石油与煤路线制烯烃技术评述Word下载.docx

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中国有安徽丰原集团有限公司、长春天裕生物工程公司、中国石化集团公司下属的四川维尼纶厂等成功运行的5套工业生物乙烯装置，乙烯累积生产能力仅120kt。

生物乙醇制烯烃将是未来发展的必然趋势，但要实现大规模生产还尚待以时日。

煤制烯烃目前已有1760kt烯烃装置投入商业化运行，到2015年将有10000kt煤路线烯烃生产能力，目前在中国作为石油路线制烯烃的替代和补充主要是煤制烯烃技术。

对于石油和煤为原料制烯烃技术路线研究较多，而对其从技术、经济等方面进行系统比较的较少。

本文作者主要对石油、煤制烯烃路线进行评述，从技术、能效、经济性等方面分析比较这两条工艺。

1石油路线制烯烃技术

石油制烯烃目前主要有蒸汽裂解工艺和催化裂解工艺。

蒸汽裂解是石油烃类如乙烷或石油馏分如石脑油、柴油等在高温和水蒸气存在的条件下发生分子断裂和脱氢反应，伴随少量聚合、缩合等反应的过程。

目前蒸汽裂解技术是指管式炉蒸汽裂解，其核心技术是管式裂解炉。

裂解炉炉型主要有Lummus公司的SRT型、Stone&

Webster公司的USC型、KBR公司的SC型、Linde公司的Pyrocrack型等。

蒸汽裂解工艺已相当成熟，现有乙烯装置也通过各种先进技术和流程的组合实现过程的优化。

催化裂解结合了催化裂化和蒸汽裂解，目的产物是低碳烯烃并兼产轻质芳烃。

产物分布灵活，原料范围广泛，从轻烃到重油均可作为裂解原料，因此重油催化裂解制低碳烯烃技术具有较好的前景，但其工业化生产不多，还是有很多技术问题有待解决。

目前，国内外正在深入研究开发针对不同原料及产物分布的更经济有效的催化裂解工艺技术。

具有代表性的国内工艺技术有DCC（deepcatalyticcracking，深度催化裂化）、CPP（catalyticpyrolysisprocess，催化裂解）、HCC（heavy-oilcontactcrackingprocess，重油高温接触裂解）工艺等；

国外工艺技术有Superflex、PetroFCC（fluidcatalyticcracking，流化催化裂化）工艺等。

蒸汽裂解和催化裂解工艺主要技术情况见表1。

乙烯裂解原料的质量对乙烯裂解的生产能耗影响较大，世界上乙烯裂解原料主要有石脑油和天然气，北美和中东地区有丰富的天然气储量，乙烯原料主要以乙烷和丙烷等气体原料为主。

