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太阳能电池用光敏染料设计
材料化学专业
科研训练
题目:
太阳能电池
用光敏染料设计
摘要
太阳能电池已经成为一种新型的清洁能源,越来越受到人们的欢迎和重视。
20世纪对太阳能电池的研究已取得了优异成绩。
近几十年,染料敏化太阳能电池,因其制作成本较硅太阳能电池更低、生产工艺简单、无污染、原料丰富等特点,成为广大科学家的研究题材。
也必将成为一种理想的能源来源方式。
本文通过初步探索染料敏化太阳能电池的发展历程,进而研究染料敏化太阳能电池的结构与其原理,通过探索光敏染料分子的结构和具体性能。
以达到更好的设计与改进染料敏化太阳能电池。
期待有更加优异的性能和更加广阔的应用价值。
目录
摘要I
第1章绪论1
1.1染料敏化太阳能电池简介1
1.2染料敏化太阳能电池的发展史1
1.3DSSC的光阳极2
1.4DSSC的染料敏化剂3
1.4.1花菁类3
1.4.2香豆素3
1.4.3多烯类4
1.4.4吲哚啉4
1.5电解质5
1.5.1液态电解质5
1.5.2准固态电解质5
1.5.3固态电解质6
1.6DSSC的发展趋势6
第2章染料敏化太阳能电池结构与原理8
2.1Gratzel型太阳能电池结构及工作原理8
2.2作为光敏剂的染料须具备的条件9
2.3作为光敏剂的染料种类9
2.4染料的结构和性能对Gratzel太阳能电池性能的影响10
2.4.1染料的吸收光谱与太阳光谱的匹配10
2.4.2钌的多吡啶配合物11
2.4.3染料与TiO2的键合方式12
2.5具有能量天线作用的染料分子设计12
第3章太阳能电池用光敏染料设计14
3.1染料敏化太阳能电池结构14
3.2与传统硅太阳能电池的比较14
3.3染料敏化太阳能电池的设计14
3.3.1光阳极的选择与设计14
3.3.2光敏染料的选择与设计15
3.3.3电解质的选择与设计16
3.4染料敏化原理16
3.5光敏染料分子的改性16
总结18
参考文献19
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第1章绪论
1.1染料敏化太阳能电池简介
染料敏化太阳能电池(Dye-SensitizedSolarCell,DSC或DSSC),包括光敏染料、光阳极和电解质的研究。
DSSC的结构如图1所示,它是由导电玻璃、吸附染料的TiO2纳米晶薄膜、两极间的电解质和Pt对电极组成的夹心状电池[1]。
1.2染料敏化太阳能电池的发展史
自从1839年Becquerel发现CuO或AgO涂在金属电极上产生光效应以来,光电化学研究已有100多年的历史。
当1971年Honda和Fujishima用TiO2电极光电解水,获得了氢气,这才开始了具有实际意义上的光电化学电池的报道。
自从1991年,以瑞士洛桑高等工业学院MichaelGratzel教授为首的研究小组采用高比表面积的纳米多孔TiO2膜作半导体电极,并选用适当的氧化还原电解质研制出光电能量转换效率为7.1%的染料敏化太阳电池以来,DSSC电池的发展引起了人们的广泛重视。
1993年,Gratzel等人再次报道了光电能量转换效率达10%的染料敏化纳米太阳能电池,1997年其转换效率达到了10%~11%,短路电流为18mA/cm2,开路电压为720mV。
1998年又进一步研制出固态DSC电池,使用固体有机空穴传输代替了液体电解质,单色光转化效率达到33%,现在固体有机空穴材料作为电解质的光电能量转换效率达到4%,而使用无机材料CuInS2进行复合后,光电能量转换效率更是达到了5%~6%。
2005年Gratzel等人以N719为敏化剂,使光电能量转换效率已达到11.18%,可与非晶硅太阳电池相媲美。
韩礼元教授等人在2006年以黑色染料为敏化剂也获得了11.1%的光电能量转换效率。
