高放射性核废物玻璃固化体的辐射效应.docx
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高放射性核废物玻璃固化体的辐射效应
高放射性核废物玻璃固化体的辐射效应
来源:
摘要:
随着近些年我国对核能产业的大力发展,大量需要与生物圈隔离、进行永久处置的核废物成为我国面临的一大问题。
核能产业的乏燃料经过后处理阶段生成的大量高放废液按照规划将被使用玻璃固化后进行深地质处置。
为了预测玻璃固化体在地质储存库中的行为、预防可能发生的放射性核素泄漏事故,了解其长期的辐射效应是非常必要的。
本文描述了在玻璃固化体中的辐射源与辐射剂量;还讨论了各种用来模拟玻璃固化体在储存库中的辐射场以对其进行辐射性能研究的实验手段;最后综述了玻璃固化体中α与β衰变事件对其造成的辐射效应。
关键词:
高放废物;玻璃固化体;辐射效应
1.引言
近年来,随着国民经济的蓬勃发展,能源短缺逐渐成为我国面临的一个严峻问题。
核能,作为新能源中最具有竞争力的一员,其开发和利用越来越为我国所重视。
预计到2010年核能发电量将达到20GW路h,到2020年为32~40GW路h;同时也将产生大量的核废物,到2010年为1000t,到2015年为2.0×103t。
估计核废物产生的速度在2020年将达到每年1000t。
因此,核废物处置已经成为迫切需要解决的课题。
早在1985年我国就已开始在该领域进行研究,但当时并未深入开展。
世界各国对高放废物处置问题提出了许多方案,如太空处置、海洋处置、海岛处置、冰层处置及深地质处置等等。
目前世界上广泛认可的高放核废物地质处置方法是深埋于稳定的地层中(500~1000m)。
在众多方案中,该方案是开发时间最长,也是目前最有希望投入应用的处置方案,许多国家相继在其研究领域投入了大量的人力和财力。
当前我国提出的治理高放废物路线的主线是:
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。
固化的目的是使高放废液中所含的核素转变成稳定形态,封闭隔离在稳定的介质中,以便阻止核素泄漏和迁移,使之适宜于处置。
目前已被采用的固化介质以浸出率很低的硼硅酸盐系的玻璃为主。
同时,其他一些可能代用的固化介质如陶瓷、合成矿物、结晶化玻璃也正在研究中。
目前,玻璃固化是大部分拥有高放国防废物或者商业核燃料后处理生成的高放废物的国家所选择的针对大部分核废物成份的固化方式(例如:
美国,俄国,法国,英国,日本)。
对于玻璃的选择主要是基于以下四个原因:
(1)相比较其它固化方式,玻璃固化的处理过程相对简单(将玻璃粉与废物混合,在相对较低的温度熔解并注入金属容器中)。
(2)玻璃作为一种非晶体可以很容易容纳高放废物的各种组分(20至30种成分)。
(3)作为一种非晶体,玻璃受辐射效应的影响很小,尤其是阿尔法衰变的影响。
(4)使用玻璃固化高放废物的相关技术我国已开发与研究多年,相比其它固化方式有更多技术基础。
然而,目前我国对玻璃固化体的研究主要集中在固化体生产、固化体类型、浸出实验研究、核素在介质中的迁移研究以及包装容器腐蚀研究等,并未开展针对玻璃固化体的辐照效应研究。
既未曾考虑高放射性环境中玻璃固化体的微观与宏观结构变化、性质变化,也没有掌握足够的辐照性能评价数据,更没有建立起系统的性能评价方法。
玻璃固化体是高放废物地下处置的第一层工程屏障,高放废物中的α、β衰变导致的高放射性环境在长期储存的过程中会导致玻璃固化体物理性质和化学性质在微观和宏观两个水平上的改变,导致高放射性核素的浸出率上升。
虽然玻璃固化体封闭于多重屏障系统内,但不管该系统的设计多么完美,也不能永远的阻止核素向生物圈迁移,因为再坚固的设施也不可能永远存在。
一旦工程屏障损坏,核素就将随地下水一起向地质介质中迁移,通过地质介质,最终到达生物圈。
因而,玻璃固化体的耐辐照稳定性能直接影响到高放废物的成功处置,针对玻璃固化体的辐照效应展开深入系统的研究是非常有必要的。
2.辐照效应原理
处于深地质储存库中的高放废物玻璃固化体在其长期储存过程中会因为固化于其中的各种放射性元素(锕系元素以及裂变产物等)的衰变等行为导致其长期处于辐射场中。
各类辐射源对玻璃固化体有着不同的辐射剂量、剂量率以及不同的辐射效应,本节将对此进行讨论。
2.1辐射源与剂量
高放废物中主要的放射源是裂变产物(如137Cs和90Sr等)的β衰变和锕系元素(如U,Np,Pu,Am和Cm等)的α衰变,这两者都造成了废物固化体物理和化学性能的改变。
β衰变产生了高能β粒子,能量非常低的反冲核和γ射线;同时,α衰变产生了高能α粒子(4.5-5.5MeV),高能反冲核(70-100keV)和一些γ射线。
虽然不同的玻璃固化体中的废液装载百分比是不同的,但是一般说来,固化体中的α及β衰变在长期的储存过程中造成的累计辐射剂量都将会非常高。
Weber于1991年所做的研究表明,储存于美国萨瓦那河工厂的高放废物玻璃固化体中,α衰变在1000年的时间内累计总数就已经达到了1017次/g,在该剂量的辐照下,地球上最稳定的矿物鈥斺€旓慕峁挂步糠址蔷Щ欢?
