玻璃微球辐照损伤机理研究文档格式.docx
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但是由于裂变需要的铀等核燃料元素在陆地上储藏量并不丰富,且核裂变只是核燃料的低级利用,按目前的消耗量,可用原料只够开采数十年。
发展核电的同时裂变反应堆、核燃料元件的加工、提取裂变产物与超铀元素、放射性同位素的生产与应用过程都会产生大量的高放射性废物[1]。
核废料的放射性只能由衰变而减弱,很难用其他方法去除。
同时进行核燃料后处理的设备复杂,投资运行成本高等等,这些因素限制了裂变能的发展。
给人类以及生存的自然环境带来放射性威胁,如果处理不当,核废料放出的射线通过物质时,发生电离和激发作用,对生物体会引起辐射损伤,就很可能对环境生命产生致命的影响。
需要采取必要的措施将其与环境隔离开来。
与核裂变相比,可控核聚变的原料易得,且不会造成核泄漏的危害,因此清洁的热核聚变成为科技攻关的前沿[2]。
1.3.2核聚变的研究利用
核聚变是由质量较轻的原子核,在超高温条件下发生原子核碰撞,然后互相聚合,例如氢的同位素氘和氚,生成较重的原子核氦,并释放出大量的中子和电子,伴随能量的释放。
图1.3氘氚聚变反应
由于核聚变反应在上亿度高温条件下才能发生,需同时实现高温高密度和长约束时间,因此开发聚变能的难度极大,目前只处于研究开发阶段,尚未实现商用化。
核聚变反应堆是次临界堆,相对较为安全[2]。
因此,人类更需加大科研力度,让核聚变为我们所用,实现稳定的可控核反应,可以长期持续的释放能量,才能实现核聚变能的和平利用。
利用轻核聚变原理,人类目前的核武器研发已实现氘氚核聚变---氢弹爆炸,但是氢弹爆炸的威力巨大,有很大的杀伤力,所以会给人类带来灾难,不利于世界和平发展。
可控核聚变能的实现原理目前有两种途径,一种是磁约束可控核聚变,另一种是惯性约束核聚变[2]。
1.3.2.1磁约束核聚变原理和技术
磁约束的实现原理是,用磁场来约束等离子体中的带电粒子来防止其逃逸。
把氘、氚等轻原子核和自由电子组成的超高温等离子体用特殊形态的磁场约束在特定的体积内,目的是使它处于可控状态,然后处于热核反应状态的等离子体会发生大量的核聚变反应,从而释放出能量。
托卡马克装置是一种环性容器,该装置中可控核聚变的实现原理是将超导技术应用于产生托卡马克强磁场的线圈上[3],装置的中央为圆环形的真空室,外面缠绕着线圈。
通电时装置的内部会产生巨大的螺旋型磁场,此时需要将其中的等离子体加热到可发生聚变的超高温,以实现可控核聚变的稳定运行。
另一类磁约束聚变装置是反场箍缩环形装置,它的磁场是由等离子体内部电流所产生,具有高质量功率密度和纯欧姆加热达到聚变点火条件的优势。
反场箍缩是在托卡马克基础上建成但有别于仿星器、托卡马克位形的聚变实验装置,为磁约束聚变研究的进展提供了可靠平台,也是今后磁约束反应堆位形的重要研究方向。
1.3.2.1惯性约束核聚变原理和技术
另一种实现核聚变的方法是惯性约束法。
在直径约几毫米的小球内装入氘和氚的混合气体或固体,受激光束或粒子束的照射后,球面向外膨胀,球面内层向内挤压,小球内的气体受它的反作用,压力升高,温度也随之快速上升。
当温度达到所需的点火温度时,气体发生爆炸释放出大量热能[2]。
这种爆炸过程时间只有几个皮秒,如可以使这种爆炸的连续不断地进行,所释放的能量将会是巨大的。
磁约束核聚变和惯性约束核聚变共同点是都要求超高温。
