碳基固体氧化物燃料电池多尺度多物理场模型综述1209综述.docx
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碳基固体氧化物燃料电池多尺度多物理场模型综述1209综述
碳基固体氧化物燃料电池理论模拟概述
李家玉王宝轩陈美娜李昂方秀荣宋策林子敬
中国科学技术大学物理系、合肥微尺度物质科学国家实验室
摘要
理论模拟工作对固体氧化物燃料电池(SOFC)技术的发展起着及其重要的作用。
本文主要对碳基SOFC中三传一反的控制方程、不同尺度的不同物理场理论模型以及碳基燃料的重整、催化和硫化等方面进行概括总结。
SOFC可使用氢气、一氧化碳、甲烷和其他的碳氢燃料等作为燃料进行电化学反应,但存在诸如碳基燃料的重整、电极的催化、积炭和硫化等问题。
电池内部反应气体的物质输运、电荷输运、能量输运、动量输运和化学及电化学反应状态可以用偏微分方程来描述。
运用这些电化学反应和输运的偏微分方程,结合材料的微观性质,可以建立SOFC的多尺度多物理场模型。
通过理论模型研究材料微结构与性质、工作条件、几何构型的参数对电池性能的影响,对SOFC材料组成与电堆结构进行定量分析和优化设计,可以加速SOFC技术的更快发展。
关键词:
SOFC;理论模拟;重整反应;催化;硫化
1、引言
固体氧化物燃料电池(SOFC)是一种高温燃料电池,其工作温度在500-1000℃。
SOFC它可以把化石能源、生物质能源转化出来的碳氢化合物直接作为燃料,经过外部或内部重整反应,以及电极内的电化学反应,把化学能高效地转化成电能[1]。
与其它燃料电池相比,SOFC具有全固态装置、电池燃料灵活、不需要昂贵的催化剂以及热电联供等优点。
SOFC工作过程中会涉及传热、传质、集流、化学反应和电化学反应等过程,这些过程并非互不相干而是强烈相互耦合的。
因此,为了实现SOFC稳定、高效的运行,必须综合考虑各种因素的影响,如各部件材料的性质、电极微结构、电极几何尺寸、气体的流向、连接体的设计和电堆构型设计等等。
虽然实验方法是实现SOFC技术发展的决定性因素,但是实验研究自身存在诸多缺陷。
首先,实验研究只能对SOFC的少数几个参数和变量进行离散的测量和分析。
其次,通过实验方法研究SOFC不同过程间的相互作用是一种非常昂贵且耗时的方式,并且有时是不现实的。
相对而言,数值模拟方法一方面成本低而且高效,另一方面不仅有助于研究者加深对SOFC工作过程中的各种现象理解,而且非常容易分析各种参数对SOFC性能的耦合影响,进而发现潜在问题,进行有针对性的优化设计。
随着计算机和商业软件的发展,数值模拟方法变的越来越强大、越来越准确。
因此在SOFC技术发展及商业化的道路上,数值模拟方法扮演越来越重要的角色。
数值方法可以有效的对SOFC的材料、结构、合成以及系统进行有效的设计和优化,但是也存在一些挑战[2]。
例如由于内重整反应和碳基气体的使用,SOFC内部的电化学反应更加复杂,并且会因为使用碳基燃料而导致碳在阳极上的沉积。
在过去的十几年里大量的研究者根据物理原理对SOFC的过程和模型进行了深入的研究,通过其物理过程及其相应的方程对电化学反应过程、气体的输运、材料的电导性能、能量的输运以及力学性能进行了合理的解释。
本文主要对碳基SOFC的电化学反应、三传(传质、传热、传电)二反(化学反应和电化学反应)过程的控制方程、SOFC的理论模拟方法和碳基燃料研究的工作进行简要总结。
2、SOFC的电化学反应
SOFC和其它的低温燃料电池相比,其燃料范围广,除了用氢气外,几种碳氢化合物和一氧化碳亦可以作为SOFC的燃料。
它们的总反应[3-5]如下:
1、当运用氢气是,其总的电化学反应:
阳极
(1)
阴极
(2)
总反应
(3)
2、当使用一氧化碳作为燃料其电化学反应:
阳极
(4)
阴极
(5)
总反应
(6)
