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MOX燃料元件制造
MOX燃料元件制造
MOX燃料的生产及应用现状
摘要:
MOX燃料制造是“核燃料闭式循环”的关键性环节,MOX燃料的发展战略对于乏燃料后处理具有重要意义。
本文简要回顾了MOX燃料的发展史,综述了轻水堆MOX燃料和快堆MOX燃料的生产和应用状况,并介绍了MOX燃料的制备技术,最后展望了我国发展MOX燃料的前景以及现实意义。
1.MOX燃料发展简史
MOX燃料是一种混合的铀-钚氧化物燃料(mixeduranium-plutoniumoxidefuel)的简称。
二十世纪六十年代初,一些国家基于“快中子增殖堆能产生比其所消耗还要多的易裂变材料”这一概念,预计到这种新堆型将给人类带来美好的能源前景时,确立了发展怏堆的技术路线。
比利时、法国、美国、德国、意大利等国纷纷建立了钚实验室,开始进行乏燃料后处理,开发供快堆使用的MOX燃料。
七十年代初,法国和美国率先在实验快堆内考验了MOX燃料组件。
与此同时,德国、瑞士、法国、英国也开始在轻水堆内引入MOX燃料组件。
截止到八十年代,大多数已建成的快堆都成功地使用了MOX燃料。
然而八十年代中期以后,由于技术、政治和经济等方面的诸多原因,世界范围内快堆发展计划受挫,许多国家取消或推迟了快堆发展进程,从而促使欧洲一些国家改变策略,把工作的重心转移到在轻水堆中实施MOX燃料的再利用和再循环,以消耗因发展快堆MOX燃料而贮存的大量钚。
在这一时期,他们着重研究了在轻水堆(LWR)(含压水堆(PWR)和沸水堆(BWR))以及重水堆(HWR)电站中使用MOX燃料的技术条件,使之在轻水堆电站中的应用达到了工业规模。
2.MOX燃料的生产与应用现状
截止到2007年,全世界已有5个国家的40座以上的LWR获得了MOX再循环许可。
其中,法国20座,德国12座,瑞士4座,比利时2座,日本2座,大约30多座MOX燃料热堆在运行。
据统计,有33座LWR已装有MOX燃料并投入使用,其中包括31座PWR,2座BWR(位于德国)。
由于轻水堆MOX燃料与快堆MOX燃料在制造时,
经验。
2.2快堆-MOX燃料生产与应用现状
1946年世界上首座实验快堆,美国克列门汀(Clementine)达到临界(额定热功率为25kW)。
1951年美国EBR-1实验快堆首次实现发电(额定热功率1200kW,发出电功率200kW)。
到1980年美国又建成各种目的快堆6座。
截止到上世纪末,美国、俄罗斯、法国、英国、德国、日本和印度等七个国家,共计建成大小钠冷快堆18座,积累了300多堆·年的运行经验。
其中俄罗斯积累了125堆·年的运行经验,约占40%,在可靠性、安全性和经济性方面保持了较高的水平。
特别是BN-600原型快堆电站已运行24年,平均负荷因子超过了74%。
目前尚有四个国家,即法国、俄罗斯、日本和印度有快堆仍在运行。
至于英、美和德国都曾发展过快堆和相关MOX燃料制造工艺,但是这些设施均先后披拆除或封存起来。
3.MOX燃料的制备技术
MOX燃料的制备工艺与UO2燃料类似,都是长度和直径约10mm的陶瓷块,用锆台金管作包壳材料。
所不同的是MOX燃料的原料为UO2粉末和PuO2粉末,需充分混合均匀,并在烧结时形成UO2和PuO2的固溶体。
另外由于钚的极毒性和临界质量极小,所以MOX燃料生产设施,防护条件比U02燃料苛刻得多。
其生产工艺流程见下图:
3.1国外MOX燃料的制备技术概况
MOX燃料元件的制备过程主要包括氧化物粉末的混合、芯块制备、燃料棒制造和元件组装等工序。
MOX燃料棒的制造工艺有芯块法和振动密实法两种工艺路线,无论是在加工工艺方面,还是在性能测试、理化检测方面国外均已建立了相应的标准。
当用振动密实法进行燃料棒制造时,最重要的就是先得到成分均匀的混合氧化物燃料粉末;当用芯块法进行燃料棒制造时,MOX燃料芯块的制备是MOX燃料元件制造的核心。
目前,MOX燃料棒的制造大多采取芯块法,即先制备氧化物燃料粉末,再通过成型压制和烧结等工序进行MOX芯块的制备,最后,将芯块装管、端塞焊接制成MOX燃料棒。
其中,MOX燃料粉末的制备工艺大致可分为干法和湿法两种。
干法即机械混合法,包括比利时的MIMAS和MIGAR、英国的SBR、法国的COCA和德国的OCOM等方法,工艺都比较成熟,是最早发展起来的工艺,已达工业生产规模,法、比、德、英、俄等国均采用过干法工艺进行MOX燃料元件的制造。
法国CO-GEMA公司在MIMAS工艺基础上,建立了更为先进的A-MIMAS工艺,以适应MELOX厂大规模生产需要。
美国的FFTF工艺也是干法工艺。
俄罗斯还对转化钚的高温化学工艺(熔盐法)进行了深入的研究。