beta;衰变则达到了更高的1018次/g。
此外,虽然锕系元素的自发裂变和α-n反应也会造成一定的辐射损伤,但是这两者的发生几率非常低,对辐射效应整体而言没有太大影响,因此自发裂变的辐照效应在本文中不做讨论。
一般说来,β衰变在核废料储存的前五百年里是主要的辐照源,因为它来自短寿命的裂变产物(如,137Cs的半衰期是30.2年,90Sr的半衰期是28.8年)。
裂变产物的β衰变是核废物储存库早期高放射性,高产热率以及温度上升的原因。
由于锕系元素和它们的裂变产物的半衰期很长(比如,237Np,239Pu,和235U的半衰期分别为2.14×106,2.41×104,和7.04×108年),所以通常α衰变成为主要放射源的时间要晚一些(约500年之后)。
显示的是美国西谷示范工程(WestValleyDemonstrationProject,WVDP)与萨瓦纳河工厂(SavannahRiverPlant,SRP)制造的玻璃固化体的α衰变与β衰变的累计衰变次数随储存时间的变化曲线。
2.2射线与物质的相互作用
高放废物玻璃固化体中的放射性核素通过α和β衰变释放出的α粒子,α反冲核,β粒子以及γ射线对玻璃产生影响。
这些射线在玻璃中的能量损失主要分为两类:
电子能损(非弹性能损)与核能损(弹性能损)。
前者主要造成离化损伤,后者则主要是移位损伤,这两种损伤构成了辐射效应的主体。
对于β粒子和γ射线,能量沉积主要由电离过程支配。
对于离子,如α粒子和α反冲核,这种转移则主要由离子与组成玻璃核素的轨道电子的相对速率决定。
如果离子的速度高于波尔电子速度(~2.2×108cm/s),电离过程将占主导地位;如果粒子速度低于轨道电子速度,电离的可能性则变的很小,大部分能量将被转移给原子核。
这种关系可以更清晰地表述为:
如果入射粒子能量(以keV为单位)大于原子量,则相互作用过程中以电离(电子能损)为主;如果粒子能量小于这个值,则粒子通过库仑相互作用与原子核的弹性碰撞(核能损)占支配地位。
因此,一个原子量是4,能量范围从4.5到5.5MeV的α粒子主要是通过电离过程沉积其能量,而原子量从235到244,能量从70keV到100keV的α反冲粒子的能量损失则主要发生于其与玻璃中原子核的弹性碰撞过程。
除能量沉积之外,衰变放射出的粒子在某些情况下其自身的沉积亦会改变高放废物玻璃的结构,对辐照效应有着同样重要的影响。
2.2.1电离损伤
高放废物中放射性核素的α和β衰变产生的能量沉积中,以核能损形式沉积的只占总量的很小一部分。
α粒子和β粒子主要通过库仑作用损失能量;γ射线和物质的相互作用则主要是光电效应,康普顿散射以及电子对效应。
高放废物玻璃中的β衰变和α衰变导致的电离和电子激发能使固化体发生显著的发热现象。
温度增长的幅度取决于能量吸收速率,固体的物理特性(比如其特定的热学特性),导热性以及热量在环境中的传播速度。
美国在尤卡山贮藏室的国防高放废物玻璃固化体在储存之初的温度可能高达250℃,该温度会随着玻璃固化体和乏燃料贮藏密度的不同而不同。
但在数百年之后,其温度会降到100℃以下。
另外,该贮藏点中混合有高负荷武器级钚的玻璃也会经历类似的温度(变化)。
这种范围的温度能很大程度地影响核废物玻璃对辐射效应的反应。
除了发热,电离和电子激发会产生大量电子空穴对并导致共价键和离子键的断裂、轨道电子空位、扩散增强以及局部电子激发。
化学键断裂和局部电子激发能形成非桥氧缺陷、局部分解(比如O2的形成)以及局部电子激发转化成原子运动后(通常称为辐射分解)导致的永久原子移位。