在高温下,一氧化碳可以通过水位移反应生成二氧化碳以及氢气
(7)
通常情况下水位移反应发生在气道以及多孔电极的孔隙区域。
水位移反应的速率表达式为[6-9]:
(8)
3、当用甲烷作为燃料,其电化学反应:
阳极:
(9)
阴极
(10)
总反应
(11)
一般而言,甲烷的重整反应速率通常要远大于甲烷和氧离子在电极上的直接反应。
甲烷的重整反应:
(12)
发生在催化剂表面的甲烷重整反应的反应速率,可以写成如下形式[6-9]:
(13)
甲烷和二氧化碳还可能发生如下的反应:
(14)
(15)
关于重整反应和甲烷催化和水位移反应可以参看相关文献[3,10-18]。
4、当运用一般性碳氢化合物作为燃料[19-20]时,其电化学反应
阳极:
(16)
阴极:
(17)
总反应
(18)
重整反应:
(19)
除了以上的反应也会发生碳沉积反应如:
(20)
(21)
3、物理输运理论
3.1质量守恒方程
在气道中的质量守恒方程:
(22)
在多孔电极中的守恒方程:
(23)
3.2动量输运方程
气体在SOFC中输运包括空气气道、燃料气道以及多孔电极。
气道中的气体输运的动量守恒可以使用Navier-Stokes方程来描述,不可压缩的层流或者湍流模型就可以比较准确的描述SOFC气体的动量输运[21],使用层流模型可以大大减小计算量[22],但是对于空气气道来说,电池堆以及较大尺寸的单电池应该使用湍流模型[23-24]。
Navier-Stokes方程可以写为[25]:
(24)
其中
是密度,
为速度,t为时间,p为压强,
粘性剪切力,F体积力。
多孔电极中的动量守恒可以使用Brinkman方程来描述。
Brinkman方程扩展了Darcy定理考虑了粘滞流的贡献。
Brinkman方程结合连续性方程可表示为在多孔介质中的输运[26-28]:
(25)
其中
是渗透率,
为孔隙率。
在模拟工作中,Janardhanan[29]和其他人[30-32]在他们的模型中忽略了动量守恒,但是大多数的模型如Bove等小组[22,33-38]都是考虑了动量守恒。
3.3能量输运方程
热量传递过程包括传导、对流辐射三种机制。
导热传热,其特点是物体各部分之间没有宏观相对运动时,通过分子、原子及自由电子的热运动而产生的热量传递方式。
就微观过程而言,气体和导电固体的导热机理又有所不同。
气体导热主要是通过气体分子不规则热运动相互碰撞传递能量。
而导电固体的导热主要通过自由电子在晶格之间的运动传导热量。
对流传热,由于流体的宏观运动,使得流体各部分之间发生相对位移,冷热流体相互掺透所产生的热量传递过程。
通常而言流体的对流传热一般还伴随着导热传热过程。
物体通过电磁波传递能量的方式称为辐射。
而其中因热的原因而发出的辐射称为热辐射。
能量方程可以表示为[21]:
(26)
不论对流传热过程具体如何,其能量传输速率的方程形式都具有如下形式[39]:
(27)
在电池堆或者单电池表面的热量辐射可以通过下式表示[28]:
(28)
3.4多组分物质传输理论模型
物质传输过程是一个复杂的物理过程,它一般包括扩散和对流两种方式[39]。
它与很多方面的因素有关,如浓度梯度,温度梯度,压强梯度,粘滞阻滞,壁面阻滞(Knudsen),流体惯性速度等。
目前对于多孔电极物质传输过程的描述一般采用三种模型,分别是Fick模型,Maxwell-Stefen模型和DustyGas模型。
Fick模型
Fick模型[40-41]是最简单的一种,它考虑了扩散和对流,其流量表达式为
(29)
右边第一项为扩散项,第二项为对流项。
若同时考虑体扩散和Knudsen扩散,等效扩散系数为:
(30)
Knudsen扩散主要发生在孔径比较小的时候,分子平均自由程远大于孔径,分子与壁面的碰撞占主导。
Knudsen扩散系数可以表示为
(31)
单位是m2/s,摩尔质量M单位kg/mol,dpore为孔的平均直径,此模型被广泛使用[22,35,42-44]。
