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九龙江河口区夏季反硝化作用初探
陈能汪1,2,吴杰忠2,洪华生1,2
(1.厦门大学海洋与海岸带发展研究院,福建省海陆界面生态环境联合重点实验室,厦门361005;2.厦门大学环境科学与工程系,厦门361005)
(没有特殊需要,中文单位一般大单位在前,实验室再后,如果是具体要求,请在修改稿说明)
中英文单位需给出标准全称,高校需要写至学院且中英文严格对应
文章总体要求:
1.全文科技名词术语应该规范统一。
规范是指按照国家规定统一有关用法;统一是指说明同一概念时名词术语应全文一致
2.公式中出现的符号和字母,在下文中应该有定义或说明
3.全文应注意同类事物有效数字位数的统一(包括图表)
摘要:
河口反硝化是削减入海河流氮污染的重要途径,为探明地处亚热带的九龙江河口混合区的反硝化作用,于2010年7月开展13个站位的面上调查,利用N2:
Ar法和膜进样质谱分析仪(MIMS)直接测定反硝化产物溶解N2浓度,用吹扫捕集-气相色谱法测定溶解N2O浓度,并估算二者净增量和水气交换通量。
结果表明,溶解N2和N2O净增量有明显的区域变化,从淡水端向海域减少,N2净增量为-9.9~66.8μmol·L-1,N2O净增量为4.3~31.5nmol·L-1;N2O饱和度为170%~562%,平均352%;N2水气通量为-2.9~53.2mmol·(m2·d)-1,N2O水气通量为5.2~23.9μmol·(m2·d)-1,N2O通量占总通量的0.03%~1.2%(平均0.25%)。
温度和营养盐(氮、磷)是影响九龙江河口区反硝化作用的重要因子;淡水端(盐度<0.5‰)反硝化作用及其空间分布主要受硝酸盐含量控制,海水端溶解N2与N2O的增加主要来自淡水端的输送,并受盐度梯度(混合作用)影响。
中英文摘要要求:
1.摘要应阐明①研究工作的目的、实验方法或研究方法②结果(包括主要数据)③结论(用一句话概括得到的主要结论),其重点是结果和结论。
2.缩写词在第一次出现时要给出全称(先写全称,在随后的括号中注明缩写)
英文摘要需与中文摘要对应,特别是数据应严格一致
特别提示:
浓度和含量有不同的定义,勿混用、勿乱用。
请参考附件压缩包中文件3“关于浓度、含量名称正确使用的说明”全文修改统一,包括图和表。
特别提示:
全文同类事物有效数字必须统一,即同类事物小数点位数要一致:
表格中没有数据的建议用“—”表示出来,余同,并保持全文统一
关键词:
反硝化;N2:
Ar法;氮;水气通量;九龙江河口
中图分类号:
X171.1文献标识码:
A文章编号:
0250-3301(2011)
PreliminaryResultsConcerningSummer-timeDenitrificationintheJiulongRiverEstuary
CHENNeng-wang1,2,WUJie-zhong2,HONGHua-sheng1,2
(1.FujianKeyLaboratoryofCoastalEcologyandEnvironmentalStudies,CoastalandOceanManagementInstitute,XiamenUniversity,Xiamen361005,China;2.DepartmentofEnvironmentalScienceandEngineering,XiamenUniversity,Xiamen361005,China)
中英文单位需给出标准全称,且中英文严格对应
脚注内容要求:
1.收稿日期、修订日期采用完全表示法的扩展格式表示,示例:
2010-05-15
2.基金项目应按照国家规定的正式名称填写(一些常见基金项目的正确写法参见附件示例);多项基金应依次列出;基金项目间以“;”隔开
3.作者简介只介绍第一作者的姓名,出生年,性别,学位,职称,主要研究方向,电子邮箱等(除职称外,以上每一项都必填)。
通讯联系人(责任作者)用“*”号标注(第一作者为通讯联系人时不必标注);如第一作者不是通讯联系人,则应在通讯联系人处用“*”号标注并给出通讯联系人电子邮箱(电子信箱为必填项)
英文摘要应准确、完整、明确,并能精炼地概括文章的主要研究结果和结论。
英文摘要要求详细摘要(即长摘要)。
本刊现已被较多国际检索系统收录,为了方便国际交流和扩大国际影响,作者需撰写内容详细的英文摘要。