在玻璃中,辐射分解有可能比弹性碰撞造成更多的原子移位。
2.2.2移位损伤
弹性散射碰撞会造成直接原子移位,并引起原子尺度的结构重排。
由于β粒子的质量较小,它们不能有效地把能量转移给原子核,只有在高能时才会造成极个别的原子移位。
β衰变产生的反冲核(β-反冲)的能量往往太小,很难使其发生不可逆的原子移位。
一般而言,高放废物玻璃中的每个β衰变造成0.1个原子移位(dpa)。
类似的,对于高放废物玻璃中的大部分衰变事件而言,其放射的γ射线导致的反冲核(γ-反冲)也没有足够使其发生永久移位的能量。
高放废物玻璃中锕系元素衰变发出的α粒子具有4.5到5.8MeV的能量,反冲核(α-反冲核)具有70到100keV的能量。
α粒子通过电离过程损失了大部分能量,在其16到22微米的射程中经历足以造成数百个永久原子移位的弹性碰撞。
大部分原子移位发生在α粒子射程的尾端。
电子能损与核能损分别在总能损中所占的比例以及弹性碰撞造成的移位原子的分布可以由蒙特卡罗模拟程序(例如TRIM)得出。
显示了使用TRIM-96模拟得到的结果,硼硅酸盐玻璃中5.2MeV的α粒子产生的移位氧离子,氧离子的位置分别由X和Y的值表示。
能量相对较低的α-反冲粒子会造成高放废物玻璃中的弹性碰撞产生的原子移位总量的大部分。
α-反冲粒子在非常短的射程(30到40nm)里发生的弹性碰撞几乎损失掉它的所有能量,造成高度局部化的损伤(位移级联或热峰),该损伤有1000到2000个原子移位。
展示的是在硼硅酸盐玻璃中235U反冲核产生的位移级联。
在玻璃中由α-反冲核导致的位移级联的能量沉积密度是非常高的(大于1eV/原子),同时其在非常短的时间(<10-12s)内发生,从而可能会导致局部鈥溔刍€潯?
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2.2.3嬗变与气体生成
除了以上两种效应外,发生α衰变和β衰变的放射性核素向化学性质不同的核素嬗变,而这可能严重影响玻璃的化学性质。
高放废物玻璃中发生嬗变的主要是高放废物玻璃固化体中丰度较大的裂变产物137Cs和90Sr。
这两种核素的嬗变导致了其离子半径和化合价的改变。
Cs1+衰变到Ba2+,离子半径减小了20%;Sr2+衰变到Y3+,然后衰变到Zr4+,最终离子半径减小了29%。
在高放废物玻璃固化体中还会有气体的生成:
氦气与氧气。
α粒子俘获两个电子变成氦原子,这些氦原子被玻璃固化体的缺陷收集,或积聚成空隙(气泡),或从玻璃表面逸出。
在近室温的情况下,高放废物玻璃固化体中的大部分氦将经过很长一段时间才会生成,其浓度不会超过100个每百万原子(appm)。
除了α衰变产生氦原子外,在50多年前,人们已使用质谱分析法证实被20keV电子辐照的玻璃会发射出氧分子。
在电离辐射条件下,玻璃发射氧分子与否对玻璃组分有很强的依赖关系。
在石英玻璃中,氧分子的转化速率最低。
氧分子的辐解源在玻璃微观结构的演化中起了重要的作用。
2.3对玻璃固化体辐射效应的模拟研究技术
虽然高放废物在其长期储存过程中遭受的累计辐射剂量会达到一个极高的值,但是其辐射剂量率却很低。
玻璃固化体的这种高累计辐射剂量、低剂量率的辐射条件在实验室中是很难重现的(周期太长),所以设计各种模拟方法来对其进行研究成为该项目的首要任务。
现将各国科学家设计、实践过的各种模拟方法叙述于下。
①.锕系元素掺杂法。
对于α衰变造成的长期辐射效应可以通过在玻璃固化体中掺杂高放射性短寿命的核素来模拟,如238Pu(半衰期为87.7年)或者244Cm(半衰期为18.1年)。
