光学微球谐振腔与石墨烯.docx

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光学微球谐振腔与石墨烯

题目

微球腔倏逝场与石墨烯

的相互作用

学院

理学院

专业名称

光信息科学与技术

学生学号

2011302870

学生姓名

单醇煦

指导老师

甘雪涛

毕业时间

2015年6月

本科毕业设计论文

题目微球腔倏逝场与石墨烯的相互作用

专业名称光信息科学与技术

学生姓名单醇煦

指导教师甘雪涛副教授

毕业时间2015年6月

毕业任务书

1、题目

微球腔倏逝场与石墨烯的相互作用

二、研究主要内容

通过机械剥离方法制备石墨烯，掌握石墨烯转移技术并搭建所需转移平台，利用该技术将石墨烯集成到微球谐振腔上，并用光学测量手段对转移效果进行表征，研究微球腔倏逝场与石墨烯的相互作用。

三、主要技术指标

1.利用机械剥离方法在不同基底材料上制备出具有不同层数的石墨烯，包括二氧化硅、有机聚合物薄膜（有机玻璃）等；

2.利用熔融拉锥机以及光纤熔接机等仪器设备拉制微纳光纤以及制作玻璃微球谐振腔，并将二者进行耦合以表征微球谐振模式。

3.利用探针实验平台将石墨烯薄层转移到微球谐振腔表面赤道线部分，成功集成石墨烯后将微球谐振腔与微纳光纤再次耦合，并进行光学表征。

四、进度和要求

第一学期-第二学期第2周：

阅读二维层状材料的制备及转移方面的相关文献，撰写开题报告；

第3-13周：

利用不同方法和手段制备并转移石墨烯，将石墨烯转移至微球谐振腔上并进行光学表征；

第14-16周：

完成论文的撰写，并做好论文答辩的准备。

五、主要参考书及参考资料

[1]NovoselovK.S.,GeimA.K.,MorozovS.V.,etal.Electricfieldeffectinatomicallythincarbonfilms.Science,2004,306（5696）:

666-669.

[2]GanX.T.,Shiue.R.J,Mak.K.F.,etal.High-contrastelectro-opticmodulationofaphotoniccrystalnanocavitybyelectricalgatingofgraphene.NanoLett.,2013,13

（2）:

691-696.

学生学号__________学生姓名

指导教师__________系主任

摘要

自从石墨烯被发现以来，它因独特的二维单原子层结构和优异的电学、光学、力学以及热学性能，成为当前纳米材料领域的研究热点之一。

在光学领域，石墨烯的超宽带光学响应和超高载流子迁移率使得多种新颖光学性质的揭示和新型光电器件的开发成为可能。

本文实验研究了石墨烯的多种制备和转移方法，进一步将石墨烯与微球谐振腔相集成，并对集成器件进行了光学表征。

实验过程中积累的技术以及方法为实验室后续石墨烯光学性质研究以及对应光电器件开发奠定了一定的基础。

本文的主要研究内容有：

1.利用机械剥离法制作了面积较大（边长大于80μm）的少数层（1-5层）石墨烯。

2.利用步进机、氢氧发生器等仪器拉制了直径低于2μm的微纳光纤；利用光纤熔接机电弧放电烧制了直径大于80μm的石英微球；搭建微操作实验平台并利用该平台将微纳光纤倏逝波耦合进微球谐振腔内，记录谐振光谱。

3.利用探针实验平台将制备好的石墨烯薄膜转移至微球谐振腔表面并覆盖赤道位置；并利用微纳光纤与微球谐振腔再次耦合，记录光谱并与未集成石墨烯时的微球谐振光谱进行对比分析。