Maxwell-Stefen扩散模型
此模型只考虑考虑了二元互扩散而忽略Knudsen扩散,并且不考虑对流项,方程中只包括气体摩尔含量的梯度对气体扩散的影响,方程如下[40-41]:
(32)
其中
是有效二元互扩散系数。
计算过程中运用此模型的有[38,45-47]等。
DustyGas模型
DustyGas模型是基于严格的理论推导出来的,较准确的描述了多孔介质中气体扩散行为。
Dustygas模型的一般表达式为[40-41]:
(33)
由于此模型比较准确地描述了多孔介质的气体扩散,被广泛运用[48-54]。
3.5电荷输运方程
在电场为主要驱动力时,电流密度与电场强度的关系和电场强度与电势的关系为:
(34)
(35)
其中
是电流密度
为电势,
为电导率,电导率反应了物质的导电能力。
表示有效三相线长度,
表示单位三相线的离子电流和电子电流的交换率。
通常由Butler–Volmer方程决定[55]:
(36)
4、SOFC理论模拟方法
SOFC在工作过程中涉及化学过程、电化学过程、物质和电荷输运、热能转化及传导等多种过程相互强烈而复杂的耦合在一起,通过实验方法进行研究是昂贵而耗时的工作。
而随着计算机软硬件的不断进步,越来越多的仿真方法被应用在SOFC的研究工作当中。
计算机仿真可以较为廉价和快速的对多种具体构型和物理条件进行模拟,一方面降低了研究成本、缩短了工作周期,并且可以使研究者更深入的了解SOFC工作中的具体过程,更容易的分析各种参数对电池性能的影响。
SOFC系统可以从不同的尺度进行描述:
系统尺度(~10m)、电堆尺度(~m)、单电池尺度(~cm)、电极尺度(~μm)和分子团簇尺度(~nm)。
而对于非稳态系统,还要需要根据时间尺度进行区别对待[56]。
针对不同的尺度有不同的问题,需要采用不同的处理方法(如图1所示),进而建立不同的模型,近年来国内外多个小组发展了多种模型。
根据模拟对象和尺度的不同,模型可以分为微观尺度模型、宏观尺度模型和多尺度模型等三大类。
图1.不同(时间、空间)尺度对应的处理方法[57]。
微观尺度模型主要是为了解决电池材料微观结构与性质之间的关系。
大量的工作表明,电池材料微观结构的研究和优化在材料性能方面有着重要的意义。
宏观尺度模型主要是研究在单电池或电堆尺度上,几何尺寸及结构对电池性能的影响。
这种方法可以很容易的与实际的电池系统进行对照,并对电池设计提出优化建议。
而多尺度模拟结合二者的优点,将材料的微观性质加入到宏观电池的模拟之中,更加真实和深入的反映实际物理过程,同时反映微观性质和宏观结构对电池性能的影响。
4.1微观尺度模型
微观尺度模型的研究涵盖了从分子尺度到材料结构的范围,需要解决材料电化学、能量物质输运等性质和微观结构的关系。
其中的结果可以用于宏观尺度、多尺度模型的建立[53]。
4.1.1分子尺度模型
第一性原理采用量子力学的基本原理,可以对分子原子体系的具体物理过程进行分析,得到深入的认识。
如对金属催化剂的化学吸附、催化反应过程、进行模拟,进而可用于催化剂的设计[58]。
Y.Choi等[59-62]将密度泛函理论(DFT)用于La0.5Sr0.5BO2.75(B=Mn,Fe,Co,Cr)混合电导阴极材料性质的研究,模拟了从氧分子吸附,到裂解还原成为氧离子,再扩散到三相线(TPBs)的全过程,并计算出氧离子的扩散势垒(如图2所示)和吸附能,发现氧在接触表面的反应特性与氧离子在该材料中的扩散能力密切相关。
对比发现LSC(B=Co)是最具潜力的阴极材料,其表面和内部都具有较高的氧离子扩散能力。
Y.Lee等[63]用DFT理论并采用平面波近似和GGA方法计算了氧在钙钛矿结构阴极的吸附还原反应和扩散过程,建立了阴极离子电阻率、氧表面交换系数与p轨道能量中心(p-bandcenter)、体空位形成能之间的关系模型,而没有采用通常的d轨道能量中心。
