的上述优点决定了它可应用于一般钎焊难以胜任的场合:
对力学性能要求高(不低于母材);服役温度高的耐热合金的焊接;TLP焊接接头的力学性能、耐高温性能均优于一般钎焊接头,接头形式只许采用对接形式(钎焊采用搭接);特别是在先进材料的连接[7-8](如单晶材料、先进陶瓷、金属基复合材料)等场合,其应用前景更为广阔。
但TLP焊接也存在对中间层要求严、端面粗糙度要求严、焊接时间长等美中不足。
目前,TLP焊接已成为各种先进材料[8-9],如先进陶瓷、复合材料、各种耐热/耐蚀超合金、单晶合金的首选焊接方法,同时TLP焊接工艺也在传统的结构材料,如碳钢等方面的应用潜力同样十分巨大。
2.前人在本研究领域的成果
在70年代初,美国人在研究应用于涡轮叶片的镍基高温合金材料的焊接时,发现采用传统的焊接方法,如钎焊、固相扩散焊,很难达到满意的焊接要求。
这是由于镍基高温合金的可焊性比较差,钎焊会导致焊缝的力学性能和耐腐蚀性能下降。
固相扩散焊虽然能够实现对沉淀强化和弥散强化镍基合金的焊接,但是它对试样表面质量与施加压力要求比较高,并且难以焊接形成复杂的构件。
为解决上述问题,美国研究开发了瞬时液相扩散焊技术,并将该技术成功的应用于涡轮叶片的焊接,从而揭开了TLP发展的序幕。
TLP作为一种新型的焊接技术在近30多年来获得了广泛的应用[10-11]。
对TLP连接技术的研究以前主要应用于航天航空先进材料连接,对这些先进材料的连接都是在真空或惰性保护气氛下进行的[2,10-12]。
80年代末期,日本将大气条件下进行的TLP连接技术应用在输气和输水管道,民用住宅等安装工程中,并获得成功,90年代中期,日本又将该技术应用于建筑工地实心钢筋的焊接[13-14],到1997年出现了电站锅炉水冷壁管的更换及安装的报道。
在大气条件下惰性气体保护的TLP扩散焊,不使用真空炉,节约了设备投资,也适合在野外施工的场合,具有很高的工程价值。
下面介绍前人在瞬时液相扩散焊的数值模拟以及在金属材料、陶瓷材料、塑料以及复合材料等应用的研究成果。
2.1瞬时液相扩散连接的模拟
北京航空航天大学的曲文卿[5]等总结了TLP连接的的动力学理论的研究进展,目前大多数关于TLP连接过程的动力学基础的研究都是建立在二元共晶系统的基础上,而且也仅限于中间层熔化和等温凝固过程的描述。
常将TLP焊接过程分为中间层熔化、母材溶解、等温凝固、成分及组织进一步均匀化四个阶段。
加拿大沃特鲁大学的Y.Zhou[15-16]等人两次撰写论文将等温凝固阶段的解析解模型化,其中包括等温凝固过程中的浓度分布、等温凝固所需要的时间、原子扩散的最远距离、焊缝中心降熔元素的最大浓度等。
Y.Zhou等人把等温凝固阶段的解归为两类,分别为单相解(Single-PhaseSolution)和双相解(Two-PhaseSolution)。
Tuah-Poku等人[15]首先采用“单相”的方法研究了Ag/Cu/Ag瞬时液相扩散连接接头的等温凝固模型。
Y.Zhou[15]在前人研究的基础上用“单相”的方法和“两相”的方法分析了瞬时液相扩散连接等温凝固过程中的浓度分布、等温凝固所需要的时间、原子扩散的最远距离、焊缝中心降熔元素的最大浓度等。
研究表明瞬时液相连接过程中完成等温凝固所需要的时间很大程度上是由界面处溶质的浓度以及基体金属中溶质的初始浓度决定的。
TLP连接方法建立的基础是在连接界面处能够形成低熔点的液相,目的是在较低温度下连接出具有组织均匀、和母材性能相当的接头。
为了降低连接温度,TLP连接一般利用共晶系统或者包晶系统,但并不只限于二元合金系统,只要母材与中间层能够形成低熔点的液相,并且作为熔点抑制剂MPD的溶质原子在液相和固相中具有一定的溶解度的任何系统中,都能应用TLP连接方法。
