铁基中低温SCR脱硝催化剂性能研究.docx
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铁基中低温SCR脱硝催化剂性能研究
铁基中低温SCR脱硝催化剂性能研究
摘要
氮氧化物(NOx)对人体、环境的危害很大,是目前国内外急需解决的问题之一。
选择性催化还原法具有脱硝效率高、N2选择性好等优点,得到广泛使用。
商业化的脱硝催化剂存在价格昂贵,活性温窗窄,活性窗口温度较高且废弃的催化剂易造成二次污染等问题,所以,开发廉价、低温、高效的环境友好型催化剂具有十分重要的意义。
铁的氧化物具有环境友好、价格低廉以及还原性强等优点,在NOx选择催化还原(SCR)脱除领域已经受到了国内外学者的广泛关注。
本文主要针对氧化铁脱硝催化剂的制备、表征等各方面进行了研究。
本文首先考察了制备方法、助剂CeO2含量两个因素对非负载型Fe2O3催化剂性能的影响。
通过XRD、XPS、H2-TPR、BET比表面积测试、UV-visDRS等表征手段,对催化剂进行了表征,并且对催化剂的脱硝活性和对氨气的氧化率进行评价。
然后,通过XRD、XPS、XRF、BET比表面积测试的表征手段,分析了一种工业级多元金属氧化物(MO)的基本性质,研究了其基础脱硝活性。
以XO为催化剂基体,TiO2为载体,Fe2O3为活性组分制备了负载型脱硝催化剂。
考察了XO及不同助剂对SCR催化活性的影响。
利用XRD、H2-TPR、BET比表面积测试等技术对制备的催化剂进行了表征。
对非负载型Fe2O3催化剂研究表明:
模板法比共沉淀制备的催化剂具有更大的比表面积,更强的氧化性和酸性,促进了催化剂脱硝活性的升高;前者比后者的活性温区宽,并且具有较好的高温脱硝活性。
对不同含量CeO2催化剂的表征比较发现,当CeO2含量为2%和4%时具有相对较高的催化活性和相对较小的氨气氧化率,这主要是由催化剂中铁物种氧化性的变化导致的。
对多元金属氧化物基本性质的研究表明,多元金属氧化物中主要有Fe、Si、Al等多种元素,颗粒表面存在Si、Na、Al、V等元素的富集。
多元金属氧化物比表面积极低,基础脱硝活性较低,不适合直接作为脱硝催化剂或者活性组分。
制备了XO为催化剂基体,TiO2为载体,Fe2O3为活性组分的催化剂,考察基体对催化剂的影响。
实验结果表明,加入多元金属氧化物后,催化剂比表面积减小、氧化性增强。
在250℃-350℃内催化剂的脱硝活性在90%以上,但是活性温窗较窄。
分别使用CeO2、MoO3、WO3对催化剂进行掺杂,实验结果表明:
掺杂后催化剂比表面积增大,有利于氨气的吸附,促进SCR反应的进行;CeO2掺杂后催化剂的脱硝活性在整体上提高,但是最佳活性温窗没有变宽或者变化;MoO3、WO3掺杂后催化剂的中低温活性降低,高温活性提高,活性温窗宽,并向高温移动。
关键词:
选择性催化还原,多元金属氧化物,氧化铁,脱硝
ABSTRACT
Inrecentyears,withtherapiddevelopmentofindustrializationinChina,atmosphericpollutioncausedbytheburningoffossilfuelshasbeingmoreandmoreserious.NOxisoneofthemainatmosphericpollutants,whichbringhugeharmtohumanbodyandenvironment,itisoneoftheurgentproblemsathomeandabroadtobesolved.TherearemanymethodscontrollingNOxemission,oneofthemostwidelyusedisselectivecatalyticreduction(SCR),ithasadvantagesofhighdenitrationefficiencyandN2selectivity.
Atpresent,thereexistsomeproblemsinthecommercialcatalyst,thepriceisexpensive,narrowactivetemperaturewindow,andabandonedcatalystwillleadtosecondarypollution.So,ithasveryimportantsignificancetodevelopenvironmentalfriendlycatalyst,lowtemperature,highefficiencyandcheap.Ironoxide,hasreceivedtheattentionofscholarsbothathomeandabroad,becauseithasadvantagesofenvironmentallyfriendly,lowprices,andstrongreducibility.ThispaperfocusesonthepreparationandcharacterizationofdenitrationcatalystbasedonFe.
First,aseriesofexperimentswereconductedtoresearchdenitrationcatalystbasedonFe,includingthepreparationmethodandthecontentofCeO2.ThecatalystswerecharacterizedwithXRD,XPS,H2-TPR,BETandUV-VisDRS,andthedenitrationactivityandtheoxidationrateofNH3overcatalystswasevaluated.Then,thebasicpropertiesofmultiplemetaloxidewerecharacterizedbythemeansofXRD,XPS,XRF,BET,andthebasicdenitrationactivityofmultiplemetaloxidewasstudied.NonsupportedcatalystswaspreparedwithXO,TiO2,Fe2O3asbasematerial,carrierandactiveconstituentrespectively.TheeffectsofXOanddifferentassistantontheSCRcatalyticactivitywasinvestigated.
TheresearchonnonsupportedFe2O3catalystsshowsthatThecatalystpreparedbytemplatemethodhashaslargerspecificsurfacearea,strongeroxidationandacidthanthecatalystpreparedbycoprecipitationmethod,increasedthedenitrationactivity.Theformerthanthelatterhasawidertemperaturerangeofactivityandhigerdenitrationactivityathightemperature.ThecharacterizationofthedifferentcontentofCeO2catalystindicatethatthecatalystswith2wt%and4wt%contentofCeO2possesshighercatalyticactivityandloweroxidationrateofammonia,and,thiswasmainlycausedbythechangeofoxidationofironspecies.
Thebasicnatureofthemultiplemetaloxidewasstudied.Theresultsshowthattherearemanyelementsinthemultiplemetaloxide,suchasFe,Si,Al,etc.andSi,Na,Al,Velementenrichedonthesurfaceoftheparticles.Multiplemetaloxidewithlowspecificsurfaceareaanddenitration,wasnotsuitablefordenitrationcatalystoractivecomponent.
ThesupportedcatalystwaspreparedwithXO,TiO2,Fe2O3asbasematerial,carrierandactiveconstituentrespectively,inordertostudiedtheeffectofbasematerialonthecatalyst.Theexperimentalresultsshowthattheadditionofmultiplemetaloxideleadtothesurfaceareareducedandoxidationenhancedofcatalysts.
Thecatalysthasthebetteractivity,theactivityof250℃-350℃weregreaterthan90%,buttheactivetemperaturewindowwasnarrow.
UseofCeO2,MoO3,WO3todopedcatalysts,theresultsshowthatthedopedofCeO2,MoO3,WO3madethesurfaceareaincreased,whichishelpfultotheadsorptionofammonia,promotedtheSCRreaction.ThedenitrificationactivityrisedintheoverallofcatalystdopedbyCeO2,butthebestactivetemperaturewindownowiderorchange;ThedenitrificationactivityreducedinthelowtemperatureandrisedinhightemperatureofcatalystdopedbyMoO3orWO3,theactivetemperaturewindowwidthandshiftedtohighertemperature.
Keywords:
Selectivecatalyticre
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