2005年,RobertsonN教授在AngewandteChemie上也探讨了染料敏化剂的发展。
由于这种电池具有成本低、制作工艺简单、稳定性好等优势,引起了全世界的广泛关注[2]。
1.3DSSC的光阳极
Gratzel型太阳能电池中,用于制备光阳极的半导体材料很多,如TiO2,SnO2,ZnO,Nb2O5,Al2O3等。
目前用得最多的是TiO2。
一般选用禁带宽度较宽的锐钛型TiO2[3]。
制备纳米TiO2的方法较多,有溶胶-凝胶法、TiCl4水解法、电化学法、模板组装技术法等,其中应用得最多的是溶胶-凝胶法,它容易实现对TiO2晶型和粒径的有效控制[4]。
TiO2纳米管材料因具有独特的物理化学性能,近年来在DSSC领域也引起了人们的广泛关注。
目前的制备方法主要有:
模版合成法、阳极氧化法和水热合成法。
2002年,Adachi等将TiO2纳米管应用于DSSC,获得了5%的光电转化效率,且其中的光电流比P25TiO2薄膜的高出近2倍。
最近,美国科学家Grimes等利用电化学阳极氧化法制备了排列非常整齐有序的TiO2纳米管阵列,用它制得的DSSC的总光电转化效率达4.7%,已明显高于纳米晶太阳能电池[3]。
1.4DSSC的染料敏化剂
钌的多吡啶配合物具有较强的可见光吸收、良好的光电化学性质和稳定的激发态,是目前染料敏化太阳能电池中光敏效果最好的一类敏化剂。
1993年,Gratzel小组报道了被人们公认为“明星染料”的Ru(Ⅱ)(2,2′-联吡啶-4,4′-二羧酸)2(SCN)2(简称为N3)。
但它最大的缺点是对红光区及近红外光区的太阳光不能有效的吸收,而理想的染料应能有效吸收到920nm附近的光。
为了进一步扩宽光谱响应范围,2001年,Gratzel小组又报道了黑色染料(Dye)。
与N3相比,黑染料在长波处的光电响应明显加强,光电流工作谱几乎覆盖了整个可见光区,阈值达920nm,其中的Isc高达20.5mA·cm,η达到10.4%(AM1.5),成为目前所发现的性能最好的染料敏化剂之一。
1.4.1花菁类
Arakawa小组合成了系列含羧基和长链烷基的部花菁Mc[m,n],北京大学黄春辉小组研究了多种半花菁衍生物对TiO2的敏化,但由于他们合成的染料大部分是以磺酸基作为吸附基团,所以得到的能量转化效率均不是很高,如:
以敏化效果最好的BTS作为光敏剂时的DSSC的能量转化效率仅为2.1%(AM1.5),但它在480~500nm波长范围的IPCE(入射单色光光电转换效率)接近于100%,因此仍具有相当好的发展前景。
1.4.2香豆素
自2001年以来,Arakawa小组先后合成了一系列香豆素染料:
C343、NKX-2398、NKX-2388、NKX-2311、NKX-2586、NKX-2593和NKX-2677等。
其中以NKX-2311的敏化效果最好。
尽管NKX-2586较NKX-2311有更宽的光电响应范围,但易发生表面聚集,光电转化效率不如NKX-2311。
通过加入共吸附剂DCA或向共轭链中插入六圆环作为间隔基团,可显著提高电池效率,且后者效果更好。
因为它既能达到抑制表面聚集的效果,又不会影响染料的吸附量。
NKX-2593和NKX-2677是在NKX-2311的共轭链上引入噻吩基团。
噻吩基团的引人不仅可以扩宽染料的光电响应范围,提高电池的Isc而且还将提升染料的激发态电位,提高电池的Voc;而且这两种光敏染料制得的DSSC的能量转化效率分别达7.2%和7.7%,已接近于钌多吡啶配合物的,因此在DSSC领域具有相当好的发展前景。
1.4.3多烯类
为了进一步提高香豆素染料NKX-2311的敏化性能,Hara等将它的电子给体换成N,N-二甲基苯胺(DM-A),设计合成了一系列多烯染料:
NKX-2553、NKX-2554、NKX-2569和NKX-2600等。