4.由理论出发，定量分析微球谐振腔倏逝场与石墨烯之间的相互作用。

关键词：

石墨烯，微纳光纤，微球谐振腔

Interactionbetweenevanescentfieldsofmicrosphereandgraphene

ABSTRACT

Graphene,sinceitwasdiscovered,hasbecomeoneofthehotspotsintheresearchfieldofnano-materials,relyingonitsuniquetwo-dimensionalsingle-atomicstructureandexcellentelectrical,optical,mechanicalandthermalproperties.Inthefieldofoptics,graphene’sultra-broadbandopticalresponseandultrafastcarriermobilityallowsthedevelopmentsofavarietyofnovelopticalpropertiesandnewoptoelectronicdevices.Thisthesisfirstexperimentallystudiesmethodsforpreparingandtransferringgraphene.Then,theintegrationandopticalcharacterizationofgrapheneandsilicamicrosphereareinvestigated.Theobtainedtechniquesandmethodsduringtheexperimentscouldpreparefundamentalsfortheresearchonopticalpropertiesandoptoelectronicdevicesoflayeredmaterialsinthelaboratory.Themaincontentsareasfollows:

1.Obtainingfew-layergraphene（1-5layers）withlargearea（diameterlaregerthan80μm）usingmicromechanicalexfoliationmethod.

2.Fabricatingmicro-nanofiberthinnerthan2μmwithtoolssuchassteppermachineandoxyhydrogenmachine;Obtainingsiliconmicrospherewithdiameterlongerthan80μmusingopticalfiberfusionsplicer;Couplingboththemicro-nanofiberandsiliconmicrosphereontheexperimentalplatformandmeasuringtheopticalspectra.

3.Integratinggrapheneflakesontotheequatorofthesilicamicrosphere;Couplingthemicro-nanofiberandsiliconmicrospheretomeasurethetransmissioncharacteristics.

4.Theoreticallyanalyzingtheinteractionbetweengrapheneandtheevanescentfieldsofthemicrosphere.

KEYWORDS:

graphene,micro-nanofiber,silicamicrosphere

目录

摘要I

ABSTRACTII

第一章绪论1

1.1石墨烯概述1

1.1.1石墨烯的结构1

1.1.2石墨烯的基本性质2

1.2石墨烯及其光电器件3

1.2.1光调制器3

1.2.2光电探测器3

1.2.3超快锁模光纤激光器3

1.2.4透明导体4

1.3增强光与石墨烯相互作用的方法4

1.4微球谐振腔概述5

1.4.1光学微球谐振腔简介5

1.4.2光学微球谐振腔回廊模及其特点5

1.4.3谐振原理6

1.4.4品质因数Q7

1.4.5自由光谱范围9

1.5论文主要工作9

第二章石墨烯的制备与转移10

2.1机械剥离石墨烯于不同基底10

2.2机械剥离制得石墨烯的转移11

2.2.1基于PMMA以及PVA有机薄膜基底的石墨烯转移办法11

2.2.2基于PPC有机薄膜基底的石墨烯转移办法11

第三章石墨烯与微球的集成以及光学表征14

3.1微球谐振腔及微纳光纤的制作及其相互耦合14

3.1.1微球谐振腔及微纳光纤的制作14

3.1.2微球谐振腔的耦合方式15

3.1.3微球谐振腔与微纳光纤的耦合系统分析16

3.2微球谐振腔与石墨烯的集成及其光学表征18

3.3碳纳米管与微球谐振腔的集成及其光学表征20

3.4微球谐振腔集成石墨烯前后光学仿真21

第四章总结与展望23

4.1工作总结23

4.2展望23

参考文献24

致谢28

第1章绪论

碳元素丰富存在于自然界中，对于有机生物体来说，它是必不可少的元素之一，它是各种复杂分子，比如脂肪，类固醇，碳氢化合物，有机溶剂等的基本构造单元。

碳的外层价电子层有四个电子，所以碳元素能形成多种晶体结构，比如最坚硬的金刚石以及最软的石墨。

在近二十年来，多种新型碳基材料的发现，如1985年美国科学家发现的富勒烯[1]和1991年日本科学家发现的碳纳米管[2]，使碳纳米材料一直处于科学界的前沿领域并且在世界范围内引起持续的研究热潮[3-10]。

