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氧化锆还具有马氏体相变的特性,这是氧化锆被用来提高陶瓷材料的韧性和耐火材料热震稳定性的重要依据。
此外,ZrO2和CeO2、TiO2等组成的复合氧化物有更好的性能,可由于某些特殊的用途。
关键词:
氧化锆;
耐火材料;
增韧陶瓷;
铈锆复合氧化物
1引言
近些年,随着经济的迅速发展,冶金、陶瓷等行业得到了迅速,对其生产过程所需材料及产品质量的要求也越来越高,由于氧化锆材料具有高强度,高韧性,极高的耐磨性及耐高温等等优良的物化性能。
氧化锆已经广泛应用于冶金耐火材料,陶瓷增韧等工业方面;
铈锆复合氧化物也在汽车尾气净化中得到很好应用。
2锆及锆的氧化物
2.1锆及其常见应用
锆是第五周期的IVB族元素,密度为6.49g·
cm-3、熔点为(1855±
15)℃、沸点约为3580℃,致密的金属锆为黑灰色。
锆具有优异的核性能(热中子吸收截面小,只有1.8×
10-29m2)、耐蚀性和加工性能[1]。
在原子能工业中,锆主要用于原子能发电厂以及核潜艇、核动力航空母舰、核动力巡洋舰的反应堆中。
锆在反应堆中的主要用途是:
核燃料的包套材料,反应堆结构材料和慢化剂等。
由于燃料消耗及辐照的影响,反应堆中锆元件每年需要更换1/3,使锆成为反应堆中经常性消耗材料[2]。
由于锆具有比不锈钢、镍基合金及钛更优异的耐腐蚀性能,力学性能和加工性能,很适宜制造抗腐蚀性能要求高的设备[3]。
在冶金领域中,金属锆常添加剂来获得特殊性能的合金。
此外,锆与人体的生物相容性较好,也常用作医疗设备和医用材料[1]。
2.2锆的氧化物
锆在氧化态呈现化合价有+1、+2、+3和+4价,主氧化态为+4价,以氧化锆(ZrO2)最为常见。
2.2.1氧化锆(ZrO2)
自然界的氧化锆矿物原料,主要有斜锆石和锆英石。
氧化锆具有熔点和沸点高、硬度大、常温下为绝缘体、而高温下则具有导电性等优良性质。
另外,氧化锆材料具有高硬度,高强度,高韧性,极高的耐磨性及耐化学腐蚀性等等优良的物化性能。
因此,氧化锆已经在陶瓷、耐火材料、机械、电子、光学、航空航天、生物、化学等等各种领域获得广泛的应用。
2.2.2ZrO2的基本性质
二氧化锆(ZrO2)具有耐高温、耐化学腐蚀、抗氧化性、耐磨、热膨胀系数大,比热和导热系数小等特性,因此决定了它是一个非常理想的高温耐火材料、研究材料和高温隔热材料。
氧化锆还具有马氏体相变的特性,这是氧化锆被用来提高陶瓷材料的韧性和耐火材料热震稳定性的重要依据[4]。
ZrO2属于多晶转化氧化物,在温度发生变化时会产生相结构的转变[5]:
m-ZrO2
t-ZrO2
c-ZrO2
熔体
这是一个可逆的相转变过程,常温下,ZrO2只能是单斜相(m-ZrO2),当用锆盐煅烧时,到650℃,出现稳定的四方相(t-ZrO2),继续升高时四方相逐步转为单斜相,再继续升温至少830℃时,ZrO2又开始向四方相转变,至1200℃时,完全转变为四方相,温度升至2370℃时转变为立方相(c-ZrO2);
当温度降低时,逐步转化为四方相,到室温时变为稳定的单斜相[4]。
ZrO2的三种变体的性质见表1[5]。
在830~1200℃转变较为复杂,会产生滞后的现象,正是这种滞后现象,为我们开辟氧化锆陶瓷及耐火材料应用提供一个重要性能。
在转变过程中,会产生相应的体积变化,当温度升高时,由单斜向四方转变时,会使体积收缩,而当温度降低由四方向单斜变时会使体积膨胀5%左右,存在的三种相结构,其膨胀是不一样的[4]。
这一过程称为马氏体相变,人们常利用马氏体相变进行陶瓷的增韧。