与香豆素相比,以DMA为电子给体的多烯染料具有更多的优势:
①分子结构更简单,合成更容易;②DMA具有更强的给电子能力,更利于激发态染料的电荷分离;③DMA更强的给电子性,将使染料具有更高的激发态电位,从而更利于激发电子的注入。
此类化合物中,敏化效果最好的是NKX-2569,用它制备的DSSC的能量转化效率达6.8%(AM1.5),因而是一类很有发展前景的纯有机染料。
1.4.4吲哚啉
它是以吲哚啉为电子给体,罗丹宁环为电子受体,中间以共轭π键相连。
具有易制备,成本低,氧化还原稳定性高,敏化效率高等优点,近年来越来越受到人们的重视。
2003年,日本Uchida小组报道了一组吲哚啉染料:
Indolinedye-1~Indolinedye-4。
其中以Indolinedye-1作为敏化剂时的电池的光电效果最好。
后来,该小组为进一步改善此类化合物的敏化性能,在Indolinedye-1骨架上再增加一个罗丹宁环,从而得到一组新染料Indolinedye-5~Indolinedye-8,光电响应范围都较Indolinedye-l明显扩宽了。
其中以Indolinedye-5为敏化剂,并加入胆汁酸衍生物(抑制染料聚集)和TBP(优化电解质组成),获得了8%的能量转化效率,已略高于同样电池制备条件下N3染料的,成为目前转化效率最好的纯有机染料敏化剂[3]。
1.5电解质
在DSSC中,电解质体系除了起到复原染料和传输电荷的作用外,还将引起二氧化钛、染料及氧化还原电对能级的改变,导致体系的热力学及动力学特性的变化,从而对电池的光电压和光电转化效率产生很大的影响。
电解质体系中起关键作用的因素是氧化还原电对,理想的氧化还原电对应需满足:
①能快速地与阴极电子发生氧化还原反应,以减少电子在阴极的积累;②对阳极半导体导带中的光电子有低的反应活性,以减少暗反应的发生;③具有与染料能级匹配的氧化还原电势,以能迅速还原氧化态染料,从而减少注入电子与氧化态染料间的反向复合。
按照电解质的物理状态可分为:
液态电解质、准固态电解质和固态电解质。
1.5.1液态电解质
液态电解质按其成分不同又可分为有机溶剂液态电解质和离子液体电解质。
有机溶剂液态电解质主要由氧化还原电对、有机溶剂和添加剂组成。
目前广泛使用的氧化还原电对是I-/I3-,但它与染料的能级不是很匹配,应用它作电解质的氧化还原电对时,将会造成0.6eV的电压损失。
后来有人报道用多吡啶Co(Ⅱ/Ⅲ)化合物电对取代I-/I3-以减少光电压损失,但它的反应动力学特性不如碘电对,使得与导带电子问的暗反应速率加快,电池效率降低。
1.5.2准固态电解质
应用于DSSC的有机胶凝小分子一般含有酰胺键、羟基、胺基等极性基团或长脂肪链,通过氢键、π-π键、静电引力、范德华力以及疏水性作用以实现对液态电解质的凝胶化。
利用小分子凝胶剂固化液态电解质并不会对电池的光电效率产生太大影响。
2004年,德国和瑞士的研究者用山梨醇的衍生物(D-MDBS)固化有机溶剂液态电解质,得到6.1%的光电转化效率。
1.5.3固态电解质
固态电解质是一种空穴传输材料,它与半导体氧化物构成P-n异质结,其电荷分离动力学过程为:
敏化剂受光激发后,将电子注人二氧化钛(n-型)的导带(CB),氧化态的染料随之将空穴注入电解质(p-型)的价带(VB)而重新回到基态,电子和空穴通过外回路完成循环。
目前固态电解质的研究主要集中在无机P-型半导体材料、有机空穴传输材料和导电高聚物。
所得固态DSSC的光电转化效率达3.8%[3]。
1.6DSSC的发展趋势
纵观DSSC发展的历史过程可以清楚地看出。
发展廉价且性能优异的阳极材料、染料敏化剂以及电解质是进一步降低DSSC生产成本,提高其光电转化效率并最终实现商业化生产的关键。
今后一段时间的重点研究方向是:
(1)进一步探索阳极内能量传递与电子传输的微观机理。