大部分亚洲国家采用石脑油或轻柴油作乙烯原料，2005年中国乙烯原料中石脑油占67%。

蒸汽裂解以Lummus开发的SRT裂解炉应用较为广泛，技术较为成熟。

催化裂解以中国石化石油化工科学研究院开发的DCC工艺较为先进，技术较为成熟，已有10套工业化装置。

中国原油偏重，石脑油资源少，管式裂解炉在处理重油方面存在反应温度高、结焦严重等问题。

因此重油催化裂解工艺是适合国情的炼油-化工一体化的新工艺，对发展中国乙烯具有很好的市场应用前景。

在反应温度、节能、烯烃产率、抗结焦、产品分布调整等方面与蒸汽裂解具有较大的优势，但工艺技术还不够成熟，只有部分工艺技术实现工业化且规模不大。

目前所采用的催化剂孔道结构较小，较大的重油分子不易进入分子筛内部进行择形裂解而聚集在分子筛表面造成产品分布不良和结焦缩合，从而堵塞催化剂孔道。

开发新型催化剂，解决重油大分子对活性中心的可接近性和催化剂回收等问题，成为新型低碳烯烃催化裂解的技术关键。

2煤路线制烯烃技术

煤制烯烃是以煤气化为源头生产合成气，而后生产烯烃有两条路线。

一是由合成气生成甲醇、再由甲醇合成烯烃，技术基本成熟，已有工业化案例；

二是经F-T反应合成烯烃，F-T反应受Anderson-Schulz-Flory分布规律的限制，烯烃选择性尚不理想。

2.1煤气化技术

煤、煤焦及水煤浆与气化剂（水蒸气/氧气）在高温条件下生成CO、H2、CO2、CH4等可燃气体。

按煤和气化剂的相对流动方式，煤气化技术分为3种类型：

逆流-固定床；

并逆流-流化床；

并流-气流床。

固定床气化是最早出现的煤气化技术，具有代表性的有常压UGI炉、加压Lurgi炉和BGL炉。

其中Lurgi固定床加压气化法成熟可靠，也是目前世界上建厂最多的煤气化技术，它对煤质要求较高，只能用块煤，粗煤气中甲烷含量较高，适宜生产城市煤气。

流化床气化炉内气、固相之间返混和接触良好，其温度和组成比较均匀，最早应用始于1992年的Winkler（温克勒）气化炉，后得到不断发展。

特别是循环流化床气化炉具有多重优点，目前已进入商业推广阶段，美国HRI公司、瑞典Studsvik能源公司、德国Lurgi公司、中国科学院广州能源所等开发了该技术，证明其气化强度比传统流化床大3～4倍，但煤的碳转化率不高，只有89%。

气流床具有较好的煤种适应性、运行可靠和更优良的技术性能，是目前大容量燃气和合成气制备装置的主要运行技术，因其优良性能和低环境污染被广泛商业应用。

气流床技术有Texaco水煤浆气化、Shell粉煤气化、GSP粉煤气化。

Texaco水煤浆气化是国内外经实践考验的成熟、先进的气化工艺，可用价格较低的烟煤作原料，但由于要求煤种灰熔点与气化炉温度的匹配，而使该工艺使用的煤种比较窄。

Shell粉煤气化在国外仅用于发电，未用于化工生产。

Shell技术装置国内已20多套投产，在生产中有时性能表现不太稳定。

GSP粉煤气化技术是20世纪70年代末，由前民主德国开发并投入商业化运行的大中型煤气化技术。

该技术因采用气化炉预干粉加料与反应室周围水冷壁结构，在气化炉结构以及工艺流程上有其先进之处，但工业化经验比较少。

Texaco水煤浆气化工艺流程如图3所示，来自煤贮运系统的小于6mm的洗粉煤进入料仓后，经圆盘给料机给料到胶带输送机上，计量并调整给料量将煤送入磨煤机，与一定量的水、添加剂、石灰石、氨水混合磨成一定粒度分布、浓度为60%～65%的水煤浆。

水煤浆出磨煤机前由磨煤机出口处配带的滚筒筛预筛，将煤浆中2360μm以上的大粒煤筛除后煤浆进入磨煤机出料槽，经磨煤机出料槽泵输送至煤浆振动筛筛除大颗粒煤及杂物等，合格的煤浆自流至煤浆槽，再经煤浆给料泵送至气化炉。

加压后的水煤浆与高压氧气（纯度为95%以上）经烧嘴混合后呈雾状，分别经喷嘴中心管及外环隙喷入气化炉燃烧室，在燃烧室中进行气化反应，生成的煤气和熔渣，经激冷环及下降管进入气化炉激冷室冷却，冷却后的合成气经喷嘴洗涤器进入碳洗塔，熔渣落入激冷室底部冷却、固化、定期排出。