表1ZrO2变体的性质
晶型
晶系
理论密度/g·
㎝-3
晶格常数/×
10-10m
备注
a
b
c
单斜相
单斜
5.68
5.194
5.206
5.308
β=80°
48′
四方相
四方
6.10
5.107
5.160
立方相
立方
6.27
5.124
3锆的氧化物的应用
3.1氧化锆应用于耐火材料
3.1.1氧化锆在耐火材料中的作用
(1)良好的化学稳定性,延长Fe等金属离子对耐火材料制品的侵蚀。
(2)改善材质的性能,提高耐火材料制品的热稳定性。
(3)可根据复合项的不同性能,优选生产工艺,提高耐火材料制品的性能和降低生产成本。
(4)复合物的高熔温度,表2为ZrO2复合物的熔融温度;
表3为含ZrO2耐火材料的主要性能。
表2ZrO2复合物的熔融温度
氧化物
复合物
熔融温度/℃
BeO
BeO-ZrO2
2620
CaO
CaO-ZrO2
2350
MgO
MgO-ZrO2
2150
Al2O3
Al2O3-ZrO2
1885
表3含ZrO2耐火材料的主要性能
材质
用途
锆英石-ZrO2
钢包内衬
ZrO2
连铸水口
窑具砖
ZrO2-石墨
水口
熔铸锆-刚玉
玻璃窑
物理性能
显气孔率/%
17.4
16.0
15.5
0.5
密度/g/cm3
4.06
4.61
4.19
3.75
3.5
耐压强度/MPa
104
75
-
>
300
化学性能
SiO2含量/%
23
13
Al2O3含量/%
ZrO2含量/%
95
35
C含量/%
19
3.1.2氧化锆空心球砖
氧化锆空心球砖的生产方法与氧化铝空心球的生产方法原理一样,只是其熔融温度更高,要达到2700℃以上,目前国内广泛采用CaO为稳定剂。
表4是氧化锆空心球的指标。
氧化锆空心球制品完全由氧化锆空心球制得,有良好的高温强度和稳定的气孔结构,用于超高温设备中炉盖等部位的绝热材料,例如中频高温炉、炭黑反应炉、钨棒炉、钼炉等。
表5为氧化锆空心球砖和氧化锆砖的物理性能。
表4ZrO2空心球的指标
主成分(ZrO2-CaO)
98%
主晶相(立方相)
≥80%
最高使用温度/℃
2200
堆积密度/g/cm3
1.5~2.5
表5ZrO2空心球砖和ZrO2砖的物理性能
ZrO2空心球砖
ZrO2砖
长期使用温度/℃
2000~2200
2300~2400
体积密度/g/cm3
≤3.0
≥4.5
常温耐压强度/MPa
≥8
50
荷重软化点(0.2MPa,0.6%)
1700
重烧线变化率/%(1600,3h)
±
0.2
3.1.3定径水口
定径水口是钢厂在浇铸方坯时采用滑动水口装置中的水口砖。
滑动水口装置从概念提出到工业化实现用了近80年,这其中最主要的因素是材质不过关,它与塞棒系统比较优势明显。
(1)它装在钢包的外部,装卸方便,浇铸安全,可以实现自动化;
(2)可以提高钢包预热温度,减小钢水温度的降低,并能进行各种精炼处理;
(3)可以精确控制浇铸速度;
(4)加快了钢包的周转速度,减小急冷急热的影响,延长耐火材料寿命。
滑动水口装置中最核心的部件是滑板砖和嵌在其中的水口砖,在装置中一般均有上下滑板砖和上下水口砖,当上下水口砖重合时浇铸开始,上水口砖装在钢包底,它和上滑板砖是不动的,下水口砖和下滑板砖滑动,实现角钢控制。
上水口砖长期泡在钢水中,而且相对不宜更换,对制品的要求高,期望寿命长。
下水口主要控制浇钢速度和质量,对寿命要求较低,下水口砖寿命可以达到8h或更长。
表6为氧化锆定径水口砖的性能[6]。
表6ZrO2定径水口砖的性能
参数
参数值
化学成分
ZrO2+HfO2/%
≥95
SiO2/%