托卡马克装置中高温高密度的等离子体有很多不稳定性,容易分离崩析,而与磁约束核聚变反应的不同是[3],惯性约束核聚变的等离子体是依靠燃料本身的惯性,不需要借助外力进行约束,在高温高压的条件下,在氘氚燃料即将飞散之前的短暂时间内发生核聚变反应。
同时磁约束核聚变等离子体的密度很低,其约束时间为秒的量级;
而由于惯性约束核聚变等离子体的密度极高,所以需要纳秒量级的约束时间。
1.4.1国内研究进展
我国可控核聚变的研究进展主要有托卡马克和反场箍缩磁约束聚变装置。
由我国自行设计并自主研制成的先进反场箍缩磁约束聚变实验装置KTX(中文简称“科大一环”),经过基础等离子体物理重点实验室和中科院等离子体物理研究所等科研人员多年的刻苦研究,工程建设取得了重大进展,已经进入最后整体安装调试阶段[2]。
KTX的建成,将为我国磁约束聚变领域高端人才培养,发展磁约束聚变能科学技术研究事业提供巨大贡献,为国内外从事等离子体物理研究的科研人员提供一个全新的大型实验平台。
图1.5KTX“科大一环”
EAST是世界上第一个建成并真正运行的全超导非圆截面核聚变实验装置,是中国从2000年开始建设的新一代可控核聚变实验装置,不仅采用了全超导技术,其外形结构采用非圆截面,该装置建成后能使等离子稳定运行的时间达到16分钟以上,获得一亿度以上的高温,可以为未来核聚变反应堆的物理工程理论和技术研究做出巨大贡献。
图1.6托卡马克装置
1.4.2国外研究进展
目前,世界世界各国投入研究力量最大的是磁约束核聚变,聚变计划的实施中已取得了鼓舞人心的结果。
托卡马克装置被认为是最有希望取得突破的一种可控核聚变发电实验装置,它的研究已接近能量得失相当的阈值。
TFTR(托卡马克聚变试验堆)的能量增益约达0.5,JET(欧洲核聚变环形装置,又称欧洲联合环)的能量增益约达0.8[3]。
在托卡马克基础上研制的反场箍缩磁约束聚变实验装置则是这一领域的最新成果,美国在1999年投入使用的“国家球形环实验”装置是世界上第一个反场箍缩磁约束装置[4]。
惯性约束聚变已取得了很大进展。
聚变界相信用5~10MJ的装置,在实验室条件下可以获得高增益(100范围内),就经济效益而言,磁约束聚变和惯性约束聚变都有可能成为与化石燃料相竞争的新能源。
但聚变的投资比裂变的更大,目前估计聚变是裂变的3.5~4.5倍,不过研究人员正试图把它降低到2倍,有利于聚变的决定因素是裂变废物的管理和处理费用以及全球性变暖的效应[2]。
1.5本工作的目的、意义及研究内容
原子在固体中通常有4种扩散方式:
直接交换、空位扩散、间隙扩散、环形扩散等。
在激光惯性约束聚变实验研究工作中,需要在玻璃靶丸中掺人诊断气体,Ar是比较重要的诊断气体之一。
但是因为Ar原子质量和尺寸较大,很难发生间隙扩散,而空位扩散又需要材料中有足够多的空位缺陷,由于玻璃微球中空位型缺陷数量很低,所以空位扩散也很难发生。
通过粒子辐照可以产生大量空位型缺陷。
高能离子注入到样品材料中,将与材料中的组成原子发生碰撞,在其内部产生大量的空位和填隙原子,使材料的各种性质和性能发生变化。
为了研究玻璃微球受辐照效应产生的辐照所伤和机械性能变化的机理,本工作对重离子辐照玻璃微球产生缺陷的研究,使用重离子以不同的辐照注量辐照微球样品,为核燃料后处理的应用提供数据和依据。
对相同组分的玻璃样品进行纳米压痕测试和拉曼光谱检测,通过对比玻璃样品受辐射前后结构和性能的变化来讨论辐照导致的各种效应。