2004年由英国曼彻斯特大学科学家Geim及Novoselov等人发现的二维碳原子晶体-石墨烯[11,12]，更是推翻了严格二维晶体无法在有限温度下存在的理论，对凝聚态物理的发展产生了深远的影响。

石墨烯的发现，不仅丰富了纳米碳材料家族，形成了从零维的富勒烯，到一维碳纳米管，到二维石墨烯再到三维金刚石的完整体系，其独有的纳米结构及出色的力学、热学、电学及光学性能，使石墨烯材料的开发和研究成为继碳纳米管之后又一个国际研究热点[13-18]。

由于石墨烯优异的性能以及可加工性、成本低廉等一系列优点，使石墨烯在能源、材料、光电子、生物医药等各方面具有重要的应用价值，可望在国际新材料领域掀起一场新的技术革命[19-24]。

1.1石墨烯概述

1.1.1石墨烯的结构

石墨烯是一种由碳原子以sp2杂化连接形成的单原子层二维晶体，碳原子规整的排列于蜂窝状点阵结构单元之中。

每个碳原子除了以σ键与其他三个碳原子相连之外，剩余的π电子与其他碳原子的π电子形成离域大π键，电子可在此区域内自由移动，从而使石墨烯具有优异的导电性能。

同时，这种紧密堆积的蜂窝状结构也是构造其他碳材料的基本单元，如图1.1-1所示，单原子层的石墨烯可以包裹形成零维的富勒烯，单层或者多层的石墨烯可以卷曲形成单壁或者多壁的碳纳米管[25]。

图1.1-1石墨烯：

其他石墨结构碳材料的基本构造单元，可包裹形成零维富勒烯，卷曲形成一维碳纳米管，也可堆叠形成三维的石墨。

[26]

1.1.2石墨烯的基本性质

石墨烯独有的单原子层结构，决定了它拥有许多优异的物理性质。

如前所述，石墨烯中的每个碳原子都有一个未成键的π电子，这些电子可形成与平面垂直的π轨道，π电子可在这种长程π轨道中自由移动，从而赋予了石墨烯出色的导电性能。

研究表明室温下载流子在石墨烯中的迁移率可达到15000cm2/（V·s），相当于光速的1/300[26]，在特定条件，如液氦的温度下，更是可达到250000cm2/（V·s）[27]，远远超过其他半导体材料，如锑化铟、砷化镓、硅半导体等。

这使得石墨烯中电子的性质和相对论性的中微子非常相似，且电子在晶格中的移动是无障碍的，不会发生散射，使其具有优良的电子传输性质。

同时，石墨烯独特的电子结构还使其表现出许多奇特的电学性质，比如室温量子霍尔效应等[28,29]。

由于石墨烯中的每个碳原子均与相邻的三个碳原子结合成很强的σ键，因此石墨烯同样表现出优异的力学性能。

最近，哥伦比亚大学科学家利用原子力显微镜直接测试了单层石墨烯的力学性能，发现石墨烯的杨氏模量约为1100GPa，断裂强度更是达到了130GPa，比最好的钢铁还要高100倍[30]。

石墨烯同样是一种优良的热导体。

因为在未掺杂石墨中载流子密度较低，因此石墨烯的传热主要是靠声子的传递，而电子运动对石墨烯的导热可以忽略不计。

其导热系数高达5000W/（m·K）,优于碳纳米管，更是比一些常见金属，如金、银、铜等高10倍以上[31-32]。

除了优异的传导性能及力学性能之外，石墨烯还具有优异的光学性质，例如，由于具有零带隙和线性色散的电子能带结构，石墨烯对从可见光至中红外波段的光辐射具有平坦的吸收率（2.3%）[33]，如图1.1-2（a）中所示，且该吸收行为可以通过调节其费米能级进行有效调控[34]；另一方面，由于狄拉克点附近非常高的电子态密度，石墨烯在与低频光子相互作用时表现出强烈的非线性响应，现已证实石墨烯有高的三阶非线性[35]，支持强烈的四波混频等非线性过程；另外，当受到超快光脉冲泵浦时,石墨烯易达到饱和吸收[36]（如图1.1-2（b）所示），或辐射宽带热荧光[37]。