英文长摘要撰写没有一定之规,在保证英文质量的基础上适当加长篇幅即可,具体请参考附件《环境科学》改稿规范要求。
(不必与中文摘要一一对应)。
Abstract:
Denitrificationisanimportantprocessmitigatingnitrogen(N)pollutioninaquaticsystems.Watersamplesin13sitesthroughouttheJiulongRiverEstuarywerecollectedinJuly,2010inapreliminaryinvestigationofthedenitrificationrateinthisarea.Asend-productsofdenitrification,dissolvedN2wasmeasuredbydeterminingN2:
ArratiosusingMIMS(HPR-40),whiletheconcentrationofnitrousoxide(N2O)dissolvedinwaterwasdeterminedbyPurgeandTrap-GasChromatography.TheresultsshowedsignificantspatialvarianceofnetincreaseofdissolvedN2(rangingbetween-9.9and66.8μmol·L-1)andN2O(rangingbetween4.3and31.5nmol·L-1)intheJiulongRiverEstuary.ThenetincreaseofdissolvedN2andN2Odeclinedgraduallyfromriversitestoseasites.DissolvedN2Owassupersaturatedby170%-562%.Theair-waterfluxesofN2rangedbetween-2.9and53.2mmol·(m2·d)-1,andN2Obetween5.2and23.9μmol·(m2·d)-1.TheN2Oyieldsharedonly0.03%-1.2%(average0.25%)oftotalNair-waterflux.Theresultssuggestedthatwatertemperatureandnutrient(NandP)werethekeyfactorsinfluencingdenitrification.Thedenitrificationrateiscontrolledbynitratelevelatfresh-watersiteswithsalinity<0.5‰.However,insaltywaters,netincreaseinN2andN2Omainlyoriginatedfromdenitrificationoccurringupstreamoftheestuary,andwasdominatedbythesalinitygradientduetotidalmixing.
Keywords:
denitrification;N2:
Armethod;nitrogen;air-waterfluxes;JiulongRiverEstuary
水体反硝化是重要的氮(N)循环过程,也是富营养化水体氮素去除的重要途径[1]。
就全球范围而言,输入河口的总N约有50%通过反硝化作用被去除[2]。
与此同时,反硝化过程产生N2O温室气体,其温室效应是二氧化碳的300倍[3]。
大气高N2背景值和反硝化的高时空异质性使得反硝化定量研究十分困难[4]。
受测定方法限制,针对河口区反硝化作用的研究还很少,代表性案例包括英国Colne河口、葡萄牙Tagus河口、芬兰Neva河口、法国Gironde河口、英国Humber河口和加拿大Lawrence河口等[5]。
国内学者主要通过观测N2O或者培养实验来研究河口反硝化作用[6~10]。
九龙江河口位于亚热带地区,在全球变化背景条件下,流域畜禽养殖、化肥施用等人类活动使得九龙江向河口海域输运的营养物质不断增加,加剧了九龙江河口区的富营养化问题[11]。
本研究小组已建立基于N2:
Ar原理直接测定反硝化产物溶解N2的方法[12]。
本研究于2010年7月开展九龙江河口区面上调查,同步测定反硝化终产物溶解N2和N2O、水物理化学和气象参数,初步分析该河口区的反硝化作用及分布特征,以期为后续深入研究河口区反硝化过程及调控机制奠定基础。