(2)发展新的制膜方法以进一步优化纳米晶薄膜的尺寸(如:
孔率、孔径、比表面积、厚度等)、晶体结构和表面形态等,使之能适合各类电解质的填充并能使电子传输过程的能量损失减到最小。
此外,制备TiO2纳米管电极及其它阵列结构的纳米TiO2电极(如:
纳米线、纳米棒、纳米孔等)也是今后一个极具挑战性的课题。
(3)深入考察染料分子内的光电化学反应机理,研究和改善多吡啶钌类染料的分子结构以进一步扩宽其在红外及近红外光区的光电响应范围,同时开发具有更高电荷分离效率和稳定性的纯有机染料分子,并研究使用多种不同染料的协同敏化以获得与太阳光谱更匹配的吸光范围。
此外,进一步完善半导体量子点也是一个值得关注的很有潜力的课题。
(4)解决液态电解质的泄漏和变性问题,同时开发具有高电导率和离子传输速率、电极电位与染料能级匹配且与阳极结触性能良好的准固态和固态电解质。
一种新型的太阳能电池----光伏电池(photovoltaiccell)最近在美国开发成功。
据悉,该电池是目前世界上效率最高的太阳能电池,能够将36%的太阳能转变成电能的光伏电池;而现有普通太阳能电池只能有效地利用10%-15%的太阳能。
第2章染料敏化太阳能电池结构与原理
2.1Gratzel型太阳能电池结构及工作原理
Gratzel型太阳能电池的光阳极是将TiO2纳米粒子烧结在导电玻璃基底上,形成纳米多孔薄膜,然后在此多孔薄膜上吸附一层作为光敏剂的染料,对电极则是镀有若干分子层厚Pt的导电玻璃,充满两电极间的是I3-/I-氧化还原电解质。
其结构如图1。
研究结果表明,只有紧密吸附在半导体表面的单层染料分子才能产生有效的敏化效率。
因此TiO2粒子要求纳米化、多孔化、薄膜化,这样的结构使TiO2具有高比表面积,使其能吸附更多的单层染料分子,在这样的电池中,染料吸收可见光,受激发后将电子注入半导体导带产生光电流。
其过程是紧密吸附在TiO2表面的染料光敏化剂首先被激发,激发态的敏化剂将电子注入半导体TiO2的导带,通过导电膜向外回路输送电流,氧化态的染料敏化剂被电解质还原,电解质扩散至对电极充电,完成一个循环。
具体过程可示于下:
Dye+hv→Dye*(染料激发)
(1)
Dye+TiO2→e-(TiO2导带)+Dye+(光电流产生)
(2)
Dye++Red→Dye+Ox(染料还原再生)(3)
Ox+e-(阴极)→Red(电解质还原)(4)
Dye+e-(TiO2导带)→Dye(电子复合)(5)
Ox+e-(Tio2导带)→Red(暗电流)(6)
Dye为基态染料,Dye*为激发态染料,Dye+为氧化态染料,Ox为氧化态电解质,Red为还原态电解质。
Dye*寿命越长,越有利于电子的注入,
(2)、(3)速率越快,光电转化效率越高。
(5)反应速率越小,电子复合的机会越小,电子注入的效率就越高。
(6)是造成电流损失的主要原因。
Gratzel型太阳能电池的光电转化效率可由IPEC和η来表示。
2.2作为光敏剂的染料须具备的条件
作为光敏剂的染料须具备以下条件:
(1)牢固吸附在半导体上,以保证光激发后电子能快速有效注入半导体导带;
(2)在可见光区具有较高的光吸收和较宽的光谱响应范围,有利于尽可能多地利用太阳光;
(3)氧化态和激发态有高的稳定性以利于电荷分离;
(4)激发态寿命要长,激发态寿命太短,有可能使激发态分子来不及将电子注入到半导体中就已经通过非辐射衰减而返回到基态;
(5)足够负的激发态电势以使电子注入半导体导带。
2.3作为光敏剂的染料种类
现在作为光敏剂的染料一般有天然植物提取物、纯有机染料、金属有机配位化合物等。
绿色植物在发生光合作用的过程中,其电子传递和电荷分离都是相当有效的。
但从天然植物中抽取的叶绿素、叶黄素、胡萝卜素、类黄酮等料应用于Gratzel型太阳能电池所观察到的光电效应一般比较小。