≤0.5
≥4.8
≤18
≥60
稳定度
≥80
扩径速率/mm/h
0.1
使用寿命/h
≥6
3.1.4二氧化锆在浇铸钙处理钢滑板中的应用
近40多年来,连续铸钢(简称连铸)技术发展迅速。
滑板属连铸功能耐火材料,具有钢水注入和流量调节功能,承受高温钢液的化学侵蚀和物理冲刷以及剧烈的热冲击,其使用条件十分苛刻。
钙在钢水中的主要作用是进行脱氧、脱硫和对夹杂物进行变性处理,从而改善钢水的流动性和提高钢的质量。
钢水的钙处理作为一种精炼钢水的工艺,现已得到广泛应用。
但钙处理钢水中的[Ca]与常用滑板(主要是Al2O3-C材质和Al2O3-ZrO2-C材质)中的Al2O3,SiO2反应生成CaO,产物CaO还继续与滑板中Al2O3,SiO2反应生成低熔物导致滑板在浇铸钙处理钢时损毁速度成倍增加。
而二氧化锆在高温下化学性质十分稳定,在与氧化钙接触时仍能保持较高的熔点,是浇铸钙处理钢滑板的理想材料。
但氧化锆比重大且价格较普通滑板材料高许多,于是镶嵌式滑板应运而生。
镶嵌式滑板基体采用价格较低廉材料制成,它不与钢液直接接触;
工作部分采用氧化锆制作成环,与钢液直接接触二者镶嵌在一起,达到既能满足连铸钙处理钢的需要,又可以达到降低滑板成本的目的。
据报道,武钢三炼钢在浇铸钙处理的石油管线钢时,普通滑板在连续浇铸3炉后损毁相当严重。
而使用带锆环的镶嵌式滑板在连浇4炉后,扩孔仅2mm,获得了理想的使用效果[5]。
3.1.5氧化锆耐火纤维
又名多晶氧化锆纤维或稳定ZrO2纤维,其耐火度高,热导率低,化学稳定性好,有较强的抗侵蚀性能,因此是一种优良的高温隔热材料,最高使用温度可达1600℃,大大高于常用的硅酸铝纤维的最高使用温度。
ZrO2纤维可以进一步加工成各种耐火纤维制品,用做高温,高效隔热材料,如用做高温电炉的内衬,熔融金属的过滤器,高温催化剂载体等。
氧化锆耐火纤维的制作方法有两种,即胶体法和先驱体法,所用的主要原料均是氯氧化锆,经特殊工艺成型、干燥后、再经热处理而制得[7]。
3.2氧化锆应用于陶瓷增韧
陶瓷材料是由离子键和共价键晶粒构成的多晶材料,因抵抗裂纹孽生和发展的能力小,缺乏像金属材料那样具有塑性变形的能力,决定了其脆性本质,因此作为工程材料在很多应用中受到限制。
提高材料韧性的手段有多种,利用ZrO2马氏体相变是一条行之有效的途径。
因ZrO2在1200℃左右存在四方相(t-ZrO2)与单斜相(m-ZrO2)之间的可逆相变,并伴有5%的体积变化,导致纯ZrO2陶瓷构件开裂、强度降低,甚至断裂,因而极少单独用作结构陶瓷材料。
1975年,GarvieRG将CaO作为稳定剂制得部分稳定氧化锆陶瓷(Ca-PSZ),首次利用ZrO2马氏体相变增韧效应提高材料的韧性和强度,这不仅扩大了氧化锆的用途,而且为克服陶瓷的弱点找到了一条有效途径,在材料中开辟了一个崭新的研究领域。
3.2.1氧化锆相变增韧机制
相变增韧是指利用部分稳定ZrO2存在于陶瓷基体里时,在一定温度范围内可发生由四方相ZrO2(t-ZrO2)向单斜相ZrO2(m-ZrO2)的马氏体转变,并伴有5%左右的体积变化,通过微裂纹机制及应力诱导相变机制来改善脆性陶瓷的强度和韧性。
微裂纹机制的主要特征在于马氏体相变温度远远高于室温(Ms》RT),烧结体在冷却过程中,其中的四方相ZrO2转变为单斜相ZrO2,伴随有一定的膨胀效应,在陶瓷基体中产生应力,有时甚至形成微裂纹;
这些微应力或微裂纹可使试样在受力过程中,主裂纹前端的应力场发生变化,使主裂纹偏转、分岔,从而吸收部分能量,抵消外加应力,阻止了裂纹扩展,提高了材料的强度和断裂韧性。
