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溶剂化时
(1)
当溶质分子P溶解在纯溶剂D中时
(2)
PDm为溶质—溶剂化物,m表示一个溶质分子溶剂化时所需溶剂分子的配位数.
当溶质分子P与未溶剂化的吸附剂表面上的平均活性点
作用时
(3)
表示“平均活性点—溶质结合物”,n表示该溶质分子被吸附剂吸附时,它所覆盖
的数目.因溶质分子仅以分子表面面积的一部分与吸附剂表面作用,并形成了
而暴露在溶液中的溶质的这一部分分子表面会再溶剂化
(4)
即为
再溶剂化的产物.q表示一个溶剂化的溶质分子被吸附剂吸附减少的溶剂分子数.
当
解吸附时,在吸附剂和溶质分离的界面上,两者会再溶剂化
(5)
为方便起见,令n+q=Z(6)
Z表示在吸附(或解吸)过程中,在一个溶质分子与吸附剂表面所释放(或吸附)溶剂分子的总数,且Z为一常数值.以活度a表示
(1)~(5)各组分的浓度,用Ka1—5表示各平衡的平衡常数,则有
(7)
式(5)的逆过程,即溶剂化溶质被溶剂化的吸附剂吸附时的平衡常数为Ka,则
Ka=1/Ka5,并且
(8)
假定溶质在吸附剂上仅以
形式存在,在溶液中仅以PDm形式存在.这样(8)中的溶质在两相中的活度分配系数Kd为
(9)
于是,式(8)可写作
(10)
或对数表示式
(11)
同样,溶剂的活度分配系数Kˊd可描述为
(12)
式中K′a,n′与Z′分别为溶剂置换溶质的热力学平衡常数和计量参数.并且
n′=1/n(13)
Z′=1/Z(14)
式(14)即为描述溶剂置换溶质的平衡式,其平衡常数Ka5或1/Ka为
(15)
式(15)右边方话号中部分为平衡式
(16)
的平衡常数表示式,或者一个溶剂分子置换1/n溶质分子的平衡常数K′a,从(15)式和(16)式可得
1/Ka=
(17)
从式(15),并根据
及其简略式
可得出
(18)
联立(11)、(12)及(18)得
(19)
将式(13)、(14)、(16)代入(19),得
(20)
(21)
由于
与aPDm的量很小,可以认为
和aD的量是不随溶质量改变的二常数值.所以式(20)中除
和aPDn两项为变量外,其余均为常数值.(20)为线性方程.合并式(20)右边方括号中常数项为βa.则为
(22)
如把式(6)中的Z=n+q代入式(22),并在等式两边同减
则有
(23)
式(23)式即为在液固体系中“溶质计量吸附模型”(简称SDM—A)的数学表达式.如果以logKd对log1/(aPDm)作图,则得一斜率为q/Z,截距为βa的直线.q/Z表示在计量置换过程中,溶剂化溶质减小的溶剂分子数与溶剂化吸附剂及溶剂化溶质释放出的溶剂分子总数之比.从(6)式可知q永远小于Z,因此q/Z总是小于1.截距βa是溶液中溶质活度为1时,溶质分配系数的对数值,它反映了溶质对吸附剂亲合能力的大小。
通常的吸附条件下,溶质及溶剂在吸附层中的活度系数也可近似地取其为常数,根据以上假定,式(23)可以表示为
㏒Kc=β+(q/Z)㏒
(24)
2.2试剂与溶液配制
2.2.1试剂
铬标准溶液(贮备液):
称取经110℃干燥2h的重铬酸钾(K2Cr2O7,优级纯)0.2829g±
0.0003g,用水溶解后,移入1000mL容量瓶中,稀释至标线,此溶液1mL含0.10mg铬。
铬标准溶液:
吸取10.00mL铬贮备溶液于100mL容量瓶中,用水稀释至标线,标准溶液1mL含10.00μg铬,用时现配。
二苯碳酰二肼乙醇硫酸溶液的配制:
取二苯碳酰二肼(C13H14N4O)0.1g,溶于50mL无水乙醇中,再加入200mLH2SO4(1+9)溶液,将溶液贮存于棕色瓶中,低温保存。
2.2.2仪器
电子天平(上海精空科学有限公司);
722型紫外分光光度计(上海精空科学有限公司);
DF205电热鼓风干燥箱(北京医疗设备二厂);
吸量管(精密度为0.10mL);
比色管(精密度为0.1mL)。