天然植物抽取物比起合成染料,由于无需合成,简化了制作与提纯过程,它在这类电池上的应用使此类电池制作更经济、更容易,因此这类天然植物提取物也具有竞争性。
解决此类天然染料的稳定及长寿命运作是发展此类染料的基础问题。
具光敏性质的纯有机染料种类繁多,吸光系数高,成本低,并可节约稀有金属,但其IPCE和η较低。
现在应用得最多的光敏染料还是金属有机化合物。
常用的金属有钌、锇、铁、铜、锌等,其中铁、铜、锌等过渡金属的有机化合物敏化Gratzel型太阳能电池的光转化效率远比钌(Ru)和锇(Os)敏化剂的低。
目前光电转化效果最好的仍是钌的多吡啶配合物。
染料影响电池性能的重要因素有染料的吸收光谱与太阳光谱的匹配性,染料与TiO2表面的键合方式等。
2.4染料的结构和性能对Gratzel太阳能电池性能的影响
2.4.1染料的吸收光谱与太阳光谱的匹配
作为明星染料的Ru(Ⅱ)(2,2′-联吡啶-4,4′-二羧酸)2(SCN)2(N3),结构图2。
图2N3结构图图3黑色染料结构(黄春辉)
虽说其在480-600nm有高的IPCE和η,但其对红光区及近红外区的太阳光还不能有效吸收。
染料的吸收光谱与太阳光越接近,太阳光的转化效率就越高。
从理论上讲,全光谱吸收的黑色染料应有理想的光电转化效果。
黄春辉等合成了黑色染料(如图3),在400-600nm的IPCE超过80%,在近红外区(650-800nm)的IPCE超过了20%,但其总的转化效率不如N3。
Gratzel等合成了黑色染料(如图4),虽其消光系数比N3小得多,但其
图4黑色染料(Gratzel)
光谱响应区域覆盖了整个可见光区及近红外光区(~920nm),且光电流提高。
可见,利用有较宽吸收光谱的黑色染料,将Gratzel型太阳能电池进行优化,其η是可以得到提高的。
2.4.2钌的多吡啶配合物
作为光敏染料,钌的多吡啶配合物的一个重要特征就是可以通过选择具有不同受电子及给电子能力的配体来逐渐改变基态及激发态的性质。
多吡啶钌配合物在受到光照激发后,MLCT态(电子从金属离子一方向配体一方转移所伴随的跃迁)成为最低激发态,电子从钌的t2g轨道跃迁到配体的π*分子轨道上,从而导致了一个分子内的氧化还原反应发生(如图1)。
对于钌的多吡啶配合物,要延长其在红光区的吸收光谱,可通过引人具有低分子轨道(LUMO)的基团或是引人一强给电子的基团使金属t2g轨道(HOMO)不稳定(上移钌的t2g轨道能级),这样有利于激发态分子电荷的分离与传递,从而使其光电转化效率提高。
Gratzel等合成的黑色染料Dye2在
2,2′,6,2",-啶配体上引入4,4′,4"-三羧酸是为了调节π*分子轨道,
-(NCS)3的作用是调节金属Ru的t2g轨道,从而可能稳定由于电子注人半导体导带而产生的空穴。
Islam等合成的cis-Ru(dcpq)2(NCS)2、cis-Ru(H2dcbiq)2X(X=C1-、NCS-或CN-),就是由于配体dcpq、H2dcbiq具有较低的π*分子轨道而使其吸收光谱延长到近900nm,而Ru(dcbpy)2L和Ru(dcphen)2L(L=qdt或ecda),则是由于配体的强给电子性使HOMO能量上升,从而染料在整个可见光区存在宽的MLCT吸收带。
2.4.3染料与TiO2的键合方式
激发态染料电子及时注入TiO2导带是提高太阳能电池性能的重要因素,而激发态染料电子能否及时有效注人TiO2导带,跟染料与TiO2的连接方式有密切联系。
人们利用红外光谱、拉曼光谱、紫外-可见吸收光谱和X-射线电子能谱等对二氧化钛-光敏剂之间的表面结合状态进行了研究。
一般-COOH是通过螯合、桥联或形成酯键形式与TiO2组成化学键。
实验结果表明,含吸附基团(-COOH)越多的染料敏化的电池,其电池性能越好。
Gratzel等合成的具有强吸附基团HO3P-的染料(如图5),就能很好地
图5强吸附基团的染料分子结构