通过对玻璃样品离子束注入及扩散实验研究,结合理论模拟优化离子束充气方案,为探索具有应用前景的充Ar气工艺提供技术数据。
本实验选择使用束流为3.27MeVAr离子(射程约2.4μm)、5.05MeVKr离子(射程约为2.8μm)辐照玻璃小球,通过辐照玻璃微球,在微球壁上形成了Ar原子热扩散通道,利用辐射改善Ar在其中的扩散性能,增强扩散效应。
研究它们产生的辐射增强扩散效应,实现将Ar气充入惯性约束核聚变实验用靶丸中,为探索具有应用前景的充Ar气工艺提供了重要的技术数据。
第二章实验方法设计
2.1微球玻璃样品的制备
本工作对氩离子束充气后的玻璃固化体样品进行重离子辐照测试,以不同的辐照注量辐照相同组分的玻璃样品,并对辐照后的样品进行纳米压痕测试和拉曼光谱检测,研究讨论重离子辐照微球玻璃样品后产生的缺陷和损伤机理。
玻璃微球时惯性约束核聚变实验最常用的核燃料容器。
本工作中玻璃微球样品的制备采用干凝胶炉内成球技术,液滴法制备,同时相同组分的平板玻璃样品采用高温熔融技术进行制备。
图2.1Ar离子辐照靶架图
2.2重离子辐照实验
使用重离子辐照玻璃样品,主要是研究核碰撞引起的原子移位造成的玻璃辐照损伤行为以及与电离能量沉积引起玻璃损伤的混合效应。
本工作分别采用了Kr和Ar两种离子作为辐照离子,其中后玻璃中的射程较远,在射程附近主要是核能损为主,然而在射程前端区域会给玻璃造成较高的电离能量损失,由此同时得到了较高的电离能损,从而可以研究两种能量沉积方式的混合效应。
2.3充气实验
实验需要向玻璃微球内部扩散Ar,用来诊断实验中等离子体温度、密度等特性。
国际上采用激光打孔的方法充入Ar气后再密封,其工艺复杂,难度大,而且难以保证靶丸质量。
俄罗斯科学家曾利用快中子辐照方法,在一定程度上改善了玻璃微球的Ar扩散系数,但是不够稳定。
该工艺也没有得到推广应用。
本项目旨在采用离子束改性的方法,在不损坏玻璃微球壁的机械性能的情况下,通过控制离子的能损率和射程改变玻璃微球微观结构,建立Ar气的热扩散通道,将Ar气体充入惯性约束核聚变实验用靶丸中,以满足等离子体温度、密度等特性的精密诊断、测量实验的需求。
利用离子(注入)辐照方法,通过控制离子的能量、注量和射程对玻璃微球的微观加工。
结合多种材料分析技术,研究缺陷的形成及对扩散性能影响的微观机理,利用热扩散的方法向玻璃微球内部充入Ar气,利用四极质谱技术测量玻璃微球充进的Ar气总量。
对于辐照后玻璃微球样品进行Keyence显微镜拍照,并使用白光干涉仪测量微球壁厚、直径。
之后进行高温高压、常温高压充气,并使用XRF、四极质谱仪测量微球内Ar气含量。
充气实验步骤图如下:
2.3.1Keyence显微镜
Keyence显微镜是激光光学仪器,放大倍数可以从200达到5000倍,有可以达到0.5纳米的分辨率,它最大的特点是可以对特定范围内样品表面进行三维重建并展示,及起伏度的测定,并且可以测量材料表面几何图形的变化,对比实验处理前后样品的图像;
同时还有图像处理功能,可进行图像识别,背景扣除和过滤等。
另外,Keyence显微镜的便携性好,实验时使用也方便。
图2.2Keyence显微镜
2.3.2白光干涉仪
白光干涉仪通过光的干涉测量光程差。
相干光间光程差变化就会引起干涉条纹的移动,同时其中一束相干光的光程变化则是由它通过的几何路程或介质折射率的变化引起,所以通过由干涉条纹的移动可以测量折射率或几何长度的变化。
