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环境光化学
环境光化学
教学目的:
(1)了解环境光化学的形成和发展过程
(2)了解天然水系统的光化学过程及环境效应
1.概述
1.1环境光化学的概念和范畴
1.1.1概念
环境光化学——是研究环境中化学物质在阳光作用下的化学特性、行为和效应以及利用光化学的原理与方法控制化学污染的一门学科。
环境光化学是环境化学的一个重要分支和前沿领域。
1.1.2范畴
表1.1环境光化学的范畴
范畴
分类
范畴
分类
天然环境介质光化学
大气光化学
水环境光化学
土壤表面光化学
环境光生物化学
污染生态光化学
污染控制光化学
大气污染控制化学
水污染控制化学
(1)天然环境介质光化学通常大气、水体、土壤表面的光化学被认为是环境光化学的主要组成部分。
主要研究的内容:
①大气光化学大气中化学物质在阳光作用下发生的化学过程,主要涉及对流层、平流层中痕量组分(O3、NOx、硝酸/亚硝酸及其酯、卤代烃、醛等有机物)的大气光化学、自由基反应;大气水相(云水、雾水、雨滴等)中微量化学成分及气溶胶等颗粒物的光化学反应;大气污染的光化学烟雾模式等。
②水环境光化学水体表面透光层中化学物质的光化学反应;水中有机物光化学降解;光化学过程对溶解有机质(CDOM)等有机物迁移转化的影响和贡献;不同形态金属和类金属元素的光化学反应及氧化还原循环;水生生物引发和参与的光化学过程等。
③土壤表面光化学土壤表面有机物(主要是农用化学品、土壤有机质等)的降解;光化学过程对化学物质从土壤表面向大气中迁移的影响等。
(2)环境光生物化学主要研究化学物质发生的光化学反应所产生的生态效应及其化学原理、过程和机制;生物引发或参与的光化学过程及其某些重要元素的生物地球化学循环的影响。
如研究化合物光敏化后的毒性,如亚甲蓝。
致病微生物不吸收可见光,不会受到直接太阳光照射的影响,但是染料亚甲蓝可吸收可见光,产生毒性,可促进敏化光化学消毒过程,可用于家庭使用后的废水的消毒,可用作农作物灌溉。
有研究认为,亚甲蓝吸收并转移太阳光中的可见光能量给废水中的溶解氧,从而产生活性氧物质(1O2,H2O2,OH,O2-)。
这些活性氧物质可以不可逆地改变微生物的活体细胞组成,从而导致致命的伤害。
也有研究亚甲蓝对生在谷类和面粉中的黄色甲虫的幼虫的敏化光毒性研究;如1994年,RichardDavenport等人研究了TNT及其相关化合物对水蚤Daphniamagna和海胆Lytechinusvariagatus晶胚的光致毒性增强的问题;紫外光消毒,细菌的DNA对紫外光(UV-B)有很高的吸收,所以UV光消毒会导致嘧啶二聚体的形成,从而抑制细菌细胞的再生功能。
多环芳烃PAHs能够吸收300-400nm的紫外线,UV辐射会增强PAHs的毒性,对许多水生生物有光毒性效应。
如藻类中叶绿素在光的作用下产生过氧化氢;植物体内有多种途径产生单重态氧,最主要的途径可能是光合色素的光敏化作用产生的;藻类引发有机物降解等。
(3)污染控制光化学污染控制光化学是一个新兴的污染控制化学的领域,它与环境工程学、化学工程学有密切的关系。
它研究与污染控制有关的光化学机制与工艺技术中的光化学基础性问题,以便最大限度地控制化学污染,为开发经济而高效的污染控制技术提供科学依据。
1.2环境光化学的形成与发展
19世纪末以来,人们就观察到某些化合物在阳光的作用下会对生物产生不利的影响,1888年,Marcacci的研究结果表明,在阳光的作用下,生物碱对种子、植物和两栖动物的卵的不利影响比暗处更大。
1900年,Rabb指出,草履虫在暗处暴露于吖啶或在清水中被阳光照射,它们几乎不受伤害,但是草履虫暴露于吖啶溶液,并在阳光的照射下,其死亡率增加几个数量级。
20世纪30年代平流层臭氧的研究,可以认为是环境光化学研究的开端。
1930年,Chapman提出了平流层臭氧生成的光化学模型,它在三十多年的时间里起了重要的作用。
20世纪40-50年代是洛杉矶光化学烟雾的研究时期。
1944年美国洛杉矶盆地发生了谷物的毁坏,这促进了对空气污染性质及其形成机理的广泛研究。