此外，单层石墨烯在可见光区的透过率达97%以上。

这些特性使石墨烯在纳米器件、传感器、储氢材料、复合材料、场发射材料等重要领域有着广泛的应用前景。

图1.1-2（a）石墨烯的线性光吸收特性[34]；（b）石墨烯的非线性饱和吸收特性[37]

1.2石墨烯及其光电器件

石墨烯在室温下超高的电子迁移率和超宽的吸收光谱以及强烈的非线性等性质，使其自成功制备以来逐渐被人们重视，并成功应用到了光电器件上，包括光调制器、探测器、超快锁模激光器以及透明电极等。

1.2.1光调制器

与传统半导体材料相比，石墨烯不仅具有高载波移动性和较大的光学带宽等特性，还具有高兼容性、低成本以及强大的调制能力，这些都是高性能光学调制器必不可少的功能。

最近，通过在硅-氧化物波导上集成单层石墨烯，Liu等得到了动态响应高达1.2GHz、覆盖带宽从1350nm至1600nm的石墨烯调制器[38]；为了增强石墨烯与光场的相互作用，Gan[39]等通过在一个平板光子晶体腔体内集成石墨烯场效应管，得到了调制深度超过10dB的石墨烯调制器。

1.2.2光电探测器

传统光电探测器大多基于传统的半导体材料，它们的性能会受到材料固有属性的限制。

与传统半导体相比，石墨烯没有带隙，可吸收较大波长范围的光。

此外，异常高的载流子迁移率使石墨烯成为超快光电探测器的理想材料。

Xia[40]等利用机械剥离的石墨烯制备出了第一个石墨烯光电探测器，理论带宽可高于500GHz；Mueller[41]等在此基础上提出了改进的不对称叉指电极（MGM）结构的石墨烯探测器。