而应力诱导相变增韧机制主要是针对部分稳定ZrO2及四方ZrO2多晶体而言,如Mg-PSZ,Y-TZP等,这些体系中的四方ZrO2由于稳定剂MgO,Y2O3的作用,可亚稳定于室温,其发马氏体相变的温度往往在负温,有些甚至低于液氮温度;
若想在室温诱发相变,必须施加外界应力,实现应力诱导相变机制的作用,从而提高试样的常温力学性能。
相变增韧的主要缺点是增韧效果随温度的升高而急剧下降。
故一般单纯地依靠相变增韧来提高材料的韧性比较适用于低温场合。
相变增韧有如下特征:
①无热相变;
②热滞现象,即相变发生在一定温度范围内;
③相变过程有5%左右的体积变化及1%~7%的剪切应变;
④相变无扩散反应发生;
⑤相变温度受晶粒尺寸的影响,颗粒越小相变温度越低;
⑥添加稳定剂可以抑制相变;
⑦相变受外力作用的影响,在大于或等于3700MPa的压力下,四方相可以维持到室温。
3.2.2氧化锆增韧陶瓷的种类
根据亚稳四方相在应力诱导下相变增韧作用,ZrO2相变增韧陶瓷主要有以下3种:
(1)完全由四方相氧化锆细晶组成的四方多晶氧化锆(TZP)增韧陶瓷,如Y-TZP(Y2O3-ZrO2),Ce-TZP(CeO2-ZrO2)等。
人们对Y-TZP材料进行了大量研究之后发现Y-TZP材料具有以下3个方面主要性能:
优良的常温力学性能;
中低温性能老化;
高温力学性能退化。
(2)另一种是立方相基体上弥散分布四方相氧化锆的双相组织陶瓷,即部分稳定的氧化锆(PSZ)增韧陶瓷,如Mg-PSZ。
PSZ陶瓷的显微结构特征是c-ZrO2相基体上弥散分布着t-ZrO2双相组织。
工业上常用的PSZ陶瓷有MgO部分稳定的氧化锆增韧陶瓷(Mg-PSZ)和CaO部分稳定的氧化锆增韧陶瓷(Ca-PSZ)等。
(3)四方相氧化锆弥散分布到其它陶瓷基体中,即弥散四方相氧化锆(ZTC)增韧陶瓷。
常见的有氧化锆增韧Al2O3(ZTA),氧化锆增韧MgO-Al2O3,氧化锆增韧ZrSiO4以及氧化锆增韧3Al2O3-2SiO2等。
3.2.3氧化锆增韧陶瓷研究发展趋势
未来对氧化锆及其增韧陶瓷材料的研究在继续致力于提高常温力学性能的同时,将通过改进工艺及设备、使用多元氧化物稳定剂、改进或设计显微结构、引人纳米级第二相粒子等手段,在以下几个方面进行研究:
(1)高温增韧:
现有相变增韧机理有极强的温度敏感性,在高温下的增韧作用受到了极大限制,特别是应力诱导相变增韧在高温区基本失效。
因此,如何扩大现有机理的有效温度范围,寻求新的相变增韧机理(如铁弹性畴转和伪弹性增韧等)。
将是解决高温增韧问题的关键。
(2)中低温时效性:
时效行为降低了增韧材料在使用过程中的可靠性和使用寿命,是氧化锆增韧陶瓷材料面前还没有大批量投人实用的主要原因之一。
现有克服时效行为的手段与氧化锆陶瓷材料的增韧是矛盾的。
氧化锆在四方相稳定性得到提高的同时,断裂相变量却相应降低,失了部分强度和韧性。
因此,如何将增韧和克服时效行为统一起来,是氧化锆增韧陶瓷材料研究过程中的又一项重要课题。
(3)抗热震性:
氧化锆增韧陶瓷材料在热机、航天等领域使用时对抗热震性要求较高,目前氧化锆增韧陶瓷材料尚不能达到这一要求。
只有解决了抗热震性问题,氧化锆增韧陶瓷材料的优势才能在这一领域得到发挥。
(4)协同增韧:
未来氧化锆增韧陶瓷材料将是多种增韧机理共同起作用的结果,因此相变增韧机理与其它机理间的交互作用,以及各种机理间产生协同增韧效应的条件,也将是未来的主要研究方向之一。
(5)纳米颗粒增韧:
以往研究的复相陶瓷大多是微米复相陶瓷,即该类材料中各相晶粒尺寸均是微米级,第二相粒子主要分布在晶界上。