第三部分测定过程
3.1吸附剂的处理
榕树叶取自广东石油化工学院中落地的叶子,把落地的榕树叶用自来水洗涤干净,再用去离子水冲洗3次于烘箱中烘干,再用去离子水静泡24h,置于烘箱中烘干。
3.2吸附操作
取4mL一定浓度的铬溶液为工作液,加入若干克(以干重计)处理过的榕树叶(榕树叶取法4分法),搅拌,吸附不同时间后,取上层清液利用二苯碳酰二肼分光光度法测定剩余金属离子。
3.3标准曲线的绘制
方法:
在酸性溶液中,六价铬与二苯碳酰二肼反应生成紫红色络合物,于波长540nm处进行分光光度测定。
吸收曲线的绘制:
用吸量管吸取铬标准溶液0,2.0mL分别注入50mL容量瓶中,再加入2.5mL二苯碳酰二肼溶液,摇匀,用蒸馏水稀释至刻度,摇匀。
放置10min,用3cm的比色皿,以试剂空白溶液为参比溶液,在722型分光光度计中,从波长520~560nm间分别测定其光密度,以波长为横坐标,光密度为纵坐标,绘制铬标准溶液的吸收曲线,并确定最大吸收峰的波长,以此为测量波长。
标准曲线的绘制:
用吸量管分别吸取铬标准溶液0,2.0,4.0,6.0,8.0,10.0,12.0mL于7只50mL容量瓶中,依次分别加入2.5mL二苯碳酰二肼溶液,用蒸馏水稀释至刻度,摇匀,放置10min。
用3cm的比色皿,以空白溶液为参比溶液,用分光光度计在540nm处分别测其光密度。
以标准溶液中铬含量为横坐标,相应的光密度为纵坐标,绘制铬的标准曲线。
3.4吸附时间的影响
取一只50mL试剂瓶,分别加入0.4485g处理过的榕树叶和40mL铬标准溶液Co=10µ
g/mL。
吸附时间15min,30min,45min,60min,75min,取上层清液4mL置于50mL的比色管,再加入2.5mL二苯碳酰二肼溶液,用蒸馏水稀释至刻度,摇匀,放置10min。
用3cm的比色皿,以空白溶液为参比溶液,用二苯碳酰二肼分光光度法测定未吸附的铬含量。
3.5不同初始浓度的影响
在5个50mL的试剂瓶中,分别加入0.5±
0.005g榕树叶,再分别加入20mL初始浓度Co=10µ
g/mL、20µ
g/mL、30µ
g/mL、40µ
g/mL、50µ
g/mL铬标准溶液,吸附时间达30min,取上层清液4mL置于50mL的比色管,再加入2.5mL二苯碳酰二肼溶液,用蒸馏水稀释至刻度,摇匀,放置10min。
3.6吸附量的计算为差减法
q=(Ci-Cf)×
V/W(25)
q:
单位吸附量(µ
g/g);
Ci:
吸附前金属离子的浓度(µ
g/mL);
Cf:
吸附平衡时金属离子浓度(µ
V:
溶液的体积(mL);
W:
榕树叶的干重(g)。
第四部分结果与讨论
4.1吸收曲线
表1铬标准溶液的吸收曲线数据
波长/nm
吸光度A
520
0.238
530
0.261
540
0.282
550
0.266
560
0.246
图1铬标准溶液的吸收曲线
4.2标准曲线
表2铬标准溶液的标准曲线数据
Co/µ
g
A
20
0.212
40
0.339
60
0.448
80
0.561
100
0.689
图2铬标准溶液的标准曲线
4.3吸附时间的影响
表3吸附时间对榕树叶吸附铬的影响数据
t/min
Ce/µ
g/mL
q/µ
g/g
15
0.330
9.873
11.34
30
0.329
9.831
15.12
45
0.314
9.195
71.80
0.297
8.475
136.05
75
0.292
8.263
154.94
图3吸附时间对榕树叶吸附铬的影响曲线
吸附时间对榕树叶吸附铀吸附量的影响见图3,总体来说,榕树叶对铬的吸附量随着时间的增加而增大。
但在15min-30min之间,榕树叶对铬的吸附量随着时间的增加而减小,这可能与榕树叶的组织特殊结构、细胞的特殊组成成分有关系,这有待于进一步探究。
因此,吸附时间是研究榕树叶吸附铬离子吸附情况不可忽视的一个重要因素。
4.4不同初始浓度的影响
榕树叶对不同初始浓度的铬离子吸附情况见图4。