为了增强光吸收，将石墨烯光电探测器与硅波导集成，在不牺牲高响应率和宽光谱带宽的情况下，极大地增强了光探测能力[42]。

1.2.3超快锁模光纤激光器

被动锁模光纤激光器的工作原理是：

可饱和吸收镜的非线性光学吸收特性使腔内脉冲相位锁定，实现相干叠加；对脉冲进行压缩、整形后，输出超短脉冲激光。

非线性饱和吸收材料的关键要求是响应时间快、非线性强、波长范围宽、光损耗低以及易于光学系统集成等。

石墨烯能带的线性色散和高饱和吸收的泡利不相容原理结合，饱和恢复时间极短，使其成为高效的可饱和吸收体。

Bao[43]等在掺铒、掺镱光纤锁模激光器方面开展了一系列研究。

1.2.4透明导体

透明导体是触摸屏和太阳能电池等对表面电阻和高透明度要求较高器件的核心部分。

传统透明导体由高度掺杂的半导体氧化物组成，例如氧化铟锡（ITO）。

但是，机械的脆性、铟元素的短缺及扩散污染等因素，限制了传统透明导体的应用。

石墨烯由于其高度透光性、小的薄膜电阻等特性，在作为透明导电薄膜上充分发挥了其潜力与优势。

石墨烯与硅、金属和碳纳米管组成的复合材料，可以作为透明导体薄膜。

虽然石墨烯已经被应用于多种光学器件上，但由于石墨烯厚度小于0.4nm，单次通过的光波无法与其进行有效地相互作用，限制了器件性能的进一步提高。

因此，如何有效增强石墨烯与光场相互作用，成为石墨烯光电子学发展的一个挑战。

1.3增强光与石墨烯相互作用的方法

在光谱的某些波段，光与石墨烯的相互作用相当弱，光垂直入射到石墨烯表面时，石墨烯载流子将发生带间跃迁到导带，从而石墨烯表现出一定的光导率。

而石墨烯的光吸收率是由光导的实部决定，实验测得其常数值--2.3％，这极大地限制了石墨烯在光电探测器件中的应用。

因此，如何增强光与石墨烯之间的相互作用，从而提高石墨烯在光谱某些波段的吸收率有着极其重要的意义。

在光谐振腔中，光能量密度是和品质因数Q与共振模体积V的比值Q/V成正比的。

而二维光子晶体纳米腔尤其具备极高的Q值（上限可达106）以及极小的模式体积（波长的立方），这些都使得它能够实现强的光耦合效应。

在双总线波导集成石墨烯的结构中，相互作用长度很长从而使带宽较宽的光谱吸收得以实现。

对于光波导耦合而言，首先，由于光波导Si或SiO2与空气之间存在很大的折射率差，使得光场被紧紧地约束在Si波导中，从而可以把器件做得更小，将光能量场密度增大；其次，微纳光纤作为典型的微纳光波导，具有低损耗、强倏逝场以及色散参量可调等优点。

这使得该办法成为增强光与石墨烯相互作用众多办法中不可或缺的一种。

另外，采用微纳光纤微环谐振腔与微纳光纤的耦合或微球谐振腔与微纳光纤的耦合作为增强光与石墨烯相互作用的载体。

而本文实验就采用了微球谐振腔与微纳光纤的耦合实现光与石墨烯的作用放大。

增强光与石墨烯相互作用的办法还有很多，除上述办法外常用的已报道办法还有采用法布里-珀罗腔、法诺共振、表面等离子体共振等为载体实现增强效果。

1.4微球谐振腔概述

光学微球腔由于其特有的回音壁模式（WhisperingGalleryModem,WGM），使其具有极高的品质因数、极低的模式体积。

作为一种新型的光学谐振腔，人们对其发展前景非常的看好，特别是在光信息技术领域，新型激光器件、光学传感器等领域，并已经得到初步的应用。

目前对微球谐振腔的研究大多还停留在实验阶段，在许多方面还没有成熟的理论分析与计算。

对微球腔的场进行分析并研究其特性，将对微球腔的进一步的推广应用，有着非常重要的意义。

1.4.1光学微球腔简介

光学微腔一般是指直径介于几微米至几百微米之间的光学介电谐振器，通常使用的材料是二氧化硅等光学玻璃，微腔的类型有多边棱镜、微型圆柱、圆盘、圆环、球体等类型。

近年来，人们对微球腔的研究日益增多，主要是因为光学微球腔具有的极高品质因数和极小模式体积。

在大容量、超高速信息处理的低功率运转、高密度集成的微型发光元件及开关元件的领域，实现高性能微型元件的关键问题之一，就是设法把光高效的封闭在微小空间内。

一般而言，由于光的波动性，元件的容积越小，封闭光的效率就越低。

例如，由两块反射镜相向组成的法布里－珀罗型光共振器，在实验室里用的氩离子激光器的光共振器，其品质因数可以达到105以上，但是要使其尺寸降到微米量级，就难以做到了。

而光学微球腔却可以做到这一点，当将微球置于低于微球介质折射率的媒质中时，光波在微球内以大于临界角的方向上不断的全反射，从而被约束在球内。

绕行的光波满足一定的相位匹配时，就可以互相叠加增强，形成在微球腔传播的本征模。

人们把这种在微球腔内所特有的本征模，定义为回廊模。

正是因为回廊模的存在，使光学微球腔有了极高品质因数和极小模式体积。

1.4.2光学微球腔回廊模及其特点

回廊模（WhisperingGalleryModem,WGM,或者WG），又称回音壁模式，名称来源是根据位于中国北京的天坛中存在的一个物理现象，在天坛有一个回音壁的景点，如果一个人站在东配殿的墙下面朝北墙轻声说话，而另一个人站在西配殿的墙下面朝北墙轻声说话，两个人把耳朵靠近墙，即可清楚地听见远在另一端对方的声音，而且说话的声音回音悠长。