白光干涉仪有很高的测量精度,因为它是以光波波长为单位测量光程差。
白光干涉仪的优势有:
1、非接触式测量:
避免对象受损。
2、三维表面测量:
表面高度测量范围为1nm---200μm。
3、多重视野镜片:
方便物镜的快速切换。
4、纳米级分辨率:
垂直分辨率可以达到0.1nm。
图2.3白光干涉仪
2.3.3XRF与四极质谱仪
X射线荧光仪器(XRF)是由X射线管和探测系统两部分组成。
它的工作原理是受X射线激发后样品中的不同元素发射出不同波长特征的二次X射线,通过探测系统测量这些X射线的数量和能量,后期通过相应的数据处理软件将收集到的数据转换成样品中元素的种类及含量。
四极质谱仪为有机质谱仪的一种。
它的工作原理是以电子轰击样品材料,使其形成各种质荷比的离子,然后使离子按不同的质荷比分离并由数据处理软件分析各种离子的强度,从而确定被测样品材料中各元素的含量。
对比两种测量微球内Ar气含量的仪器,可以发现XRF为无损检测,但灵敏度低,四极质谱仪的优势是灵敏度很高,但其检测过程会损伤样品。
所以充气实验完成后,先使用XRF对微球样品进行检测,再使用四极质谱仪进行Ar气含量精确测量。
仪器图如下:
图2.4XRF(X射线荧光仪器)
图2.5四极质谱仪
2.4相同组分玻璃样品检测
为了研究玻璃微球受辐照效应产生的辐照所伤和机械性能变化的机理,本工作使用重离子以不同的辐照注量辐照微球样品[5],再进行以上测试后,对相同组分的玻璃样品进行拉曼光谱和纳米压痕检测以表征其微观结构的变化。
虽然微球样品与其他相同组分的玻璃样品在体积和形状上有较大区别,会影响结构分析结果,但由于微球玻璃形状特殊,实验操作难度较大,很难进行拉曼光谱和纳米压痕硬度检测,所以本实验采用相同组分的平板玻璃样品进行进行纳米压痕测试和拉曼光谱检测,因与微球玻璃组分相同,所以可用来说明微球样品受辐照前后宏观与微观性质的变化。
2.4.1拉曼光谱测试
拉曼光谱是一种散射光谱,实验中用激光照射样品时,大部分光子可直接穿过靶材料[4],同时有大约0.1%的入射光光子会与样品中的原子或分子发生碰撞,然后向各个方向散射。
如果弹性碰撞则不发生能量交换,即为瑞利散射;
如果入射光光子和样品原子或分子之间发生能量交换,称为非弹性碰撞,这种散射被称为拉曼散射。
在拉曼散射中,若光子把部分能量传递给样品原子或分子,出射的散射光的频率小于入射光频率,能量减少,被称为斯托克斯线[4];
相反情况下的散射光线则被称为反斯托克斯线。
入射光频率与斯托克斯线频率的差值称为拉曼位移。
一般情况下,材料中的原子或分子大多处于基态,因此在所测到的光谱中,斯托克斯线强度远高于反斯托克斯线的强度,所以一般情况下,主要采用斯托克斯线研究拉曼位移[4]。
拉曼位移的大小与原子质量及原子间的键角和距离等相关,而与光入射频率无关。
因此对于不同成分,不同内部运动和微观结构的物质,拉曼光谱所测的实验结果具有特异性,与之相应的拉曼光谱被称为特征拉曼光谱;
反之,根据特征拉曼光谱就能获得样品的成分和微观结构等信息[5],从而实现应用拉曼光谱进行样品表征,鉴别和研究的目的。
本工作中硼硅酸盐玻璃的Raman光谱由型号为HoribaJYLabRamHR800型激光共聚焦拉曼光谱仪测得。
测试过程中激光垂直于样品表面,激光波长为532nm,功率为10mW,仪器表面分辨率为±
1μm,测试图片如图3-5所示。
图2.6玻璃样品拉曼检测现场
2.4.2纳米压痕测试
图2.7AglientG200纳米压痕仪示意图