从已有的报道看,第二相增韧颗粒从微米级减小到亚微米或纳米时,材料的性能往往会发生显著变化,纳米复相陶瓷便应运而生。
因此,未来纳米级第二相增韧颗粒将是研究和发展的重点之一[8]。
3.3铈锆复合氧化物应用于汽车尾气净化
汽车在给人们的生产与生活带来方便的同时,也带来了前所未有的大气污染问题。
国内外公认汽车尾气最有效的治理办法是电喷加装尾气净化器。
20世纪80年代三效催化剂(Three-waycatalyst,TWC)研制成功,经过20余年的发展,三效催化系统已经得到了广泛的应用。
为了获得三元催化反应器的最佳净化效果,充分净化排气,必须提高混合气配制精度,使混合气成分尽可能控制在理论空燃比(A/F≈14.6)为中心的非常狭窄的范围(操作窗口)内。
目前通常使用氧传感器提供空燃比反馈信号的闭环控制系统提高空燃比的控制精度,ZrO2基氧传感器已经成为此系统中的关键器件。
与三元催化系统并存的稀薄燃烧系统是在保证发动机不熄火的条件下,通过增加空燃比,在稀薄燃烧范围(A/F>20)使NOx的浓度降到允许范围之内,这也必须采用类似的反馈控制系统将空燃比控制在一个有限的范围内。
由于排气流动时间的存在和传感器的响应延迟,空燃比会在理论值附近振荡,其振幅和频率的变化对三效催化剂的性能有很大影响。
在催化剂中需添加具有储存和释放氧气能力的物质,可以在氧过量的时候储存氧,氧不足的时候释放氧,起到调节空燃比,拓宽“操作窗口”的作用,继而提高三效催化剂的催化性能。
作为OSC使用最多的是CeO2。
但是单纯的CeO2在高温下容易发生烧结、颗粒长大,导致比表面积减小,从而降低直至失去OSC。
ZrO2固溶进入CeO2晶格生成CexZr1-xO2固溶体,表现出较高的热稳定性、更高的Ce4+/Ce3+还原效率、良好的氧化还原性能和储氧性能,并能抑制可能钝化催化剂的CeAlO3相的生成,因而,CexZr1-xO2材料的开发推动了新一代耐高温TWC的产生。
3.3.1ZrO2应用于氧传感器
目前,在汽车尾气净化领域大规模应用的ZrO2氧传感器大致分为浓差型和极限型两种。
浓差型ZrO2氧传感器是一类应用得最早的氧传感器,只能检测理论空燃比值。
稀薄混合气体用极限型传感器则利用传感器两端加上一定电压时其电流与排放气体氧浓度成正比这一特征连续地检测稀薄燃烧区的空燃比。
浓差型ZrO2氧传感器的作用原理如图1所示。
ZrO2固体电解质管的外表面与尾气接触,管内通入参比气体(通常采用空气)。
由于汽车尾气中的氧含量通常远低于空气中的氧含量,这使得ZrO2两侧存在氧浓度差。
在较高的温度下,高氧浓度一侧将有更多的氧在ZrO2表面附着并填补ZrO2上形成的氧空位,使氧空位的浓度下降;
而低氧浓度一侧将有电子从ZrO2表面挣脱,氧以氧原子或氧分子的形式向大气逸散,从而在低氧浓度一侧形成较高的氧空位浓度。
同时,在ZrO2固体电解质体相中,在氧空位浓度差的推动之下O2-将不断由低空位浓度一侧向高空位浓度一侧扩散。
由此,外界氧浓度差将使ZrO2两侧形成电势差,通过对电势差和某一侧氧分压的测量就可依据Nernst方程得到ZrO2另一侧氧分压的值。
图1ZrO2固体电解质产生电动势的工作原理
当有外电压加在固体电化学电池上时,氧气通过固体电解质时在阴极和ZrO2的界面上先离解为O2-离子,离子在电场作用下到达阳极并重新结合为氧分子,氧由此被从电池的阴极泵到阳极。
泵氧过程中,电流通过电池,引起电极极化,这导致外电压的增加所产生的泵电流的增加会逐渐减小,最后可能出现电流在一定的电压范围内不变或变化很小的现象,这个电流称为极限电流。