西安交通大学的张贵锋[17]等人总结了关于瞬时液相扩散连接等温凝固阶段的特征和解析解,指出瞬时液相扩散连接液相的最大宽度并非中间层的原始宽厚度,它受中间层原始厚度及其成分、温度与压力的影响而变化,具有可变性。
当液相的密度易于确定时,液相的最大宽度
可由
近似估算。
其中
为中间层原始厚度;
为溶质在中间层内的原始浓度(质量百分比),且当中间层为纯金属时
=1;
为液相区达到最大宽度(此时浓度为
)时液相的密度。
当液相的密度难以确定而中间层与母材的密度已知时,液相区的最大宽度可由
近似估算。
式中
为母材的密度。
即
。
这两个最大液相宽度的计算方程适用于共晶反应获得液相的情况和通过合金中间层的熔化获得液相的情况。
东南大学的石智华[18]利用ANSYS提供的热电耦合分析和瞬态温度场分析程序,在对增强热塑料管接头进行合理的基本假设的基础上,对增强热塑料管接头焊接的加热时间和瞬态温度场进行了有限元模拟,在ANSYS系统中建立了三维有限元分析模型。
美国的Tien-ChienJen和YuningJiao[19]研究了Al-Cu合金的瞬时液相扩散连接中溶质的浓度分布问题,指出溶质的浓度分布与保温时间、连接温度、中间层的厚度等因素有关。
并随着保温时间的增长而浓度降低;在相同的保温时间下,中间层的获得越厚,溶质的浓度越大,最后得到了TLP连接的最佳工艺参数是高的保温温度、长的保温时间以及薄的中间层厚度,因为薄的液相层有利于单晶的生长。
2.2瞬时液相扩散连接的工艺及接头组织研究
河南理工大学的陈思杰、西安理工大学的井晓天以及山东电力研究院的王学刚、李辛庚等对电站钢管以及石油管道等进行了瞬时液相扩散连接研究,包括20钢管的瞬时液相扩散连接[20-21]、T91钢管的瞬时液相扩散连接[22-25]、TP304H钢管的瞬时液相扩散焊[25-26]、TP304H/12CrlMoV异种钢管的瞬时液相扩散连接[27-28]。
其中都对瞬时液相扩散连接的工艺进行了研究,对比了不同的工艺对接头的组织、性能的影响,得出了钢管瞬时液相扩散连接的最佳工艺参数。
山东大学的LiYajiang[29]等研究了WC-TiC-Co硬质合金钎焊界面的微观结构,研究表明①WC–TiC–Co硬质合金的氧化与其加热温度有关,当加热温度为700℃时,其氧化不严重;当加热温度超过900℃时,其氧化严重。
使用钎焊焊剂或者加入气体保护都能降低硬质合金的氧化。
②硬质合金与钎焊填充金属之间存在一个过渡区域,钎焊填充金属的结晶微观结构是α+β共晶组织,且界面结合良好。
为了排除或者减少硬质合金界面裂纹的形成,钎焊片从炉中取出以后应当缓慢冷却。
西安交通大学的ChunguangZhang[30]等人研究了使用Ni-Ti中间层连接纯铝与科瓦铁镍钴合金之间的部分瞬时液相连接(PTLP),研究表明纯铝与科瓦铁镍钴合金之间的结构是α-Ti固溶体位于中间、Ti2Ni金属间相位于两侧的似三明治片的结构,且α-Ti固溶体带起到减震的作用。
界面的主要的反应产物为Ni2Ti4O,是焊剂的金属晶体与铝晶体的过渡成分。
接头的强度并不是随着钎焊温度的提高一直增加,而是有波动,当保温时间超过80分时,接头的强度几乎停止增加。
印度的M.Ghosh[31]等人在真空环境中,单轴压力为3MPa的条件下,在850-950℃的温度范围内保温2小时实现了纯钛与奥氏体不锈钢(AISI304)的扩散连接。
在扩散区域形成了σ相、Fe2Ti相和FeTi相,而且这些相的激活能分别为184.3
、125.8
和124.9
。
850℃的扩散连接试样的拉伸试验说明连接的强度大约为222MPa,延伸率大约为9%,连接的强度随着连接温度的升高而降低。
美国加利福尼亚大学的N.S.Bosco[32]等研究了Cu–Sn系统瞬时液相连接的临界中间层厚度。