本工作需要对辐照后的样品进行纳米压痕测试,研究辐照后玻璃样品机械性能的变化。
纳米压痕仪可以在纳米尺度上测量材料的力学性质,其致动器和传感器具有较高分辨率,通过在一个加载和卸载的连续过程中得到压痕载荷-移位数据来测量材料的硬度和弹性模量等性能指标。
在模型的选择上,在加载过程中产生的移位实际上由弹性移位和塑性移位构成,此时假定硬度痕迹形式是不变的;
在卸载过程中,仅有弹性移位可以恢复,由此可以得到材料的弹性性质变化分析。
第三章实验结果与讨论
3.1充气结果分析
辐照后玻璃微球样品进行Keyence显微镜拍照,并使用白光干涉仪测量微球壁厚、直径。
3.1.1Keyence显微镜拍摄的玻璃微球样品形貌
由于制球炉硬件条件制约导致玻璃微球个体性能存在差异,所以对单个样品的检测缺乏普遍性和代表性。
充气实验前将制备好的15个玻璃微球样品粘附在硅片上,经过长途运输后,需通过Keyence显微镜拍摄微球样品以辨别是否在运输过程中发生破裂或出现裂纹,如发生上述损坏将影响后续充气实验结果。
下面是Keyence显微镜下拍摄的部分微球样品形貌照片:
图3.2图3.3
(图3.1是微球样品1号,图3.2是微球样品4号,图3.3是微球样品5号)。
经拍摄检验,未发现本实验样品发生损坏。
将样品存放在小铜柱中并准备后续离子束辐照实验。
3.1.2白光干涉仪测量微球直径数据结果
对于Keyence显微镜拍照检验过的无损伤样品,需进一步使用白光干涉仪筛选出直径较接近的的微球样品,并由测量数据来分析每个样品的壁厚,粗糙度等。
微球的壁厚存在差异,若微球壁厚值大,在实验条件下的辐照剂量不足以诱导微球在整个壁厚方向上发生微观结构的变化;
若微球表面粗糙度过大,同样会影响充气实验测试结果,所以需要进一步筛选粗糙度较小且直径接近的样品进行后续实验。
下面是白光干涉仪测量的部分样品直径数据:
图3.4样品6号Keyence照片
图3.5样品7号Keyence照片
3.1.3XRF和四极质谱仪测量微球内Ar气含量数据结果
本实验需要用到XRF(X射线荧光仪器),用于检测玻璃样品中元素的种类及含量,可以测量微球内Ar气含量。
再使用四极质谱仪进行Ar气含量精确测量。
微球样品的充气测量数据分析结果:
图3.6图3.7
图3.8图3.9
(室温,0.48MPa,经过48h条件下微球样品充气结果的XRF测量结果截图)
图3.10
图3.11
图3.12
(室温,0.48MPa,经过48h条件下微球样品充气结果的四极质谱测量结果截图(0.015bar))
在Ar离子的辐照下,充气条件为经过3h上升到400℃,0.74MPa,48h之后,同时照射注量分别为5×
1015ions/cm2的情况下,微球中检测到Ar组分。
在Kr离子的辐照下,充气条件为室温,0.48MPa,经过48h之后,同时照射注量分别为1×
1014、1×
1015ions/cm2的情况下,微球中均检测到Ar组分。
3.1.4讨论与分析
玻璃材料经过离子束辐照后,内部产生缺陷和移位损伤。
但这种变化可以增强Ar原子的扩散系数。
利用Ar离子束改性的方法,在微球壁上形成了Ar原子热扩散通道,在400℃温度条件下,实现了将Ar气体充入微球中。
但由于微球样品数量过少,每一步实验过程都有可能丢失样品,导致最后充气微球的数量过少,而且由于离子射程的布拉格效应,无法对微球的壁厚进行通体均匀损伤。
图3.13拉曼拟合曲线随Ar离子注量的变化图3.14拉曼拟合曲线随Kr离子注量的变化