但是城市的大气中进行的化学反应非常复杂,追踪产生烟雾的真实化学反应是一件费时的工作。
到了1951年,化学烟雾首次在实验室里重现,终于获得了其生成过程的线索。
后来进行了细致研究,说明在生成烟雾过程中的化学反应是光化学的,而气体分散胶体是大气中化学反应生成二次污染物的场所和参加物及产物。
光提供了一系列光化学反应的活化能,因而太阳的紫外辐射是生成光化学烟雾的能源。
20世纪60-70年代是大气光化学和半导体光催化的研究阶段。
这一时期,对于人类排放的氯氟烃类有机物进入平流层使臭氧层变薄的问题受到极大关注。
1974年,美国加利福尼亚大学的莫利纳(M.J.Molina)和罗兰德(F.S.Rowland)据此得出臭氧层减少的光化学反应机制,因而获得了1995年的诺贝尔化学奖。
1972年,日本本多健一等人利用n型二氧化钛半导体电极作阳极,而以铂黑作阴极,制成太阳能光电化学电池,在太阳光照射下,阴极产生氢气,阳极产生氧气,两电极用导线连接便有电流通过,即光电化学电池在太阳光的照射下同时实现了分解水制氢、制氧和获得电能。
这一实验结果引起世界各国科学家高度重视,认为是太阳能技术上的一次突破。
但是,光电化学电池制氢效率很低,仅0.4%,只能吸收太阳光中的紫外光和近紫外光,且电极易受腐蚀,性能不稳定,所以至今尚未达到实用要求。
1972年成立了美国光生物学会(TheAmericanSocietyforPhotobiology),它的宗旨是促进光生物科学的研究,促使光生物科学的多门类学科的综合性研究,加速推广光生物科学知识的传播,为国内外提供光生物科学的信息。
1972年创办了会刊《光化学与光生物学A卷:
化学》,涉及无机、有机和配位化学等体系,其范围就包括了大气光化学等环境光化学研究。
1987年又主办了《光化学与光生物学杂志B卷:
生物学》,涉及光生物学的多学科领域,其中明确提出包括环境光生物学(environmentalphotobiology)。
泛美光化学协会(Inter-AmericanPhotochemicalSociety,I-APS)成立于1978年,目前已拥有600多位来自学术机构、企业和政府部门的会员。
日本光化学会(TheJapanesePhotochemistryAssociation,JPA)也成立于20世纪70年代末,80年代初。
目前主办2本会刊。
“Photochemistry(日本版)”每年1卷3期,已经出版38卷,主题涉及光化学各方向。
2000年新出版的由Elsevier公司发行的日本光化学会会刊《JournalofPhotochemistryandPhotobiology,C:
PhotochemistryReviews》,每年1卷2期。
专门刊载光化学方面的综述和述评,涉及气、液和固体相的基础分子光化学、有机光化学、无机光化学、超分子光化学光合作用和光生物学、光电化学、光催化、太阳能转换、光化学装置与设备、光纤等。
20世纪80年代是关于水环境光化学的研究。
1983年,Miller等在美国化学会主办的《环境科学与技术》杂志上发表了一篇题为《Photochemistryofnaturalwaterssystems》的文章,是1983年9月12-16日在CpaeCod’sHole海洋研究院举行的国际会议的总结,文章称这一领域为一新的研究领域。
1984年,Oliver等人又在该杂志上发表了一篇题为《Photochemistryofnaturalwaters:
Manycompoundsandenvironmentsareaffectedbysunlight-inducedphotochemistry》的文章,对在天然地表水中太阳光引发的光化学过程对化合物和水环境的影响作了总结,上述文章的作者正是近30-40年来在环境光化学研究领域的代表人物。
20世纪90年代以来,环境光化学的研究和发展进入一个欣欣向荣的阶段。
可以从发表的专业文献看出90年代后环境光化学的飞速发展。
图1.1是20世纪70年代至70年代国际工程索引(EI)收录的有关光化学、光降解、光氧化、光解和光催化(剂)主题的文献量。