表4榕树叶对不同初始浓度的铬离子吸附情况数据
m(叶重)/g
10
0.205
4.58
0.4913
220.79
0.326
9.70
0.4917
418.82
0.459
15.34
0.4927
595.13
0.569
20.00
0.4912
814.33
50
0.688
25.04
0.4926
1013.30
图4榕树叶对不同初始浓度的铬离子吸附情况
由图4可知,榕树叶对铬的吸附随着铬初始浓度的增加而增加。
4.5吸附等温线
通过榕树叶对不同浓度铬的吸附实验,根据平衡时溶液中残余铬的浓度与吸附量的关系,作出吸附等温线,见图5。
图5榕树叶对铬的吸附的吸附等温线
由图5可见,随着水相中残余铬的平衡浓度的增加,吸附量也增加。
但是,在Ce=14.43~21.18µ
g/mL与Ce=21.18~30.03µ
g/mL时,增长的趋势不同,可能榕树叶的特殊结构对铀的吸附情况较为复杂。
4.6吸附等温线模型
Freundlich吸附方程:
lgq=lgK+1/nlgcf(26)
Langmuir吸附方程:
cf/q=cf/q∞+1/q∞·
b(27)
q为吸附量(µ
q∞为最大吸附量(µ
g/mL);
cf为吸附平衡时溶液中重金属离子浓度(µ
b为吸附平衡常数(mL/µ
g);
K、1/n均为经验常数。
表5吸附等温线模型数据
lgCe
lgq
Ce-1/mL/µ
q-1/g/µ
0.661
2.344
0.2185
0.0045
0.987
2.622
0.1031
0.0024
1.186
2.775
0.0652
0.0017
1.301
2.911
0.0500
0.0012
1.399
3.006
0.0399
0.0010
由上表5,做出Freundlich等温曲线(图6)和Langmuir等温曲线(图7),并求出其相应的方程。
图6Freundlich等温曲线
图7Langmuir等温曲线
由图6、7可见,榕树叶对铬离子的吸附量q与平衡浓度Ce的双对数、双倒数均具有良好的线性关系,其吸附方程符合Freundlich和Langmuir等温吸附方程,也说明了榕树叶对铬离子的吸附主要以物理吸附为主。
4.7计量置换模型
表6计量置换模型数据
lgCo-1
lgKc
1.00
0.2657
1.30
0.2883
1.48
0.3110
1.60
0.3010
1.70
0.3018
由上表6,计量置换模型等温曲线(图8),并求出其相应的方程。
图8计量置换模型等温曲线
由图8可知,榕树叶对铬离子吸附的浓度分配系数Kc与平衡浓度Ce的双对数具有较好的线性关系,其吸附方程符合计量置换模型等温吸附方程。
4.8三种吸附公式所得线性参数的比较
表7三种吸附公式所得线性参数
弗仑德利希公式
朗缪尔模型
SDT-A
R
n/Z
β
SL
IL
q/Z
0.996
0.8881
1.7487
0.9964
0.0195
0.0003
0.7685
0.0557
0.2147
注:
表中的R为线性相关系数,SL和IL分别表示以朗缪尔型线性作图的斜率和截距;
表中n/Z和q/Z分别为弗仑德利希公式和计量置换模型线性作图的斜率,β为截距。
从表7中的R值可以看出,在这三种吸附公式中,朗缪尔模型的R值优于其他两种模型。
第五部分小结
榕树叶对铬离子的吸附在吸附时间t>
30min,Co=50µ
g/mL时,吸附效果最好,吸附达到最大吸附量为810.79µ
g/g,其吸附符合Freundlich、Langmuir等温吸附方程和计量置换模型,并且榕树叶的植物细胞对铬的吸附适合于铬浓度20~50µ
g/mL低浓度吸附。
用榕树叶(落叶)吸附重金属离子成本低廉,二次污染少。
有待于详细探讨起吸附作用的榕树叶的细胞成分,同时,利用植物细胞吸附重金属是今后处理环境问题又一个的新领域。
注释
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