临界中间层的厚度值用最大金属间晶粒来描述,低于这个临界值,在熔化开始之前金属间晶粒就开始接触,导致了随后的连接过程中气孔的形成。
在实际应用中,中间层的厚度只要稍微大于临界厚度值即可。
通过增加加热速率并加热到连接温度可以减少临界中间层的厚度以及缩短连接时间。
在陶瓷的瞬时液相扩散连接的研究方面,中国东方船舶学院的于治水[33]等用瞬时液相扩散连接的方法实现了Al2O3陶瓷与Nb的连接。
当连接温度为1473K、保温15min时形成了由Ni2Ti加强的、Nb(V)固溶体和Nb(Ti)固溶体基复合材料结构,得到了令人满意的接头剪切强度。
Ti片与Ni-5V合金片的相互作用形成了低熔点的液体共晶相,同时中间层中的Ti与Al2O3中的O化合导致了Al2O3与Nb的连接。
E.Lugscheider[34]等人在《Progressanddevelopmentsinthefieldofmaterialsfortransientliquidphasebondingandactivesolderingprocesses》一文中比较了Si,Al2O3,GaAs与玻璃等的钎焊和Cu–Sn–Cu、Au–Sn–Au系统的TLP连接之间的润湿、微观结构、组织性能之间的不同,指出TLP连接的润湿、微观结构、组织性能等均比钎焊的要好,TLP连接的抗腐蚀能力比钎焊的抗腐蚀能力要的多(最低的抗腐蚀能力取决于Bi和Ti的含量);连接时间和连接温度对接头的微观形貌有影响。
I.C.Wallisa[35]等人用γ-TiAl片代替镍合金和钢在涡轮机中应用,节约质量大约40%。
在接头界面使用Ti–Cu–Ni钎焊合金做中间层,得到了高强度的钎焊接头,其剪切性能与γTiAl片固态时的钎焊接头的相似。
由于片的界面处铝的浓度降低以及接头的界面区域的先前的冲击,钎焊接头与基体γ-Met合金片相比,其抗氧化性不是很好。
Y.N.Liang[36]等用Ni-Cr-B中间层连接Si3N4陶瓷,并研究了其连接的机理。
其连接机理为Si3N4粘着物的发生反应释放N2和Si,形成陶瓷/金属填充中间相共晶液相,从而形成连接的接头。
Si在液相中扩散形成Ni[Cr,Si]扩散中间层,而且N2与共晶液相中的B和Cr反应形成BN/CrN反应中间相层,氮也穿过液相扩散到Ni[Cr,Si]中间层在Ni-Cr-Si合金中以CrN形式沉淀而且Cr还在中间相反应层中扩散。
M.Brochu[37]等用Cu-Tibi金属复合粉末连接氮化硅陶瓷,所得到的微观结构和力学性能与在不同动力学下用传统钎料所得到的结果相似。
陶瓷-填料界面的反应层主要由TiN和TiSi3组成,反应层的厚度由钎焊的参数决定,厚度在4-12μm之间。
由于反应层的厚度不同,接头的抗弯强度在250MPa到400MPa之间不等。
与陶瓷高强接头的边缘裂纹相反,接头的金属-陶瓷界面处的强度较低。
总之,焊接是一种新兴又古老的加工技术,是现代金属加工中最重要的方法之一,是机械制造工业中的关键技术之一,是现代先进制造技术的一个重要组成部分。
我们知道,先进的理论和技术来源于对基础理论的认识和掌握,尤其对以实验为依托的焊接技术学科,更为如此。
焊接技术这门学科需要大量的实验和大量的数据来作为基础,这样才能综合多门学科知识,渗透和结合跨学科的现代先进技术,为焊接学科的发展和提高注入新的活力。
因此,本论文的主要立足点是:
以电站钢管、石油管道为实例,利用正交回归实验法,系统研究瞬时液相扩散连接的工艺参数对电站钢管、石油管道的组织、性能的影响,探讨其影响机理,得到其规律,用于指导生产实践,为瞬时液相扩散连接技术的发展提供试验数据和理论支持。
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