2.天然水系统的光化学
2.1概述
2.1.1水生系统中活性物质生成的光化学过程
(1)水合电子(eaq-)的光化学过程
①水合电子的发现
1952年,化学家斯蒂在一次偶然的化学实验中发现了水合电子的行踪。
当时,他将甲基蓝溶液放在光照的条件下,不久,溶液的蓝色便逐渐消失。
当通入二氧化碳气体后,溶液出人意料地再次呈现蓝色。
通过对这一实验的研究分析,斯蒂推断,甲基蓝褪色是由于它和水合电子结合的缘故,而通入二氧化碳后的复原,则是由于二氧化碳夺走了水合电子的结果。
以后,斯蒂推断又得到了实验的进一步论证(网上资料)。
20世纪60年代,许多学者研究发现含有可溶性有机物的水溶液,在光的作用下可生成水合电子。
1963年,Grossweiner和Swenson等人在同一期《Science》杂志发表了他们研究水溶液中水合电子光化学生成的结果。
同年,Jortneer等人研究了含酚水溶液的光化学行为,他们用一些特殊的清除剂获得了瞬间溶剂化电子生成的化学证据。
1965年,Dobson等人用闪光光解技术研究了酚和甲酚水溶液的光化学现象,得到了这些水溶液的闪光光谱。
他们认为在400nm附近的一系列吸收带是酚氧自由基的吸收产生的,而可见区的宽吸收带则是水合电子产生的,这一研究结果进一步证实了水合电子的存在。
补充知识:
闪光光解技术:
闪光光解是用时间极短、能量密度极高的脉冲光产生高浓度、短寿命的中间体,然后在脉冲作用后的短时间内观察中间体的发射或吸收特征以对体系进行分析的一种方法。
在过去几年中由于引进了激光光源,闪光技术发展很快。
现在它已成为定性地或定量地研究光化学过程中的激发态和中间体(寿命可短到10-11或10-12S)的最强有力的工具之一。
通过反应器附近主闪光灯的强烈闪光使反应器中的反应物光解,产生不稳定的中间产物,这种反应十分激烈,以至全部反应物在50μs的闪光持续时间内都被光解。
为了观察反应存在的一瞬间的中间产物,使用了第二个闪光灯,即分光镜闪光灯,它通过延时继电器触发,产生一种瞬时(10μs)的强烈闪光。
这种闪光沿着反应器的长度方向被聚集到摄谱仪的狭缝上,用这种方法在主闪光引发反应以后,反应器内反应物的吸收光谱就能够以一已知的时间记录到照相底片上。
通过用一系列不同时间延迟反复试验,就能得到表示不稳定中间产物(通过它们的光谱鉴别)的光谱图像,以及它们浓度与时间的函数关系。
②水合电子产生的过程
a、芳香化合物生成过程Dobson提出含芳香化合物的eaq-光化学产生的基本过程(其中,(C6H5O-)*表示过渡态):
b、无机物、有机物生成过程1977年,Zafiriou等人指出,海水中溶解的无机及有机化合物在太阳光的作用下能生成水合电子:
Fe2++hν→Fe3++eaq-
I-+hν→I+eaq-
有机色素+hν→(色素)*+eaq-
酚类物质+hν→酚氧自由基+eaq-
水中溶解有机质(DOM)在阳光作用下生成水合电子(eaq-)有两个过程:
1)单光子过程
DOM+hν→DOM*
DOM*→DOM•++e-
DOM•++e-→DOM’
DOM•++e-→DOM•++eaq-
2)双光子过程
DOM*+hν→DOM•++eaq-(由激发态又吸收一个光子)
式中DOM-----溶解有机质;
DOM*-----溶解有机质激发态;
DOM’-----复合产物。
③天然水中涉及到水合电子的反应:
1986年,Breugem等人研究了在近紫外光的作用下荷兰境内不同天然地表水中水合电子的稳态浓度[eaq-]ss(ss表示SteadyState)。
表4.4为不同天然地表水在366nm光辐射作用下水合电子的稳态浓度。
水合电子的定义:
科学家们发现,水合电子具有独特的化学结构。
它是被水分子团包围着裸露电子,化学性质十分活泼,是目前已知还原剂中的最强者。
除了氖和氦等个别物质外,水合电子几乎能与任何元素及化合物发生化学反应。
它还能与某些物质合成许多极难合成的物质,如三价铕离子通常很难转变成二价的铕离子,但是有水合电子的帮助,这一还原反应就能顺利进行。
水合电子的发现至今只不过几十年的历史,它的化学结构究竟怎样?