2.2甲醇合成技术

甲醇生产技术主要采用中压法和低压法两种工艺，以低压法为主。

低压甲醇工艺主要有ICI、Lurgi、Topsø

e法，前两种被认为是当今较为先进的甲醇技术。

ICI低压甲醇合成工艺中，由于单程转化较低，所以必须有很大的循环气量以提高原料气的利用率和减少驰放气排放量。

Lurgi低压甲醇合成工艺中，单程转化率较高，要求的循环气量比ICI低压甲醇合成工艺约少一半。

由于ICI工艺要求的循环量比Lurgi多，生产过程中的动力消耗要大，且有关设备管道尺寸和一次性投资也要比Lurgi工艺大。

Topsø

e甲醇合成塔在催化剂上部装有复杂的机械装置，以防止其在运行中因催化剂收缩而产生轴向气流，其催化剂利用率不高。

2.3甲醇制烯烃技术

甲醇制烯烃是煤制烯烃路线的关键技术。

可分为MTO（methanoltoolefins，主要产品是乙烯和丙烯）和MTP（methanoltopropylene，主要产品是丙烯）。

随着催化剂技术的发展，一些大的石油化工公司，如环球油品（UOP）、中国石化集团公司、德国鲁奇（Lurgi）等都投入到这一工艺的开发与应用，逐渐形成了许多有代表性的工艺，主要有环球油品公司和挪威海德鲁公司联合开发的UOP/HydroMTO技术、中国科学院大连化学物理研究所开发的DMTO（dimethyletherandmethanoltoolefin，甲醇/二甲醚制烯烃）技术、中国石化上海化工研究院开发的SMTO（Sinopecmethanoltoolefin，中国石化甲醇制烯烃）技术、Lurgi公司开发的固定床甲醇制丙烯MTP技术以及清华大学开发的流化床甲醇制丙烯FMTP（fluid-bedmethanoltopropylene，流化床甲醇制丙烯）技术。

2.3.1UOP/HydroMTO工艺

UOP/HydroMTO工艺采用以四乙基氢氧化胺为模板剂合成的SAPO-34分子筛催化剂。

该催化剂反应周期短，需要频繁再生，所以采用循环再生流化床反应器。

反应温度为400～500℃，反应压力0.3MPa。

这项工艺的特点是：

乙烯和丙烯选择性之和达到80%，通过改变工艺条件，乙烯和丙烯摩尔比可以在0.75～1.50调节，为用户提供了安排生产的灵活性。

在此基础上，UOP公司和道达尔公司共同开发了烯烃裂解工艺（OCP），使用MTO-OCP联用技术，将乙烯和丙烯总产率提高了10%～15%，丙烯/乙烯比可以超过2，产品经分离和提纯后能得到聚合级的乙烯和丙烯。

2.3.2DMTO工艺

大连化学物理研究所是中国较早进行甲醇制烯烃工艺研究的单位之一，以廉价的三乙胺为模板剂成功合成了SAPO-34分子筛催化剂，并在此基础上开发出了从合成气经二甲醚制低碳烯烃的工艺。

2004年大连化学物理研究所与洛阳石化工程公司合作，基于该工艺的后半段二甲醚制烯烃，使用改性的新一代催化剂，开发了新的MTO工艺，同时适用二甲醚原料，即甲醇/二甲醚制烯烃（DMTO）工艺。

2004年大连化学物理研究所联合陕西新兴煤化工科技发展公司和中石化洛阳工程公司，开发出成套的DMTO工艺，其反应温度475～505℃，反应压力0.12MPa。

2006年该技术完成工业性试验，取得了甲醇转化率达100%、低碳烯烃选择性达90%以上的试验结果。

2010年5月，采用DMTO工艺技术的神华包头煤制烯烃项目完成装置建设，并于8月份试车成功，甲醇转化率达到100%，乙烯和丙烯总选择性超过80%，1t烯烃消耗3t甲醇。

2011年1月1日，该项目正式开始商业化运营，年产600kt烯烃产品，是世界上首套煤制烯烃工业化装置。

DMTO-Ⅱ是大连化学物理研究所在DMTO工艺基础上开发的新一代甲醇制低碳烯烃技术。

由于DMTO产物中C4+以上组分大部分为烯烃，烷烃含量少，通过C4+产物烯烃转化可以进一步提高产物中乙烯与丙烯收率。

与DMTO相比，DMTO-II工艺装置上增加一个C4+转化单元和一个C4+分离单元。

整个系统工艺特点为：

醇的转化与C4+产物在不同的反应区间进行反应，并将两个反应区间进行藕合，从而实现热量的合理利用；

两个反应采用同样的催化剂，均使用流化反应方式，从而可以共用再生器，简化系统结构；

在保证甲醇转化的同时，可显著提高低碳烯烃的选择性，使生产成本降低，每吨烯烃的甲醇消耗可以降低10%以上。

2010年5月，该工艺在陕西煤化工技术工程中心进行了甲醇处理量50t/d的工业性试验。

试验装置累计运行800多小时，甲醇转化率接近100%，乙烯和丙烯总选择性达85.68%，平均每吨烯烃消耗甲醇2.7t。

2010年10月，大连化学物理研究所与陕西蒲城清洁能源化工有限责任公司合作，采用DMTO-Ⅱ技术在陕西渭南建设年产烯烃670kt的甲醇制烯烃项目，预计2013年底建成投产。