通过控制掺杂元素的浓度,可以使玻璃固化体中的α衰变在相对较短的时间里(几年到十几年)达到1018次/g至1019次/g。
S.E.Kessofta等对钛锆钍矿石的研究表明这种方法能在相对高的多的剂量率下精确模拟长期低剂量率的α以及α反冲核损伤效应。
该方法因为其精确性,可以作为对未来我国玻璃固化体耐辐射效应检测的一种标准检测手段。
但是该方法与其它方法比较仍然存在实验时间过长的缺点。
②.对含放射性核素的天然玻璃的研究。
对于天然存在与高放废物玻璃固化体在结构、化学性质上类似,且含235U、238U、232Th及其裂变产物的各种矿物的进行研究。
这种方法可以为长期效应提供重要的数据以及参考点。
对于非玻璃质的此类矿物已有多项研究,但是自然界却很少有含足够U和Th的玻璃矿物供我们研究。
③.中子辐照法。
中子辐照用来研究高放废物玻璃固化体有多种研究方法。
第一种是使用快中子辐照样品。
快中子通过与样品的弹性碰撞来沉积其能量,可以用来适度的模拟α以及α反冲核与样品的弹性碰撞过程。
这一方法无法模拟α衰变产生的He积聚以及α粒子造成的电离损伤,而电子能损才是α粒子沉积能量的主要方式。
第二种方法则是利用10B(n,α)7Li的高反应截面模拟硼硅酸盐玻璃中α粒子的辐射损伤过程。
当使用热中子束来照射硼硅酸盐玻璃时会生成1.78MeV的α粒子,从而可以对α粒子的损伤过程进行模拟。
但是这种方法无法模拟α衰变中的α反冲核造成的损伤,且实验过程不易控制。
第三种方法则是利用235U捕获热中子发生核裂变造成的大面积原子移位来模拟α反冲损伤。
但是乏燃料经过后处理产生的高放废液中可发生核裂变的核素数量太少,使上述反应在高放废物固化体中的发生几率很小而无法达到实验的要求。
④.使用带电粒子辐照的方法。
使用电子、质子、α粒子以及重离子辐照高放废物玻璃固化体来研究其耐辐照性能的研究二十多年前就已经在国外开展。
该方法虽然可以在短期内(几分钟至几十个小时)实现大剂量(≈1011rad)的粒子辐照,但是对于样品的检测却很困难:
最大的问题是样品的被辐照区域只有薄薄的一层(几十nm至几十μm),缺陷可能会向未辐照区域扩散。
无论如何,使用α粒子辐照玻璃样品的确可以对高放废物玻璃固化体中的α粒子造成的辐射损伤进行模拟;而重离子(Xe、Pb)辐照技术也能够对α反冲粒子的辐射效应进行合理的模拟。
电子辐照技术则提供了对玻璃固化体中的β以及γ射线造成的电离与激发效应的模拟方法。
虽然这种方法虽然有悖于真实高放废物固化体中的低辐射剂量率,但是对于辐照对玻璃固化体产生的损伤结果实现了既快速又经济有效的模拟。
⑤.γ射线辐照法。
该方法也已被用来模拟β以及γ射线对玻璃固化体的辐射效应。
因为γ射线具有强穿透性,使用60Co或137Cs放射源可以很容易的实现对玻璃固化体的体照射。
因为这一模拟方法主要通过γ射线产生的光电子作用于样品,因此可以提供很接近现实的模拟。
⑥.分子动力学模拟方法。
使用基于分子动力学的模拟软件,可以很好地对级联碰撞导致的原子移位及相应的结构变化进行模拟,利用这种方法可以得到玻璃在原子尺度下结构变化的动态信息和α辐照玻璃的辐照机理,并为实验提供一定的参数指导,亦可以对实验进行很好的验证。
3.玻璃固化体的辐射效应
早在八十多年前,Curtiss和Lind已最早对玻璃的辐照效应进行了观测,他们在使用镭辐射出的α粒子对硅石以及Pyrex牌耐热玻璃进行辐照后观测到了这二者的龟裂与破碎。