对它的应用前景又如何?
都有待科学家的努力,尤其是在生命起源方面的作用,更是科学家们奋力求索的目标。
(2)活性氧天然水系统发生的光化学过程可以产生各种活性氧
补充知识:
a分子的电子组态——指分子轨道中电子的分布及自旋状态。
分子基态的电子组态分子在基态时其轨道中电子的分布及自旋状态称为分子基态的电子组态。
它通常用分子最高占有分子轨道(HOMO)或用两个最高能级的已填满电子的分子轨道来表示。
例如,O2分子的分子轨道中电子的排布为:
O2[KK(σ2s)2(σ*2s)2(π2p)4(π*2p)2
则电子组态为:
Φ(O=O)=K(π*2p)2
分子激发态的电子组态分子在激发态时其轨道中电子的分布及自旋状态称为分子激发态的电子组态。
b单重态(singlet,S)和三重态(triplet,T)
单重态(S):
在能量低的和能量高的分子轨道上两个电子自旋配对(反平行)时的状态称为单重态。
这种态总的自旋磁矩为零。
三重态(T):
在能量低的和能量高的分子轨道上两个电子自旋不配对(自旋平行)时的状态称为三重态。
这种态产生自旋磁矩。
单重态和三重态的名称来源于历史上的实验结果:
当一束分子(或原子)射线通过强磁场时,处于某种电子组态的原子或分子,可以分裂为三个可分辨的状态(有三个能阶),于是称这样的原子或分子处于三重态。
如果磁场不分裂射线束,则称这样的原子或分子处于单重态。
一些常用的符号如下:
S0:
分子基态单重态。
S1,S2,…:
表示分子激发单重态,脚标表示激发态相应的能级。
S1为第一激发单重态,依此类推。
T1,T2…:
表示分子激发三重态,脚标表示相应的能级。
T1为第一激发三重态,依此类推。
c氧分子的电子组态
环境中的光化学过程,氧分子是一重要的参与者,这是其具有独特的分子结构的缘故。
氧分子具有顺磁性,即在分子中存在未配对的电子。
(物质的磁性主要由物质的分子、原子或离子中电子的自旋产生的磁矩而产生的。
如果分子存在未配对的电子,这些电子的自旋磁矩的取向将与外磁场方向一致,因而能被外磁场吸引,这就是顺磁性物质。
如果物质分子内部的电子配对,两个电子产生的自旋磁矩因取向相反而抵消,这类物质在磁场中被排斥,称为抗磁性物质。
)
基态分子氧两个电子填充在反键π*轨道上,由于πx*和πy*轨道是简并(能量相同)的,根据Hund规则,能量相等的轨道,电子尽可能以相同自旋方向分占不同的分子轨道。
即分子氧的基态是三重态。
分子氧的电子组态除了有一个最低能量三重态还可以有三个单重态,可分别表示为:
T—(πx*↑)(πy*↑)称为3∑
S—(πx*↑)(πy*↓)称为1∑
S—(πx*↑↓)称为1Δx
S—(πy*↑↓)称为1Δy
这四个电子组态的光谱项符合分别为3∑、1∑、1Δx、1Δy。
两个电子分占πx*和πy*轨道,用∑表示;
两个电子同在πx*或πy*轨道,用Δx或Δy表示;
左上标表示电子组态的多重度。
两个∑态的电子分布是绕键轴形成圆柱状对称,Δ态的电子分布是两个电子同在一个π轨道(πx*或πy*)上,1Δx、1Δy在0级近似中是简并的,其它的分子接近它们时就会引起这两个态的分裂。
将简并能态忽略不计,将S1表示1Δ(不是1Δx就是1Δy),所以通常将具有1Δ态的氧分子称为单重态氧,常以1ΔO2表示,为方便可简化写成1O2。
分子氧的电子组态能量次序为:
3∑<1Δ(22.5kcal•mol-1)<1∑(37.5kcal•mol-1)
光对氧分子的作用:
吸收一定能量时:
氧分子处于基态时,两个电子分占两π*轨道,并且自旋平行,电子组态为3∑,当氧分子吸收一定能量时,两个不成对的电子在一般情况下变为共占一个π*(πx*或πy*)轨道,并且自旋相反,另一个π*空着,此时电子组态为1Δ。