引言要求:
1.突出本研究创新性
2.综述说明前人研究进展(引文即可)
3.一句话说明本研究目的及意义
1材料与方法
1.1采样站位和采样时间
1.九龙江是福建省第二大河流,流域总面积1.47×104km2,多年平均径流量为1.24×1010m3,由北溪、西溪和南溪3条支流组成。
九龙江河水主要沿河口南岸入海,河口区的水文状况比较复杂,除受九龙江水系的影响外,主要受潮汐控制。
于2010年7月5日,利用台湾海峡公开航次厦门大学科考船“海洋2号”,开展九龙江河口区共13个站位的面上调查(图1),采集表层(距水面0.5m)和底层(距水底0.5~1m)水样,水深<4m的站位只采表层水样(A7)。
根据盐度将调查站位分为淡水端(A8及上游站点,盐度<0.5‰)与海水端(A9-1及以外站点,盐度≥0.5‰)2组。
图1九龙江河口区反硝化观测站位示意
Fig.1MapoftheJiulongRiverEstuaryandsamplingsites
1.2采样技术
对于溶解N2和N2O,用卡盖式采水器采集水样,样品瓶选用气密性好的40mL带橡胶垫片的细长型螺口瓶(上海安谱公司供)。
采样时,使用硅胶管引流至样品瓶底部,通过调整采样器水面与样品瓶高度差,控制引流速度,避免产生气泡和漩涡。
当水样装满整个样品瓶后应继续引流,让其溢出样品瓶1/2体积以上,然后缓慢抽出硅胶管。
每个样品2个平行,每瓶滴加0.1%体积的饱和氯化汞溶液灭活。
小心旋紧瓶盖,检查样品瓶内是否有气泡,如有则丢弃重新采集。
将样品瓶放入恒温箱保存,采样结束后运回实验室蜡封保存并在一周内测定。
同时,采集水样用于测定营养盐(NO3--N、NO2--N、NH4+-N、DRP)。
此外,同步测定盐度、水温、DO、pH、气温、风速等参数,用于反硝化水气通量估算及相关分析。
1.3测定方法
溶解N2浓度测定所用MIMS是英国Hiden公司出产的HPR-40溶解气体质谱分析仪,主要包括膜进样系统和质谱分析系统两大部分,仪器原理、测定方法见文献[12]。
溶解N2O浓度测定采用吹扫捕集-气相色谱法[13],所用仪器装置为:
配有微池电子捕获检测器(µECD)和吹扫捕集装置(Encon,美国EST公司)的6890气相色谱仪(美国Agilent公司)。
用于测定营养盐的水样经0.45μm醋酸纤维滤膜过滤后,用营养盐自动分析仪Bran-LuebbeIII(SEALAnalyticalGmbH,德国)测定。
1.4水气交换通量估算
首先测定水中溶解的N2和N2O浓度,结合现场测定的风速、温度等参数,依据水-气界面的分子扩散模型和亨利定律,分别估算向大气释放N2和N2O的通量,加和得到反硝化产生的总水气通量(注:
硝化作用可能也会产生N2O,本研究暂不做区分)。
以N2为例,水-气界面的气体交换通量[F,mmol·(m2·d)-1]的计算见式
(1)。
F=k×[N2(water)–N2(eq)]
(1)
式中,N2(water)指观测到的表层水N2浓度(µmol·L-1);N2(eq)指N2水气平衡浓度,根据实测温盐数据和Weiss方程[14]计算;k为气体交换速度,是风速和气体Sc数(schmidtnumber)的函数。
采用Wanninkhof[15]提出的适于用短期风速或瞬时风速估算k值的计算公式[式
(2)]。
k=0.31u102(Sc/660)-1/2
(2)
式中,u10为水面上方10m高度处的风速(m·s-1)。
而Sc数为水的动力黏度与待测气体分子扩散速率之比,对于特定气体,Sc数与水温、盐度等物理参数有关。
Wanninkhof[15]提出海水中N2、N2O气体Sc数与水温的关系式分别见式(3)和式(4)。
Sc=2206.1–144.86×t+4.5413×t2–0.056988×t3(3)
Sc=2301.1–151.1×t+4.7364×t2–0.059431×t3(4)
式中t为0~30℃。
N2O通量的估算与N2类似,区别在于计算水气平衡浓度所用的Weiss等[16]的方程参数除温盐数据外,还需要大气中N2O的气体摩尔分数(文中采用320×10-9,数据来源:
NOAA大气监测网(http:
//www.cmdl.noaa.gov/)。
2结果与分析
2.1溶解N2和N2O净增量
为表征反硝化作用,用实测的溶解气体浓度与理论平衡浓度差值计算表、底层溶解N2和N2O净增量。