C.H.Cheng等[64]将分子动力学(MD)方法用于YSZ电解质的研究,得出了优化的Y2O3掺杂浓度。
以碳氢化化合物作燃料的SOFC中,碳氢化合物的催化氧化过程也可通过第一性原理进行分析。
S.Kandoi等[65]通过DFT方法分析了甲醇在Pt催化下的裂解过程。
先用DFT方法计算出结合能、指前因子和活化势垒,进而计算出反应速率和反应次序,指出(CH3OH→H2COH→HCOH→CO)是主要的裂解过程,其中第一个C-H键的断裂是速率控制过程,而CO在Pt催化剂表面的吸附会导致催化中毒。
并将计算结果与实验结果进行了对比。
L.Grabow等[66]将DFT方法用于中等温度(523~573K)环境中Pt做催化剂的水煤气(CO-H2O)转化反应的研究,计算出反应的表观活化能为67.8kJ/mol(实验值为71.4kJ/mol),并且发现最重要的反应路径是以羧基(COOH)为中间产物的路径。
G.Jones等[67]分别用Ru,Rh,Ir,Pt,Ni和Pd等过度金属制作甲烷-水汽重整反应催化剂,用电子投射显微镜(TEM)取得催化剂的几何结构(颗粒尺寸),并用DFT方法分别计算它们的催化能力,并与实验值进行比照。
发现催化过程中C-H键的裂解和C-O键的形成是速率控制过程,较低温度时后者更为重要。
并且发现Ru、Rh对甲烷-水汽的重整有更好的催化能力。
动力学蒙特卡罗方法、格子玻尔兹曼方法等也可用于以上方面的模拟,而且更多关于电池材料的动力学、热力学以及电学性质需要广泛而深入的研究[21],这对物理化学反应细节的理解以及材料的设计和制备是非常有意义的。
图2.LSM中氧离子的体空位扩散过程[60]
4.1.2电极微结构模型
目前SOFC的电极主要采用多孔复合电极,相比单相电极多孔复合电极可以扩展电化学活化区域,并改善温度、气体分布和力学性质,从而大幅提高电池性能[68]。
复合电极多采用多种颗粒混合后成型烧结的工艺,颗粒尺度多在1~10μm,或加入由纳米颗粒组成的间隙层以进一步提高电化学性质[49]。
第一性原理以及分子动力学模拟只能针对几个或几十个原子的体系,而真实电极相对而言是非常巨大的复杂体系,这些方法不能适用[69]。
为理解电极的宏观性质(有效电化学性质、有效力学性质及流体输运性质等)与微观结构(组分配比、颗粒形状及烧结过程等)的关系,相应尺度上众多模型被建立起来。
Chen等[70]发展了多元球形颗粒随机分布逾渗微观模型,采用逾渗和配位数理论计算了多元颗粒多尺寸分布的复合电极的有效离子和电子电导率、有效三相线长度、水力半径等宏观参数与组分配比、颗粒尺寸分布、颗粒接触角等围观结构参数的关系,并给出了不同颗粒尺寸分布时的优化配比方案。
Schneider、Ali和Golbert等[71-73]采用随机球堆积的方法重构处均匀尺寸分布的二元颗粒复合电极,并估算了有效三相线长度。
Kenney等[74]采用随机球堆积方法重构了颗粒尺寸正态分布的复合电极,分别计算了三相线长度、比表面积、气孔尺寸、各相的连通几率,其结果与均匀尺寸分布的结果有较大差别。
J.Sanyal等[75]采用两种不同的随机球堆积算法,重构出二元复合电极,计算出颗粒的配位数和各相逾渗几率等。
并将得到的几何构型导入有限元软件ANSYS进行分析(如图3),得到三相线长度和有效电导率,并指出常用公式中曲折因子γ的影响被过分低估。
图3.重构几何构型的四面体网格化
J.Wilson等[76-78]采用聚焦离子束(FIB)和扫描电子显微镜(SEM)取得电极的连续切片照片,并通过图像分析还原重构出电极的三维构型(如图4),根据构型可计算出各相的体积分数、比表面积、曲折因子、连通几率和电极的三相线长度、有效电导率等性质参数。
P.Shearing、H.Iwai和Y.Tian等[79-82]也分别采用不同的成像与图像处理技术对电极进行了三维还原重构。