吸附于TiO2表面,其吸附常数约为类似的羧酸联吡啶钌配合物的80倍,并产生有效的电荷注入。
吸附性能良好的基团还有-PO3H2,-SO3H,-OH等。
2.5具有能量天线作用的染料分子设计
在分子设计合成上,还可以通过桥键将不同的联吡啶钌配合物连接起来,形成多核配体,这类多核配合物的一些配体可以把能量转移给其他配体,起到能量天线的作用。
光谱研究表明,在多核联吡啶钌配合物中带有羧基的联吡啶中心的发射团能量最低,这个能量最低的中心单元通过酯键连接在电极表面,而外围能量较高的单元可以将吸收的能量通过能量天线转移到中心单元。
因此,通过适当选择分子组成与适宜合成路线来提高天线一敏化剂的作用是可行的。
敏化剂的作用是表面联接与光电子注入,天线的作用是从高吸收发色团来实现分子内传递能量。
如Amadelli等合成的[Ru(bpy)2(CN)2]2Ru[bpy(COO)]22-染料就是通过中心单元[Ru(bpy)2(COO)2]22-吸附在TiO2表面,而天线-Ru(bpy)2(CN)2吸收能量并传递给中心单元,用此染料敏化纳米多孔TiO2太阳能电池,其敏化效率达到7.1%-7.9%。
另外,氧化态染料被电解质还原的速率、氧化态染料与TiO2导带中电子的复合和染料在TiO2表面的团聚等对太阳能电池性能也有重要影响。
只有非常靠近TiO2表面的敏化剂分子才能将激发态的电子顺利注入到TiO2导带中去,多层敏化剂的存在反而会阻碍电子的传输,导致效率下降。
氧化态染料如能迅速被电解质还原产生基态染料,将减少电子复合机率,从而提高光电转化效率[6]。
第3章太阳能电池用光敏染料设计
3.1染料敏化太阳能电池结构
DSC主要由纳米多孔半导体薄膜(一般为TiO2材料)、染料敏化剂、氧化还原电解质、对电极和导电基底等几部分组成。
3.2与传统硅太阳能电池的比较
一般认为,电池的开路电压取决于纳米半导体的费米能级和电解质氧化还原能级差。
传统的硅太阳电池依靠的是光物理效应。
而DSC则是通过光电化学的过程实现光电转换,使太阳电池的光电转换材料不再局限于制备过程复杂、价格昂贵的高级无机半导体材料。
与传统p-n太阳能电池相比。
DSC的最大特点是其光吸收和电荷分离传输分别由不同物质完成,光吸收是靠吸纳在纳米半导体表面的染料完成,而半导体仅起电荷分离和传输载体的作用。
DSC的最大优势是电荷传输思考多数载流子来实现电荷传导,而不存在传统p-n结太阳能电池中少数载流子和电荷传输材料表面复合等问题,因而制备过程简单,对环境要求不高。
3.3染料敏化太阳能电池的设计
3.3.1光阳极的选择与设计
传统的致密半导体膜,只能在膜表面上吸附单层染料,而单层染料吸收的太阳光很有限,多层染料又阻碍了电子的运输,而且光电转换效率也很低。
所以选用多孔的纳米晶网络TiO2电极,其表面有15%左右的粗糙度,是的整个半导体膜成海绵状,具有很大的比表面积,能够吸附更多染料单分子层。
制备阳极材料一般采用锐钛矿最佳。
1、禁带宽Eg=3.2ev光稳定性好;2、高介电常数电子复合机会少;3、折射率低,减少光损失。
同时,抄袭的TiO2会发生蓝移现象,即粒径小到一定程度吸收向波长小的方向移动,从而整洁了对紫外的吸收。
粒径增大时,会发生红移。
制备纳米TiO2薄膜主要由两种方法:
1、利用水解法或者水热法在低温下得到纳米TiO2,也可用微波辐射以及水浴陈化来制备锐钛矿晶像的纳米TiO2。
2、是传统的溶胶-凝胶的工艺改进,在低温下制备TiO2薄膜[7]。
3.3.2光敏染料的选择与设计
以往传统的无机染料光敏化剂是CdSe、CdS等。
此类材料有毒,会破坏环境,所以并不是理想的敏化材料。
现采用有机染料敏化剂,羧酸多吡啶钌、磷酸多吡啶钌、多核联吡啶钌染料、纯有机染
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