2.3.3SMTO工艺

中国石化上海化工研究院利用三乙胺和氟化物为复合模板剂制备了SAPO-34催化剂，并与中国石化北京燕山分公司、中国石化工程建设公司合作开发了甲醇制烯烃工艺（SMTO），在北京燕山分公司进行了万吨级规模甲醇进料的工业化示范试验。

该项目已于2007年11月成功投产，各项性能指标与大连化学物理研究所的技术接近[35]。

采用此技术的河南中原石化20万吨烯烃项目也于2011年投产。

2.3.4LurgiMTP技术

20世纪90年代，德国Lurgi公司成功开发了甲醇制丙烯技术（MTP）。

该工艺的产物主要为丙烯，同时副产汽油、液化石油气及燃料气等。

采用的催化剂是德国南方化学公司提供的改性ZSM-5分子筛，反应器为固定床反应器，可以最大限度减少返混，但催化剂无法连续再生，需要使用3台固定床并联操作，两台反应，一台再生，切换操作。

反应温度为380～480℃，压力0.13～0.16MPa。

该工艺的甲醇转化率达到99%以上，丙烯碳基收率达到65%。

采用固定床反应器，较之流化床反应器的逐级放大过程，其工业放大过程技术成熟。

2001年鲁奇在挪威建立一套工业示范装置，该装置正常运转了11000h，甲醇转化率达到99%以上，丙烯的单程选择性达到46.6%，丙烯/乙烯比为10。

2010年10月，神华宁煤采用鲁奇MTP技术建设的年产50万吨煤基烯烃项目试车成功，产出了纯度为99.69%的丙烯产品。

大唐多伦46万吨煤制丙烯项目于2011年8月整个流程全线贯通，产出丙烯产品，实现了从煤到甲醇、甲醇到丙烯的工业化生产流程。

2.3.5FMTP工艺

清华大学研发的具有CHA和AEI混合结构的交生相SAPO分子筛具有将乙烯、丁烯高选择性地转化为丙烯的能力，据此提出了流化床甲醇制丙烯工艺（FMTP），经过SAPO分子筛催化剂的催化作用，生成以丙烯为主的反应产物，从而避免了固定床MTP反应器内ZSM类型催化剂因需要每月切换反应器频繁进行再生的缺点。

清华大学与中国化学工程集团公司、安徽淮化集团合作，在甲醇加工能力3万吨/年的工业性实验装置上实现了甲醇单程转化率99.5%，丙烯选择性67.3%的结果，并于2009年11月通过专家技术鉴定。

以上5种甲醇制烯烃技术不同之处在于反应器和催化剂，根据选用的催化剂（SAPO、ZSM）的不同，反应器选型可分为流化床和固定床。

UOP/HydroMTO、DMTO和SMTO都是流化床反应器，UOP/HydroMTO以四乙基氢氧化胺为模板剂，成本较高，大连化学物理研究所以廉价的三乙胺为模板剂，在催化剂价格方面很占优势，中国石化上海化工研究院采用三乙胺和氟化物为复合模板剂，也是低成本制备了活性较高的SAPO-34催化剂。

LurgiMTP采用ZSM-5分子筛和固定床反应器，而FMTP采用具有CHA和AEI混合结构的交生相SAPO分子筛和流化床反应器。

3煤制烯烃和石油制烯烃的比较

石油制烯烃以1500kt烯烃规模的石脑油管式炉蒸汽裂解为案例，煤制烯烃以600kt烯烃规模的Taxaco水煤浆气化、Lurgi甲醇合成和大连化学物理研究所DMTO甲醇制烯烃技术为案例，分别从技术、能效、经济性等方面分析比较石油制烯烃和煤制烯烃两种工艺。

3.1技术分析

石脑油蒸汽裂解制烯烃工艺流程如图7所示，石脑油在管式裂解炉中反应得到800～900℃的裂解气，裂解气经过急冷换热锅炉冷却到350～400℃并产生蒸气（320～326℃），用急冷油冷却到180～250℃后进入汽油分离塔，汽油分离塔塔顶温度一般约为105～110℃，塔釜温度为190℃以下。