7月航次九龙江河口区调查结果见图2,溶解N2净增量为-9.9~66.8μmol·L-1,溶解N2O净增量为4.3~31.5nmol·L-1;N2O饱和度为170%~562%,平均352%。
与淡水端相比,海水端溶解N2、N2O净增量有明显下降。
表1显示,淡水端的N2净增量与各形态营养盐(氮和磷)均显著正相关,与盐度无相关关系;N2O净增量与各指标均无相关关系。
海水端,溶解N2和N2O净增量与水化学指标显著正相关,与盐度显著负相关。
比较表底层数据,淡水端的溶解N2、N2O净增量、盐度、NO3--N、NO2--N、NH4+-N、DIN(三氮之和)、DRP等指标均无显著差异,而海水端各类指标的表层和底层均有显著差异(表2)。
表1溶解N2和N2O净增量与水物理化学指标的皮尔逊相关系数1)
Table1Pearson,scorrelationcoefficientofnetincreaseN2andN2Oandphysicalchemistryparameters
组别
项目
水温
盐度
NO3--N
NO2--N
NH4+-N
DIN
DRP
淡水端
N2净增量
0.916**
-0.275
0.935**
-0.735**
0.768**
0.916**
0.888**
N2O净增量
-0.057
0.346
-0.012
-0.278
-0.032
-0.025
0.038
海水端
N2净增量
0.906**
-0.861**
0.809**
0.773**
0.742**
0.800**
0.749**
N2O净增量
0.777**
-0.917**
0.891**
0.904**
0.904**
0.895**
0.884**
1)*为P<0.05,**为P<0.01.
表必须使用三线表。
在量符号(斜体)与单位(正体)之间用斜线隔开,制表时应注意尽量使每个纵栏是同类描述对象。
表2各观测指标表、底层差异显著度P值1)
Table2ThePvalueofsignificantdifferenceofrelevantobservationsbetweensurfaceandbottomsites
组别
N2净增量
N2O净增量
水温
盐度
NO3--N
NO2--N
NH4+-N
DIN
DRP
淡水端
0.430
0.951
0.045
0.688
0.312
0.905
0.739
0.417
0.467
海水端
0.002
0.015
0.000
0.000
0.000
0.000
0.000
0.000
0.003
1)P<0.05,表示该指标表层和底层差异显著;P<0.01,表示该指标表层和底层差异极显著
图22010年7月九龙江河口区各站位溶解N2和N2O净增量
Fig.2NetincreaseofdissolvedN2andN2OatvarioussitesintheJiulongRiverEstuary(July,2010)
由于作者限于绘图软件或由于分析仪器直接打印谱图等原因不能在图中更改和添加的文字、字母、符号等,可在纸版附图一套旁用笔加注正确形式,稿件发表时我刊会重新绘制文章全部插图,以统一格式体例。
2.2水气交换通量
N2水气通量为-2.9~53.2mmol·(m2·d)-1,平均21.7mmol·(m2·d)-1;N2O水气通量为5.2~23.9μmol·(m2·d)-1,平均14.5μmol·(m2·d)-1。
淡水端N2水气通量平均40.9mmol·(m2·d)-1,海水端N2水气通量平均2.5mmol·(m2·d)-1;淡水端N2O水气通量平均17.3μmol·(m2·d)-1,海水端N2O水气通量平均12.0μmol·(m2·d)-1。
N2O通量占总水气通量的0.03%~1.2%(平均0.25%)。
3讨论
3.1影响河口区反硝化作用的因子
溶解N2净增量与水温极显著正相关(表1),表明水温是影响九龙江河口区反硝化作用的重要因子。
影响反硝化的因子很多,其中温度至关重要,在不同温度下矿化和硝化速率以及O2浓度不同,进而影响反硝化作用[17,18]。
通常认为反硝化作用会随温度的升高而增加,如Cavari等[19]报道在15~30℃范围温度每增高10℃反硝化速率增加1.35倍;Nowicki[17]的研究也显示0~25℃时反硝化速率随温度升高呈指数增加。
除温度外,硝酸盐、磷、有机质、光照和水的滞留时间等也会影响水体反硝化作用。