3.2辐照后玻璃样品的拉曼光谱检测
3.2.1辐照后玻璃样品的拉曼光谱数据
3.2.2讨论与分析
经过拟合后可知随重离子辐照注量的增加,样品的拉曼检测并没有发生明显的变化。
玻璃样品的拉曼光谱主要分为四部分:
如图可看出,虚线对应的波数550cm-1在300-550cm-1范围,Si-O-Si单元的混合伸长和弯曲振动模式[9];
780cm-1在550-850cm-1范围[7],硼酸盐和硼硅酸盐环状结构的呼吸振动;
970cm-1在850-1250cm-1范围[7],硅氧四面体中的Si-O键的伸缩振动模式,即Qn族[10];
1100cm-1在1250-1600cm-1范围[8],链状偏硼酸盐群的B-O拉伸模式。
根据以往研究经验可知,玻璃样品在离子注量大于1×
1016cm-1时拉曼光谱检测结果才会发生明显变化。
曲线中仅峰位发生了漂移,说明此次试验中离子注量不足以使微球玻璃样品的内部结构发生较大改变,与预期结果相符合,即实验过程中不可以使
样品发生严重损坏的情况下将Ar气充进微球中。
3.3辐照后玻璃样品的纳米压痕检测
3.3.1辐照后玻璃样品的纳米压痕数据
图3.13硬度随Kr离子束注量的变化
图3.14硬度随Ar离子束注量的变化
由以上数据可得出,Ar离子束辐照后,玻璃样品硬度平均下降0.63Gpa;
Kr离子束辐照后,玻璃样品硬度平均下降0.79Gpa。
图3.15样品平均硬度随Kr离子束辐照剂量变化
图3.16样品平均硬度随Ar离子束辐照剂量变化
3.3.2讨论与分析
由纳米压痕硬度数据可得,Ar离子束辐照后,玻璃样品硬度平均下降0.63Gpa;
所以可以推测,由于Kr离子本身原子质量较Ar离子大,且能量更高,Ar离子辐照导致玻璃结构发生致密化辐照后玻璃的恢复阻力变大,脆性变低,Kr离子辐照造成微球玻璃样品的辐照损伤程度更严重,玻璃结构基本不发生变化但机械性能提高。
由样品平均硬度随离子束辐照剂量变化数据可推测,玻璃辐照损伤程度随辐照剂量的增大而加重。
当辐照达到足够剂量时,玻璃样品的结构损伤趋于一个稳定值。
第四章总结与展望
4.1本工作的主要结论
本工作通过对玻璃样品离子束注入及扩散实验研究,结合理论模拟优化离子束充气方案,在惯性约束核聚变实验玻璃微球靶丸中充入惰性诊断气体(Ar),进行重离子辐照测试,以不同的辐照注量辐照相同组分的玻璃样品,并对相同组分的玻璃样品进行纳米压痕测试和拉曼光谱检测,分析其微观结构和机械性能的变化。
通过对比样品辐射前后宏观与微观性质的变化,本工作得到以下结论成果:
利用Ar、Kr离子束改性的方法,在微球壁上形成了Ar原子热扩散通道,在400℃温度条件下,实现了将Ar气体充入微球中。
通过利用离子束改性的方法,实现了将Ar气充入惯性约束核聚变实验用靶丸中,为探索具有应用前景的充Ar气工艺提供了重要的技术数据。
4.2对未来工作的展望
本工作对重离子束辐照对玻璃样品机械性能的影响方面的讨论大多为假设,希望在下一步的工作中开展一些理论模拟工作,在理论模拟的基础上分析玻璃中的辐照损伤机理,并且能够开展离子辐照后玻璃的表面形貌表征以及表面成分分析的研究。
下一步可以通过加大电子辐照剂量或者使用更高能量的重离子来辐照玻璃样品,以期对电离能量沉积对硼硅酸盐玻璃的机械性能的影响有一个完整的描述。
技术上
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