裂解气再经过水洗塔冷却到40℃左右，将裂解气中所含的稀释蒸气冷凝下来，将油洗时没有冷凝下来一部分轻质油也冷凝下来，并分离出裂解汽油。

由裂解工段来的40℃、0.1MPa裂解气经五段离心式压缩机压缩到3.69MPa。

3.69MPa、15℃的裂解气经顺序分离得到聚合级乙烯和丙烯。

煤经甲醇制烯烃工艺，固体原料煤经过粉碎筛分后，与一定量的水混合制备水煤浆（水/煤质量比为35∶65）。

水煤浆和来自空分单元的氧气进入气化炉反应得到高温粗煤气，经过汽化炉下部的辐射冷却器和对流冷却器冷却至160℃产生高压蒸气回收热量。

经水煤气变换制氢得到氢碳比为2的合成气，再经净化得到洁净的合成气，洁净的合成气在温度240℃下合成甲醇，纯度为88%的甲醇在490℃下经DMTO反应得到产品气，产品气经前脱丙烷分离得到聚合级乙烯和丙烯。

石油制烯烃流程与甲醇制烯烃流程相当，路线相对较短，其产品种类复杂，分离程序较为复杂；

煤制烯烃路线长，设备多，工艺复杂，其产品种类相对较少，分离程序较为简单。

石油裂解制烯烃技术，尤其是管式炉蒸汽裂解，在能源消耗以及工程运营等方面已经非常成熟。

煤制烯烃核心技术在神华包头60万吨烯烃装置上已经取得了较好的成果，理论上没有颠覆性的风险，煤制甲醇技术十分成熟，国内外拥有众多专利，甲醇制烯烃技术已经通过较大规模的工业化实践，各项技术指标均取得了较满意的结果。

但煤制烯烃还有许多工程问题有待完善，煤制烯烃的能耗是石油制烯烃的2.0～2.7倍，CO2排放量是5.6～6.2倍，原料单耗是3.3倍，能效是0.4倍。

如表4所示，表4中单位烯烃消耗已经根据烯烃产品和非烯烃产品的价值进行了分配。

在能耗、水耗、CO2排放、产品收率、能效等方面，煤制烯烃路线还有较大的提升空间，有待工艺的进一步强化和系统集成优化。

新一代甲醇制烯烃技术DMTO-Ⅱ已经提高了烯烃收率，1t烯烃的甲醇消耗已由3t降到2.7t，一定程度上降低了烯烃生产的原料成本。

中国的煤炭资源和水资源呈逆向分布，主要产煤区均属缺水省份。

靠近黄河省份主要立足黄河水，但目前一些省份早已超额取水，黄河已经不堪重负。

缺水省份大规模发展煤制烯烃产业，势必将打破当地本已很脆弱的水资源平衡，对当地的生态环境产生极大的破坏。

水资源是煤制烯烃关键的制约因素，煤制烯烃生产过程需要消耗大量新鲜水（转化煤1t约需水10～15t）。

为解决煤化工发展用水，可以有4种措施：

一是兴建引水设施，如新疆建设了引额济乌工程；

二是实行工农业用水水权置换；

三是将水由水资源丰富的地区运输到多煤缺水的地区，如南水北调工程；

四是用空气冷却代替部分循环水冷却。

煤炭氢碳比在0.2～1.0（石油的氢碳比在1.6～2.0），以煤为原料生产石化产品的过程一般都伴随着氢碳比的调整，煤制烯烃过程中需粗煤气中的CO转化为H2，从而导致大量有效碳资源转化为二氧化碳。

煤制烯烃二氧化碳排放主要分布在公用工程系统和酸性气体脱除系统。

其中公用工程碳排放主要来自于为工艺装置提供蒸汽和电力的热电站，而酸洗气体脱除系统二氧化碳排放主要来自于调节甲醇合成所需氢碳比的变换工序，两处的二氧化碳排放占总排放量90%以上。