这虽然是声波的传播，却与微球中的光波传播有着类似的特征。

正是由于如此，英国的物理学家J.W.S.Rayleigh（1842－1919）在对这种光波进行研究后，将这种球形介质中的共振模称为“回音壁模式”或者“回廊模”。

用几何光学的全反射理论只能定性的解释回音壁模式，而不能作出数值上的分析，特别是对微球腔中的光场分布进行分析，必须借助电磁理论对场进行分析。

按照电磁理论的解释，就是电磁波在球形谐振腔会发生散射，人们习惯称之为Mie散射。

由于光学微球腔特有的回音壁模式而使其具有一般谐振腔所没有的一些特殊优点。

由于光场大多被封闭在球内，球外的光场为近场，是局限于球表面附近的倏逝波（EvanescentWave）。

它是一种非传播波，光场的振幅在矢径方向指数下降，因此从球内透出到球外的平均能流为零。

这就使回音壁模式下的微球具有极高的品质因数和极小的模式体积，它在线性和非线性光谱中存在非常窄的共振峰值。

这些峰值的波长，即共振模的本征波长仅取决于介电微球的尺寸和折射率，这就为非线性、量子光学等现象提供了条件，也为光子学器件的发展提供了新的可能。

V.B.Braginsky[44]等人采用直径几百微米的玻璃微球，品质因数（Q）值达到108，成功地观测到阈值很低的光稳定性。

他们指出，若能利用回廊模非常高的Q值，就能把阈值降到几个光子的水平。

球的尺寸越大，由衍射效应产生的漏光相对减小，越是比较接近上述几何光学模型。

1.4.3谐振原理

以横电型波（TE型波）为例说明WG模式的谐振原理（见图1.4-1）。

设折射率为ns、半径为R的介电微球位于真空中。

以微球中心为坐标原点，在球坐标（r,θ∈[0,2π]）下，WG模式的电磁波场可由Debye势函数ψ（r,θ,φ）表示为：

（1.4-1）

（1.4-2）

其中

为连带勒让德函数，

与

为球贝塞尔函数，a为系数，k为真空中光波的波数，R为微球半径。

图1.4-1球坐标系定义及基本WG模式传播方向

以上由Debey势函数表示的场分布比较复杂。

Little等讨论了场的偏振方向对于球坐标轴为常数的情况，得出在赤道附近（l>>│θ-2π│）场的分布，经过简化，它可以近似表述为：

（1.4-3）

（1.4-4）

其中│m│>>1，Ns为归一化系数，

为哈密顿多项式，系数

。

WG模式下的光波传播可以理解为：

光在微球的内表面上不断全反射，从而被约束在球内沿着球的大圆绕行，同时为了在绕行中光波叠加得到增强，光波绕行一周后应满足一定的相位匹配条件。

在1.4-2和1.4-4式中，除时间外其余指数均可分为两部分：

含纯虚指数的项exp｛jmϕ｝和其他实数项。

纯虚指数项反映了光绕行的特点，而其他项则反映了场振幅的分布。

在球外，光场则是局限在球表面附近的倏逝波，公式1.4-4中系数αs正是描述了球外振幅在矢量半径r方向是指数下降的。

光场的绝大部分能量处于球内，球外的能量很微弱，并且由于球外为非传播波，因此球内透出球外的平均能流为0。

这就是WG模式下的微球具有极高品质因数和极小模式体积。

简化前后的两组