Pina-Ochoa等[20]总结不同水体数据发现,反硝化速率与上覆水的硝酸盐浓度存在正线性关系(R2=0.86,P=0.001)。
本研究中,淡水端N2净增量与NO3--N显著正相关(表1),说明反硝化作用受到反硝化底物浓度的影响。
磷对反硝化作用的影响机制还不太清楚,总磷浓度低于0.03mg·L-1的河口有较高的反硝化速率,这可能与较高的氮磷比有利于反硝化细菌新陈代谢进而促进反硝化作用有关[20]。
九龙江河口区N2净增量与DRP浓度呈显著正相关(表1),表明该河口区磷的含量对反硝化有促进作用,这是否与其较高的DIN/DRP(平均102)有关尚待进一步调查研究。
3.2淡水端和海水端的反硝化作用差异及其分布特征
淡水端N2净增量与NO3--N显著正相关,与盐度无相关关系[表1和图3(a)],反映了反硝化作用空间上的差异主要受硝酸盐含量控制。
淡水端N2O净增量与各水化学指标无相关关系[表1和图3(b)],这可能与N2O不同的形成机制有关(除反硝化外,硝化过程也可能产生N2O,或者直接从地下水输入)[21]。
海水端N2和N2O净增量与盐度、NO3--N均显著相关(P<0.01),但与盐度的相关系数更大(图3)。
此外,NO3--N与盐度显著负相关(R2=-0.86,P=0.000),表明硝酸盐在海水端总体呈保守混合,盐度梯度(混合作用)造成海水端反硝化通量与淡水端有明显差异。
NO3--N数据来自翟惟东研究小组(未发表)
图3溶解N2、N2O净增量与盐度和NO3--N的关系
Fig.3RelationbetweennetincreaseofdissolvedN2andN2Oandsalinityandnitrate
九龙江河口混合区在涨落潮时存在“盐楔”现象(特别是在夏季丰水期),即高盐度、低营养盐的外海水向河口底层楔入[22,23]。
淡水端表底层之间N2、N2O净增量无显著差异,而海水端N2与N2O净增量表层显著高于底层(表2),说明海水端N2与N2O的增加主要来自淡水端的输送。
图2显示的N2与N2O净增量从淡水端向海水端减少的总体空间格局,基本反映了淡水端反硝化作用产物向海域水平输送和海水混合作用的结果。
3.3反硝化产物N2O浓度及水气通量比较
与国内外不同河口区相比(表3),九龙江河口区溶解N2O浓度和通量与我国的长江口、胶州湾、西班牙的Cadiz湾、Childs河口等相近,低于珠江口、辽河口、Tama河口和Schelde河口。
研究表明,水体反硝化主要产生N2,产生温室气体N2O通量并不高,湖库和近海N2O通量一般只占总通量的0.1%~1.0%,最高达到6%[24],采用添加示踪同位素方法观测到美国72条上游支流的反硝化作用产生的N2O通量只占不到1%[21]。
此次调查中,九龙江河口区N2O水气通量平均仅占总通量的0.25%。
尽管如此,对于河口区反硝化过程及通量研究,应同步观测反硝化的2个产物N2和N2O,并结合硝化过程研究,以全面理解河口区氮“汇”过程和机制。
表3国内外不同河口区N2O浓度及通量比较
Table3ComparisonofdissolvedN2Oandair-seafluxinestuariesworldwide
地点
时间
N2O浓度/nmol·L-1
饱和度/%
N2O通量/μmol·(m2·d)-1
文献
珠江口
2004-04
57.7~329.9
674~4314
—1)
[6]
长江口
2006
4.71~21.3
101~365
0.33~66.4
[25]
胶州湾
2006~2007
8.10~32.26
122~294
11.16±14.15
[26]
辽河口
2007-08
9.12~181.6
122~2633
1.14~119.13
[9]
Cadiz湾
2004-02~2004-09
12.7~50.7
191~843
30~70
[27]
Tama河口
1996-05
150
1580
30
[28]
Childs河口
1993-03~1993-04
2~38
613
—
[29]
Schelde河口
1978~1996
10~338
100~3100
-10~530
[30]
Adyar河口
2004-12
7~55
—
84.96
[31]
九龙江河口
2010-07
10.50~38.27
165~562
5.2~23.9
本研究
1)“—
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