煤化工装置排放的二氧化碳排放集中、量大、相当一部分具有浓度高的特点，为二氧化碳的捕集创造了条件，而且可以大幅度降低二氧化碳的捕集成本。

为了消减项目的二氧化碳排放，神华集团引入技术开展二氧化碳捕集和封存试验，于2010年6月1日正式启动国内第一套全流程注入盐水层的二氧化碳捕集和封存示范工程。

封存地点距捕集地约17km，超临界状态的二氧化碳由低温液体槽车运送到封存地，然后被高压泵以35～40MPa的压力，通过注入井注入地下1000～3000m深处盐水层，每年可实现封存10万吨二氧化碳的能力。

煤制烯烃生产过程需通过煤气化在高温、高压下将煤炭大分子结构打断为单分子，然后催化剂作用下又重新将单分子排列组合为低碳烯烃产品，经历了“重-轻-重”的工艺过程；

此外，煤制烯烃生产过程中经历多个“冷-热”的过程，制冷和冷却能耗、水耗要求较高，也在定程度导致煤制烯烃能源消耗较高。

而石油路线烯烃产品的原料结构相对煤炭简单，经历蒸馏、裂解过程即可得到烯烃产品，流程相对简单，因此其能源消耗相对较低。

煤发电和煤制烯烃联产系统可以通过对现有传统工艺或技术的集成，高效生产烯烃和电力，减少能源消耗、水耗、二氧化碳排放、提高煤制烯烃效率和整体效益。

目前国内石油化工资源短缺，单纯依靠炼油厂的资源无法满足烯烃发展的需求，用煤制烯烃可以部分替代石脑油，而且每替代1t石脑油只需要2～3t原料煤，这比用4t煤液化生产1t油品节约能源和资源。

煤经甲醇制烯烃的产品数量较少，便于运输，煤经甲醇制烯烃适度规模的产业化是可行的。

3.2经济分析

神华包头60万吨煤制烯烃总投资180～190亿元。

随着技术进步和成熟，预计建设60万吨煤制烯烃项目的投资可降至150亿元左右。

吉化、齐鲁等石油制乙烯装置第二轮改造，产能扩大到40万～60万吨，单位乙烯投资在1.2～1.6万元。

新建装置单位乙烯投资在1.6～2.1万元。

综合以上资料估算新建60万吨规模煤制烯烃投资170亿元，150万吨规模石油制烯烃投资160亿元。

煤制烯烃单位烯烃投资是石油制烯烃的2.7倍。

生产规模指数法取指数为0.7，可得到不同烯烃规模下单位投资。

随煤制烯烃工艺技术和装备技术提高，规模不断增大，单位烯烃投资逐渐减小。

目前已投产煤制烯烃60万吨规模单位烯烃投资2.8万元，若达到150万吨规模，单位烯烃投资降到2.2万元，煤路线与石油路线制烯烃单位规模投资比可降到2.1。

中国石化上海石油化工研究院杨学萍等对石脑油蒸汽裂解制烯烃（150万吨烯烃规模）和煤经甲醇制烯烃（60万吨烯烃规模）进行了经济分析，在石油价格110$/bbl（美元/桶，下同）和煤炭价格500RMB/t的情况下，石油路线和煤路线制烯烃的生产成本分别为7600RMB/t和5200RMB/t。

石油和化学工业规划院韩红梅等[49]对石脑油蒸汽裂解制烯烃（120万吨烯烃规模）和煤经甲醇制烯烃（80万吨烯烃规模）进行了经济分析并得到双烯平均生产成本与企业可承受原料价格的对应关系，以此类推在石油价格110$/bbl和煤炭价格500RMB/t的情况下石油路线和煤路线制烯烃的生产成本分别为11200RMB/t和5100RMB/t。

石油和化学工业规划院龚华俊[提出在石油价格110$/bbl和煤炭价格500RMB/t的情况下石油路线和煤路线制烯烃的生产成本分别为10500RMB/t和5200RMB/t。

陈香生等[50]对煤基甲醇制烯烃进行了投资分析得到甲醇价格在1000～1600RMB/t变化，烯烃成本为3800～5500RMB/t。

陈俊武院士[44]根据中国石化集团洛阳化工工程公司所做的技术经济分析得出，在石油价格80$/bbl以上时，如果煤制甲醇的成本能低于2000RMB/t，甲醇制烯烃的成本要比石脑油裂解制烯烃的成本低1000RMB/t。

原料价格随市场变化很大，为了讨论煤制烯烃和石油制烯烃经济性，本文设石油价格以布伦特价格为准，