在稍晚些的实验中,Tuck观测到了同样的α粒子产生的损伤会导致碱石灰玻璃与Pyrex耐热玻璃的浸出率上升。
虽然至今已有很多实验报告了辐照导致普通玻璃性能的改变(例如,折射率、密度以及机械性能的改变),但是人们对于这些结构中的宏观变化的理解仍然没有很好的发展。
本节总结了目前对于普通玻璃以及模拟核废物玻璃的结构以及辐射效应的各项研究。
3.1微观结构变化
几乎所有的高放废物固化玻璃中都含有高达50%以上的SiO2,所以对纯硅石(玻璃质二氧化硅)以及简单的二元硅酸盐玻璃的辐照行为的研究能够为高放废物玻璃固化体的高剂量辐射性能研究提供有用的帮助,大部分对于玻璃微观结构变化的研究也选择硅石以及简单成分玻璃作为研究对象。
对辐照过的晶体陶瓷而言,移位原子、点缺陷光谱以及总结构重组(例:
位错环、金属胶体以及空隙的形成)都可以很清楚的定义。
而在非周期性(玻璃态)固体中,因为没有用作基准的晶格,很难定义位移级联中的个体移位原子或总结构重组。
在这种情况下,一个有用的方法是监测氧化物网络玻璃中的一项与结晶度无关的特征结构参数,例如X-O-X键角(X=网络构成元素Si,B,Al,P等)。
有证据显示经过其含U与Th的成份的α衰变辐照的非晶态硅石发生晶态鈥敳A螅渲械腟i-O-Si键角将减小大约11°。
同样的,离非周期态最近的近邻配位层与晶体材料基本相同,正说明了从配位多面体的角度看两者结构很相似。
非周期性是由近邻配位多面体之间的化学键的变化造成的。
更基本的方法是测试玻璃整体结构布局,X-O-X键角是该方法中的指数。
玻璃中的结构实体就像是一个个的环,其定义为沿着联接起来的配位多面体的棱闭合的回路(例如,硅玻璃中的SiO4四面体)。
穿过一个给定点的最小的环的集合(与相联的配位多面体一起)代表了一个特征结构实体,非常像晶体中的一个晶架群。
因而环组能够定义结构布局,环组的变化在网络结构中是布局可辨的。
例如对中子辐照过的玻璃态石英的拉曼和中子衍射指出,三元环(例如,包含三个相联的SiO4四面体的环)的组增加了。
每一个四面体网络中四面体的三元环组合会正式定义出一个二维平面;因此,三元环数量的明显增加意味着内表面的形成,例如那些可能会将空隙或气泡约束于其中的内表面。
空隙是经常可以在被辐照过的玻璃中观测到的,详见下文。
密度是与环组相关的,并且辐照导致的环形拓扑结构的变化在宏观尺度上表现为密度的变化。
该关联表明无论是玻璃质硅石还是辐照致非晶态硅石的结构都以六元环为主体,六元环的这种分布已被计算机模型以及分子动力学模型广泛证实。
二氧化硅四面体的内键角能量相当平坦,只有形成三元环结构(130.5°)才会有所不同;因此,对于环大小的分布是可以预料的。
然而,网状结构并不必须是均质的,可以想象这样一种不均一结构:
在这种结构中,不同的以六元环为主的区域以更大些或更小些的环连接彼此。
更大些的环造成了多晶硅石的更高密度,因为这些环可以与自身折叠。
而且辐照造成的玻璃质硅石会因为六体环在区域边界上打开并连接为更大的环而造成致密度提高。
一些实验在硅石中观测到的辐射分解损伤过程会导致逐步累积的网络键断裂。
X-O-X键的辐射分解达到一定临界值将会导致网络崩溃,之后随机成键形成新的布局。
事实上,导致硅石中可探测的辐射致氧空位(E鈥櫍┲行牟璧姆浼亮坑朊芏茸畲蟊浠仕璧姆浼亮渴窍嗟钡模耸钡慕峁贡览S胫匦鲁杉芸赡芑嶂刈槎狭训募W魑恢盅≡瘢诿芗募读鲎仓校斜匾菁读挠行露瓤悸谴蠊婺=峁怪刈榈某鱿帧8孟窒蠓⑸敕袢【鲇诰植可す嬖蚴鞘屎嫌诟呶戮ё炊嗑寤故鞘屎嫌诘臀戮ё炊嗑濉?