这类模型可以真实而细致的重构出电极的微观结构,可以更加准确地计算出电极性质与结构的关系,但存在成本昂贵、费时、依赖大量高端设备(FIB、同步辐射设备等)以及可重复性差、参数不可调节等缺点。
图4.3D阳极重构。
Ni-绿色,YSZ-灰色,气孔-蓝色
4.2单电池尺度模拟
单电池是SOFC的基本重复单元,也是各种物理化学过程发生的主要场所。
对单电池建立准确的数学模型,可以深入的理解其内部的反应机制,清楚的了解各部分的损耗和贡献,并可方便地通过改变其运行环境、几何结构、物理化学性质等参数,来了解这些参数对电池不同方面性能的影响,从而给出各部分的优化设计预测。
单电池可简化认为由气道、阴极、阳极、电解质即连接体构成电化学系统,主要的几何构型有平板、管状、柱状等几种,Ferguson(1996)[37]对这几种单电池给出化简的几何构型(如图5),并进行3D数值模拟,描述了电压、温度和反应物质浓度的分布,分析了几何结构(电极厚度、气道连接体(rib)宽度等)对电池性能的影响。
2000年Yakabe[43]对阳极支撑的平板式单电池建立了3D反应边界模型,考虑了以CH4-H2O为燃料的内重整反应,用有限体积法(FVM)进行计算,详细描述了电池内部的物质电流传输过程,计算了阳极的浓差极化。
并于2001年用该模型对同向、交叉气道设计的单电池进行了模拟,给出了单电池的几何设计、尺寸、工作电压、热传导等对电池性能的影响。
Lin等[83]通过分析rib对浓差极化的影响,给出了浓差极化与rib宽度的解析表达式。
Liu等[84]采用2D反应边界模型对rib几何尺寸进行了数值优化分析。
以上模型都采用反应边界模型,即将电化学反应局限于活化面(电极\电解质界面)上。
这类模型结构简单、计算量较小,所以常见于早期的单电池模型和较大尺度如电池堆的模拟[23,85],可以较容易地对单电池和电池堆的几何构型等参数进行优化设计。
但这类模型不能真实反映电化学过程,以及其对其他物理过程的影响。
图5平板单电池的几何构型[37]
2005年Khaleel等提出了SOFC的多尺度理论模拟方法{M.Khaleel,D.Rector,Z.Lin,K.Johnson,K.Recknagle,Multiscaleelectrochemistrymodelingofsolidoxidefuelcells,InternationalJournalforMultiscaleComputationalEngineering,3(2005)33-48}。
同年Hussein等[86]则将微尺度模型得出的体三相线引入到SOFC复合阳极的模拟之中,电化学反应被拓展到距电解质10~50μm的厚度,是较早的多尺度数值模拟研究。
Hussein等还于2009年[87]建立了包含甲烷重整反应、水-一氧化碳位移反应的多尺度阳极模型,耦合了质量守恒方程、质量连续性方程、能量守恒方程、电荷守恒方程和电化学反应,并分析了电极微观性质、几何结构和工作条件对电池性能的影响,比如指出工作温度对电化学反应厚度的正相关。
Ni[53]模拟了电极微结构梯度变化的电极对单电池性能的影响。
图6分别给出了颗粒均匀孔隙率梯度变化和恒定孔隙率颗粒尺寸梯度分布的电极微结构示意图。
通过模拟发现相对于传统的均匀电极单电池性能得到显著提高(如图7所示)。
图6a.均匀颗粒孔隙率梯度变化;b.恒定孔隙率颗粒尺寸梯度分布[53]
图7采用微结构梯度变化电极和均匀结构电极的单电池性能对比
2006年Joen等[88]建立了更细致的包含微结构的完整单电池模型(如图8所示),电化学反应区间被设定为整个电极,微观结构模型得出的参数如三相线分布、电导率和水力半径分布等合理地反映在模型的设定之中,并通过与实验方法取得的I-V曲线进行验证,保证了模型的正确性。