为了获得与环境气氛中氧气浓度有关且比较稳定的极限电流,在ZrO2电池的阴极表面上加上一个扩散障,限制氧气向铂电极的传输,以此作为泵电池的主导控制步骤,由此产生的极限电流与环境气氛氧分压有稳定的线性关系,用这种方法构成的氧传感器就是“极限电流型氧传感器”,其工作原理示于图2。
图2极限电流型氧传感器的工作原理
3.3.2CeO2-ZrO2复合氧化物在汽车尾气三效催化剂中的应用
CeO2除了利用Ce4+/Ce3+很好的储氧能力扩大了空燃比的可操作范围,提高TWC的总催化利用率外,还有助于贵金属在表面的均匀分散,提高活性组分的利用率,阻止Al2O3载体因烧结而造成的聚集和相转变,同时促进还原条件下水煤气变换反应的进行,使CO易于在还原条件下被表面晶格氧氧化而除去。
由于催化剂的工作温度可达900℃~1100℃,要求其具有良好的抗高温性能。
Zr4+插入CeO2的晶格后所形成的CeO2-ZrO2复合氧化物具有良好的高温稳定性。
由于Zr4+半径(0.084nm)小于Ce4+半径(0.097nm),Zr4+进入CeO2的晶格取代Ce4+后,会造成CeO2面心立方结构晶格收缩。
图3显示了随ZrO2含量增加,CeO2-ZrO2复合氧化物晶格常数下降的趋势。
这种晶格结构的畸变,有利于产生面心立方结构缺陷,从而加速体相氧的扩散,提高其活动能力。
所以,ZrO2固溶进入CeO2晶格生成的CexZr1-xO2固溶体和纯CeO2相比,储放氧能力和耐高温性能都明显提高[9]。
图3CeO2-ZrO2复合氧化物实测品格常数
3.4氧化锆在其他方面的应用
3.4.1钛锆复合氧化物
TiO2和ZrO2具有特殊的性能,作为催化剂载体已得到广泛关注。
但是,TiO2和ZrO2的比表面积较小,热稳定性较差[10]。
将TiO2和ZrO2制成TiO2-ZrO2复合氧化物,不但可以保持TiO2和ZrO2原有的特殊性能,而且可以克服二者各自的缺点。
TiO2-ZrO2复合氧化物具有比TiO2和ZrO2更高的比表面积、更好的热稳定性和更强的表面酸碱性,近年来已引起人们极大的关注。
TiO2-ZrO2复合氧化物作为催化剂载已广泛用于氯氟烃和NOx的催化消除、加氢、丙烯环氧化、环己酮肟气相Beckmann重排、氧化脱氢、加氢脱硫(脱氮)以及催化重整等反应[11]。
3.4.2稳定型二氧化锆的其他应用
(1)稳定型二氧化锆强度高、韧性好,常温抗压强可达2100MPa,1000℃时为1190MPa,最好的氧化锆韧化陶瓷常温抗弯强度可达2000MPa,因此,可用来制造发动机构件,如推杆、边杆、轴承气缸内衬、活塞帽等。
(2)由于稳定型二氧化锆硬度高,可制成冷成形工具、整形模、拉丝模、切削工具、研磨介质、鱼刀、剪刀、高尔夫球棍头等。
(3)由于稳定型二氧化锆有良好的化学稳定性、高的硬度和韧性,还可作为生物陶瓷广泛用于人造牙、骨骼等人体构件[4]。
(4)用稳定的ZrO2(Y2O3)作为电池的固体电解质是锆化合物又一个重要的应用方面[12]。
4结束语
随着耐火材料、陶瓷行业及汽车环保事业等的快速发展,二氧化锆愈来愈受到人们的重视,并已成为冶金、热工、特种陶瓷及其他高温技术发展领域中极具发展前途的重要材料。
参考文献
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[3]熊炳昆.金属锆在石化工业中的应用[J].稀有金属快报,2005,24(8):
45-47.
[4]余鑫萌,徐宝奎.二氧化锆的稳定化及其应用[J].第二届中国锆铪行业大会文集.
[5]贺智勇,李林.二氧
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