吸收更大能量时:
如果吸收的能量更大,在一个轨道上的配对的两个电子就变为分占两个π*轨道,并且自旋配对,电子组态为1∑,此状态的能量比1Δ高约67%,亦因而不稳定,易向1Δ转变,所以单重态氧分子常见的电子组态为1Δ。
单重态氧在大气中的寿命:
由于单重态氧是分子氧的一种激发态,具有较高的活化能,并因1Δ→3∑的无辐射跃迁是禁阻的,因此在大气的寿命是可观的。
1Δ的寿命为2.7×103s,而1∑的寿命为7.1s。
由于1O2具有较高的能量,是一种重要的活性氧,并在蒸气中存在的寿命较长。
因此,它在气相中的光化学过程起到较重要的作用。
天然地表水中也会产生活性氧1O2,下面了解一下在水生系统中1O2生成的光化学过程。
①1O2生成的光化学过程
1977年,Zepp等人研究发现,天然水在阳光照射下有单线态氧生成。
产生原因:
水中一些物质(用S表示)吸光后变为激发态单线态,然后与水中氧作用生成单线态氧,其生成可以用下列反应表示:
S+hν→1S
1S→3S
3S+O2→S+1O2
S称为光敏化剂(S),其能量迁移过程见图4.1
天然水中1O2的浓度及寿命:
一般为10-14~10-15mg/L的范围,很低,其寿命短,半衰期仅为2μs。
单线态氧与有机物的反应:
可与烯烃、2,5-二甲基呋喃和有机硫化合物反应:
1978年,Zepp等利用二甲呋喃作为单线态氧的捕获剂研究了天然水体中单线态氧的形成,反应如下:
根据产物顺式二乙酰基乙烯的浓度计算单线态氧浓度。
单线态氧对于氧化氨基酸、硫醇、硫化物和多环芳烃等非常重要,反应的半衰期在1~10h范围内。
②O2-超氧自由基负离子生成的光化学过程
a.由水中溶解氧结合电子而形成;b.溶解氧参与其它光化学诱导的电子迁移过程,如半导体类氧化物表面光化学过程、过度金属离子[Fe(Ⅲ)、Cu(Ⅱ)]等的光解过程、腐殖质光解等,都可产生超氧自由基负离子。
③H2O2生成的光化学过程生成和去除很复杂,图4.2简单表达了基本过程。
SOD-超氧化歧化酶,N-与H2O2反应的亲核试剂,AH2-能被过氧化酶、H2O2氧化的底物,RH-有机化合物
④OH自由基天然水中H2O2是OH的主要来源,所以产生OH自由基的过程更为复杂,后面将具体讨论。
除了上述重要的活性物质外,天然水体中光化学过程还产生RO2、R等有机自由基。
2.1.2天然水系统光化学过程发生的机制
2.1.2.1直接光解
直接光解是具有生色团的化合物吸收光辐射后发生化学变化,产生的产物能够进一步参与次级化学过程。
(生色团——是分子中含有能吸收紫外-可见光而产生电子跃迁结构的基团。
他们都含有不饱和键和孤对电子。
某些有机化合物分子中存在含有不饱和键的基团,能够在紫外及可见光区域内(200~800nm)产生吸收,且吸收系数较大,这种吸收具有波长选择性,吸收某种波长(颜色)的光,而不吸收另外波长(颜色)的光,从而使物质显现颜色,所以称为生色团,又称发色团(chromophore)。
)
(1)有机化合物的直接光解在天然水系统中,能够发生直接光解的有机化合物很少,羰基化合物、碘甲烷和多氯酚可以发生这类反应:
CH3I+hν→CH3I+I
C6Cl5OH+hν→C6Cl4OH+Cl
有些亲水性的有机化合物如叶绿素、类胡萝卜素、多不饱和脂肪酸等,可能在颗粒相上发生直接光解。
(2)无机化合物的直接光解对天然水系统中无机化合物的直接光解了解得更少,仅知道NO2-可以发生直接光解:
NO2-+hν→NO+OH
这一反应可使海洋表面NO2-每年损失约10%。