湿法即共转化法,包括共沉淀法、直接脱硝法和溶胶-凝胶法等,其中德国的AUPuC工艺、俄国的草酸盐沉淀法和氨基共沉淀法、法国的NITROXFA法以及日本的微波加热脱硝法都是典型的湿法制备MOX燃料粉末方法,英国也曾用溶胶-凝胶法制备氧化物颗粒,再利用振动密实法制备快堆燃料元件,但这种方法未被广泛应用。
在以上MOX燃料干法和湿法制造工艺中,最为典型的当数比利时开发的MIMAS工艺,以及德国开发的AUPuC工艺,其他各国开发的工艺都与此两种工艺采用的技术相似。
下面对这两种工艺进行简单的介绍。
3.1.1MIMAS工艺
该工艺的第一步是用球磨机将UO2+30%PuO2粉末进行球磨,球磨时问一般为5h。
第一步是用高效混台器将第一步得到的主混合粉末与剩余的UO2粉末进行混合。
传统MIMAS工艺是用AUC-UO2粉末,但后来法国MELOX工厂的批量生产改用ADU-UO2粉末。
MIMAS工艺规定最大富钚颗粒尺寸不超过150μm。
MIMAS-ADU工艺制造的MOX芯块中一般含有3种不同成分的相,即富铀相(基体相)、富钚相和UO2表面包覆一层钚的涂层相。
3.1.2AUPuC工艺
AUPuC工艺流程示意图如下
料液是反应堆乏燃料后处理厂产生的硝酸钚和硝酸铀酰溶液。
2种溶液以需要的比例混
合,进行共转换,制得含钚40%的可溶性混合氧化物粉末。
3.2我国MOX燃料芯块制备技术研究进展
我国对MOX燃料技术的研究起始于20世纪80年代,发展相对较晚。
受项目技术难度大、MOX燃料应用目标不十分明确和经费制约等因素影响,当前我国对MOX燃料的研究与国际发达水平还有较大的差距。
但从总体上看,还是取得了相当大的进步:
自行设计并于2007年开始建设我国第一条MOX燃料芯块制备工艺试验线和分析检测线;确立了我国的MOX燃料芯块制备工艺流程,通过球磨、制粒、混料、压制、烧结等工艺试验,掌握了芯块制备的关键技术,研制出以CeO2替代PuO2的模拟MOX燃料芯块;建立了MOX燃料粉末和芯块性能检测的分析装置和方法(粉末的性能包括粒度、比表面积、松装密度、振实密度、混合均匀性、杂质含量等,芯块的性能包括密度、气孔率、气孔尺寸、晶粒尺寸、元素分布均匀性、O/M比等),并通过大量模拟样品的性能测试,积累了分析检测经验。
总而言之,通过以上技术研究,积累了较为丰富的技术经验,培养了一批专业科研人才,为开展含钚MOX燃料芯块和单棒研制奠定了技术基础,使我国MOX燃料元件技术研究向前迈开了一大步。
下图是我国MOX燃料芯块制备的工艺流程:
4.我国发展MOX燃料的前景
近年来,我国核电发展较为迅猛,根据国家有关发展规划预测,到2020年投运核电的装机容量达到40GW,占全国总装机容量的4%,核电占全国总发电量的6%。
资料表明,一座1000MW的压水堆在40年的寿期中共需要6040t天然铀,2005年我国运行的核电机组达到了8.7GW,共需使用天然铀52500t。
这就意味着要维持核电站正常运营,将需要更多的天然核燃料来加以支撑。
由此可见,在我国发展目前使用的天然核燃料替代燃料——MOX燃料的需求非常大。
从轻水堆燃料循环的经济性来看,利用核燃料后处理提取钚是非常有效的策略。
随着钚量的增加,对钚最有效的和平利用途径就是制成MOX燃料元件。
如果对乏燃料中的钚弃置不用,不但不能解决核燃料资源不足的问题,每年还将支付相当大的费用贮存这些钚。
鉴于反应堆更高的燃耗深度,将几年前的约30000MW·d/t的燃耗提高到现在的50000MW·d/t
以上,MOX的利用就变得更加有吸引力。
相对于相对低廉的铀价格来说,后处理分离钚制造MOX进行回用本身并不经济,但考虑进行乏燃料管理的费用,分离钚的成本就又变得十分便宜了。
7个UO2燃料组件生成1个MOX组件和一些玻璃固化高放废物,其结果是使乏燃料处置的体积、数量和费用约下降65%。
中国实验快堆(CEFR)对MOX燃料的需求迫切。
国际上热堆的铀资源利用率只有1%左右,而通过快堆及MOX燃料循环可以将铀资源利用率提高60~70倍。
国际上已有20多座快堆的设计建造经验和300堆年的快堆运行经验,从工程技术上看,国际上快堆发展经历过实验快堆、原型快堆、示范快堆的完整阶段。
中国实验快堆(CEFR)经过近15年的研发,即将临界投入运行。
但由于我国没有MOX燃料,目前不得不使用从俄罗斯进口的高富集度UO2燃料,这将影响我国快堆技术的发展。
因此,急需开展CEFR-MOX燃料的研发,尽快过渡到使用MOX燃料堆芯装料,获得使用MOX燃料的经验和技术,从而加快我国快堆技术发展与核能“三步走”的发展战略进程。
无论用于轻水堆,还是用于快中子堆,MOX燃料的应用可实现核燃料的闭合循环,并减少钚的贮存费用,有利于环境保护。
同时也可提高铀资源利用率,解决我国铀资源并不丰富的问题。
这种新型可增殖核燃料技术是我国实施核能可持续发展战略的重要组成部分,对我国核电事业的可持续发展具有重要意义。
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