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3.2显微结构变化
高放废物玻璃固化体遭受自辐射发生的显微结构变化主要为相变、相分离、微裂纹以及空隙。
其中以对空隙的研究为最多,因为空隙的生成与玻璃中最重要的辐射效应,辐射分解反应息息相关,且影响了玻璃的多项宏观性质。
关于电子辐照模拟高放废物玻璃导致的相分离现象有多项研究。
该现象的发生受玻璃成份以及温度的影响很大,只在一个很小的范围内发生。
相分离现象会在玻璃固化体中造成一个连通的结构或者是处于连续基质中的颗粒结构,如果这两种结构都与其周围的其它结构无法混熔,则它们必然会危害到玻璃固化体的化学耐久性。
相分离现象仍有待于对其热力学与动力学方面的实验研究。
辐射致相变现象是一个热门研究课题,但是绝大部分研究都是集中在晶态玻璃化这一过程上。
这主要是因为此相变对其它固化材料如陶瓷以及人造岩等非常重要。
对玻璃固化体而言,相变的确会造成很大的危害。
在早期的对244Cm掺杂的模拟废物玻璃中观察到了辐射造成的晶相玻璃化,同时观察到这种玻璃化过程中的体积变化差异会造成微裂纹的产生。
微裂纹会大大增加玻璃固化体中核素的浸出表面区域,提高其浸出率。
但是,只要在玻璃制造过程中尽量减少二次晶相的生成,这一现象是可以大大减少的。
另外,虽然玻璃中的热致析晶现象早已为人们所熟悉,但是辐射导致的析晶现象从未被观察到过。
玻璃固化体中辐解导致的空隙或气泡的生成自从被发现以来就是人们关注的焦点之一。
1976年,Hall及其同事在使用高压电子显微镜对硼硅酸盐玻璃固化体进行电子辐照时首次观测到气泡并猜测其为氧气分子,他们在随后的工作中证实了这一猜想。
从这一发现以后,其它人做的大量实验在各种各样的玻璃中都发现了电子辐射导致气泡生成。
同时,离子辐照以及γ辐照也被发现会在多种模拟废物玻璃中造成氧气泡的生成。
定量研究表明辐解气泡生成过程的动力学与碱金属阳离子的运动是一致的。
氧气泡的生成显然是玻璃的离子键成份的辐解造成的,辐解之后阳离子向玻璃内部迁移,氧分子则在局部聚集。
离子辐照,电子束辐照以及γ射线辐照的研究表明剂量以及剂量率对辐解气泡的生成有明显的影响,如图6.所示。
产生气泡所需的γ射线剂量(106to107Gy)远比离子辐照(107to1010Gy)以及电子辐照(1010to1013Gy)所需剂量要低。
而电子辐照产生氧气泡对于温度也有一定的依赖关系。
另外,除了辐射分解反应会导致氧气泡的生成以外,α衰变释放出的α粒子获得两个原子后变成He原子,随后被玻璃中的缺陷捕获并聚集生成He泡。
也有可能与氧气混合成泡。
3.3体积变化
α衰变对玻璃固化体产生的辐照效应使得玻璃固化体的体积发生变化(膨胀或缩小)。
Arnold指出,在硼硅酸盐玻璃中,离化过程是造成体积变化的主要机理。
辐射导致的体积变化是点缺陷、网络重排和重新成键以及微观结构缺陷的发育(如气泡和空隙的发育)积累的结果。
正如利用ESR、光谱技术以及储能观察到的那样,在相对较低的剂量下简单与复杂成份玻璃点缺陷的积累达到稳态缺陷浓度而体积却没有明显变化。
随着简单缺陷浓度的饱和,测量到的膨胀或压缩比例一般在+1.2%之内。
在低到中等剂量水平下是压缩还是膨胀可能在很大程度上依赖于成份、工艺条件以及是否发生相分离。
正如Devine提出的那样这些变化可能是网络的重排和重新成键的结果。
这也有可能与辐射加强的玻璃向其成份的理想密度的平衡化有关。
3.4储能
研究表明辐射会导致玻璃固化体发生结构与化学键变化来储存能量,该能量会在特定的温度范围以热的形式释放出来。
美国西北太平洋实验室和原子能研究组织对掺有锕系元素的玻璃固化体进行的共同研究表明:
α剂量在0.1~0.3×1018/g这个区间,玻璃固化体储存能量的能力急速上升,最大值不超过150J/g,平均下来每个原子储存的能量不超过0.03eV。
同时,他们在对同一种玻璃固化体储能和体积变化的结果进行比对后发现:
通常玻璃固化体达到储
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- 放射性 废物 玻璃 固化 辐射 效应