图9给出了电池中电子电势和离子电势的分布及局域离子电流密度分布,可以看出阳极中离子电流只存在于距离电解质大约10μm以内,所以说阳极功能层(图8.b.AFL)厚度不应超过10μm,而阴极离子电流密度存在于整个阴极功能层(图8.b.CFL)。
结合微观模型中结构参数与有效性质的关系,得出阴极功能层优化的平均颗粒直径为0.5μm,优化的厚度为15μm;而对于阴极电流收集层(图8.b.CCCL),优化的平均颗粒直径为4.0μm,优化的厚度为85μm。
该研究也对rib宽度进行了优化。
Liu和Chen等采用改进的含电极功能层的单电池多尺度模型,分别对几何设计[89]和微观参数[49]进行了优化。
图8阳极支撑的SOFC单电池示意图。
a.单层电极。
b.双层电极。
[88]
图9电子电势和离子电势的分布及局域离子电流密度分布[88]
2008年,Ni[90]建立了以CH4-H2O为燃料的单电池多尺度模型(如图10所示)。
在此模型中电极微结构、甲烷重整(MSR)、水煤气转化反应(WGSR)等被充分考虑,计算发现所有的极化损耗都随工作温度升高而降低,这与用H2为燃料时浓差极化随升温而升高不同(原因是MSR和WGSR速率)。
并进一步分析了气孔尺寸、电极颗粒梯度分布等对浓差极化、活化极化的影响。
2011年Andersson等[91]采用强耦合的CFD模型对包含碳氢燃料内重整反应的单电池进行了模拟,给出温度物质分布和各部分的极化损耗分布(如图11)。
图10.以CH4-H2O为燃料的单电池示意图[90]
图11极化分布[91]
Xia等人[92]建立了一个完整单电池的模型如图12所示,此模型耦合了质量守恒方程、质量连续性方程、动量守恒方程、能量守恒方程、电荷守恒方程和电化学反应。
模拟结果显示与并流相比,逆流温度和电流分布更均匀。
图12几何结构[92]
SOFC(特别是以碳氢化合物为燃料)的气体成分非常复杂,气道和多孔电极中燃料及空气的输运情况会影响浓差极化、温度分布、重整反应等,进而对电池的性能产生重大影响[26]。
就CH4-H2O气体在多孔阳极内部的输运,Lehnert等建立了一个一维模型[6]。
该模型采用实验获取的重整反应速率、电极结构等参数,并将电极简化为均匀分布柱状气孔模型,采用考虑了Knudsen扩散的Maxwell-Stefan模型描述气体扩散,考虑扩散、热重整及电化学反应等之间的相互影响,得出电极中气体的分布和不同位置的重整反应速率。
R.Suwanwarangkul等[93]建立了分别以H2和CO-H2O为燃料的二维阳极模型,分别采用Fick’smodel(FM),Dusty-gasmodel(DGM)和Stefan–Maxwellmodel(SMM)描述气体的输运,并分别计算出浓差过电势。
作者综合分析了不同气体组分、气孔半径、工作电流密度下,三种模型结果与实验值的对比后认为:
DGM具有较好较广泛的适用性,但计算相对复杂很多,对于二元气体,只有在高工作电流密度、低反应物质浓度和气孔很小时,DGM才是必需的。
而SMM模型更适用于H2-H2O体系,FM则更适用于CO-H2O体系。
但对于H2–H2O–CO–CO2等成分更为复杂的体系,DGM更加适用。
M.Hussain和K.Tseronis等建立的二维模型[94-95],分别采用改进的SMM和DGM描述气体扩散,描述了碳氢燃料内重整反应对浓差过电势的影响。
Yuan等[96]建立了三维CFD模型,耦合了气体输运、化学反应、热量传递,并模拟了相互之间的影响。
指出甲烷的重整反应(吸热)主要发生在进口附近且靠近气道的多孔电极上(如图13左),而放热的电化学反应发生在活化表面附近,进而导致如图13右所示的温度场分布。
图13温度场分布
管状和微管SOFC因其密封性等优势也被广泛的研究,有大量
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