(3)过渡金属元素离子络合物的直接光解
Fe(Ⅲ)-OH络合物+hν→Fe(Ⅱ)+OH
Fe(Ⅲ)-有机络合物+hν→Fe(Ⅱ)+CO2
2.1.2.2间接光解
间接光解是通过生色团(最有用的紫外—可见光谱是由π→π*和n→π*跃迁产生的。
这两种跃迁均要求有机物分子中含有不饱和基团。
这类含有π键的不饱和基团称为生色团。
简单的生色团由双键或叁键体系组成,如乙烯基、羰基、亚硝基、偶氮基—N=N—、乙炔基、腈基—C㆔N等。
)吸收光辐射而引发的,如果生色团重新产生,生色团起光催化剂的作用,如果生色团吸收光辐射后的变化不可逆转,自身则发生光解,同时引发其它成分发生间接光解。
间接光解的主要途径:
2.1.3天然水中有机化合物的光氧化降解
由天然水中吸光物质(天然产物或人工合成化合物)吸收太阳辐射,从而引发一系列的次级光化学过程,生成各种活性物种(OH自由基、单线态氧等)使水中的化合物被氧化。
2.1.3.1脂肪烃的光氧化
脂肪烃通常是通过光敏化反应而发生光氧化,例如正构烷烃的光氧化:
X+hν→X*
X*+RH→XH•+R•
XH•+O2→X+HO2
R•+O2→RO2•
RO2•+RH→RO2H+R•
RO2•+XH→RO2H+X
RO2H→RO•+•OH
RO•+RH→ROH+R•
RO2H+R•→RO•+ROH
式中X——甲氧杂蒽酮;
X*——甲氧杂蒽酮的三线态;
RH——十六烷。
2.1.3.2芳香烃的光氧化
烷基苯的光氧化:
2.1.3.2多环芳烃(PAH)的光氧化
在水环境中,多环芳烃的降解过程包括:
光氧化、化学氧化、生物氧化。
光氧化过程:
通过光引发生成的单线态氧、OH自由基等进行的。
例如9,10二甲基蒽:
2.2不同形态铁的光化学过程
铁的存在和作用:
细胞中:
铁在细胞中是电子迁移链好氧化还原酶(包括细胞色素、硫铁蛋白和铁氧化还原蛋白等)中的重要辅助因子;
微量营养元素:
是藻类固氮作用和硝酸盐还原的基本微量营养元素之一。
天然水相(包括雨水、云水、雾水等大气水和地表水等)中。
铁在大气水相中的作用:
近年来,大气化学的研究表明,大气水相中Fe(Ⅲ)-羟基配合物与草酸盐配合物的光解能生成羟基自由基(OH)和H2O2,是大气水相中OH和H2O2的重要来源。
同时,H2O2生成后引发的次级光化学反应对于整个大气环境中的氧化还原反应和环境中各种污染物的降解均有重要影响。
2.2.1天然水中Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)的形态及其分布
大气液相水中铁形态及分布:
其分布:
溶解态铁是大气液相水中常见的组分。
浓度范围为0.1~100μmol/L。
在酸化的无有机配体的大气水中:
水解态的Fe(OH)2+和Fe2(OH)24+是主要Fe(Ⅲ)形态。
在有草酸根的大气水中:
近些年的监测表明草酸是大气水滴中常见的且是重要的配体,在大气液相中的浓度常达到几十个μmol/L的水平。
草酸根的存在对大气水中Fe(Ⅲ)的形态和光化学反应性有明显影响。
大气水中草酸形成的主要来源:
不完全燃烧、臭氧氧化分解、烃类在大气气相和水相的光氧化。
草酸在气相中的离解很慢,因为它不同臭氧反应,与OH自由基反应很缓慢,在对流层条件下的光解也很慢。
另一方面,草酸极性强,易于转移到液相(pH=4时,其Henry常数为2.4×1011mol•L-1•atm-1)。
‘
天然水体中铁形态及分布:
正常天然水pH值范围约为5~9,水合氧化铁(Ⅲ)或亚铁离子是铁的优势稳定形态
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