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2.3.2.2生物滴滤工艺装置20
2.3.2.3生物滴滤法处理有机废气的影响因素20
2.3.2.4生物滴滤法的特点22
2.3.3生物洗涤法23
2.3.3.1生物洗涤法的基本原理23
2.3.3.2生物洗涤装置24
2.3.3.3生物洗涤法的优缺点25
2.3.3.4生物洗涤法的应用25
2.3.4常用VOCS废气处理工艺的比较26
2.3.5转鼓生物过滤器27
2.3.6复合生物反应器27
2.3.7生物转盘过滤器27
3、燃烧法28
4、活性炭吸附34
5、吸收法35
6、冷凝法36
7、挥发性有机污染物治理新技术38
8、几种常见有机废气的处理技术…………………………………………………………......45
8.1汽车尾气处理技术……………………………………………………………………...43
8.2Hg气体的处理技术……………………………………………………....………........49
8.3室内甲烷处理技术.……………………………………………………........…….........53
1、绪论
1.1挥发性有机物的概念及其污染现状
随着人们生活水平的提高,对赖以生存的环境质量的要求也越来越高,仅仅对颗粒物、氮氧化物和二氧化硫等大气污染物的控制已满足不了人们对大气环境质量日益增长的要求,挥发性有机废气及恶臭气体带来的污染己受到广泛关注,也成为广大环保工作者研究的热点之一。
从表1可以看出挥发性有机化合物已经成为第三大污染物。
表1.1全球大气中主要污染物的的源和数量
1.1.1挥发性有机化合物的概念
挥发性有机化合物(VolatileOrgnaicCompounds,简称VOCS)是一大类有机污染物,通常是指在常温下饱和蒸气压约大于70Pa,常压下沸点小于260℃的有机化合物。
从环境监测的角度来讲,它指以氢火焰离子检测器测出的非甲烷烃类检出物的总称,主要包括氧烃类、烃类、氮烃、卤代烃类及硫烃类化合物等。
除此之外,VOCS还有以下几种定义:
①指任何能参加气相光化学反应的有机化合物;
②一般压力条件下,沸点(或初馏点)低于或等于250℃的任何有机化合物;
③世界卫生组织(WHO,1989),对总挥发性有机化合物(TVOC)的定义是:
熔点低于室温,沸点范围在50~260℃之间的挥发性有机化合物的总称。
1.1.2VOCs的危害
VOCs是继颗粒物和二氧化硫之后,又一大空气污染物。
它的危害主要表现在以下几个方面:
①多数VOCs有毒、有恶臭,部分VOCs有致癌作用;
如:
大气中的某些多环芳烃、芳香胺、树脂化合物、醛和亚硝胺等有害物质对机体有致癌作用或者产生真性瘤作用;
某些芳香胺、醛、卤代烷烃及其衍生物、氯乙烯则对有机物有诱变作用。
而且,当大气中有几种有毒物质共存时,由于毒性的加和作用,所产生的危害要大得多,如丙酮、丙烯醛和邻苯二甲酸脂,丙酮和酚等。
表1.2列出了挥发性有机物的致病症状。
表1.2挥发性有机物的致病情况
②VOCs在阳光照射下,与大气中的氮氧化合物、碳氢化合物与氧化剂发生光化学反应,生成光化学烟雾、危害人体健康和农作物生长;
光化学烟雾的主要成分是过氧乙酞硝酸脂(PAN)、臭氧、酮类及醛类等。
它们刺激人们的视觉和呼吸系统,危害人们的身体健康,且危害植物的生长。
VOCs与
在光作用下发生光化学反应的机理如下所示:
由于紫外线作用分解生成(
),使
质量浓度上升,再进一步反应生成PAN(过氧乙酞硝酸脂,
)等氧化剂。
当VOCs与
、
同时存在时,受紫外线照射,干式沉降物为光化学烟雾,湿式沉降物为酸雨。
部分VOCs的光化学反应性见表1.3。
表1.3部分VOCs的光化学反应性分类
③卤烃类VOCs可破坏臭氧层。
正是由于VOCs的上述危害,世界各国都通过立法不断限制VOCs的排放量。
如1970年美国制订的《空气洁净法》,就包括了关于减少VOCs的排放量的条款,1990年又进行了修订,要求2000年将VOCs的排放量减少70%。
1991年,美国、加拿大、欧洲等23个国家就削减欧洲及北美地区的VOCs排放量问题签订了协议,规定在2000年前将VOCs的排放量削减30%以上。
1996年日本立法限制53种VOCs的排放,2002年限制149种VOCs的排放。
其他经济发展较快的国家和地区,也已经开始制订限制VOCs排放的法规。
我国大气污染综合排放标准(GB16297-1996)中对14类VOCs规定了最高允许排放浓度、最高允许排放速率和无组织排放限值。
1.1.3VOCs的来源
由于煤、石油、天然气是有机化合物的三大重要来源,因此工业上常见的含有机化合物的废气大多数来自以煤、石油、天然气为燃料或原料的工业,或者与它们相关的化学工业。
工业生产中的VOCs主要排放源为下列设备或工艺过程:
特殊化学品生产,工业溶剂生产,聚合物和树脂生产,油漆和涂料生产,农药和除草剂生产,橡胶和轮胎生产,石油化工氧化工艺,石油炼制,石油化工储罐,酚醛树脂浸渍工艺,泡沫塑料生产,塑料橡胶层压工艺,磁带涂层,玻璃钢生产,电视电脑机壳、仪表、汽车壳和部件、飞机喷漆,金属漆包线生产,半导体生产,纸和塑料印刷,纸和纤维喷涂。
在这些工艺过程中排放的VOCs的种类见表1.4。
表1.4工业生产中排放的VOCs的种类
其中芳烃类、醇类、醛类、脂类等作为工业溶剂被广泛使用,因而排放量很大。
1.2挥发性有机物的主要净化方法
VOCs污染控制技术基本上可分为两大类,第一类是清洁生产以改进工艺技术、更换设备和防止泄漏为主的预防性措施;
第二类是以末端治理为主的控制性措施。
VOCs的清洁生产主要包括:
(1)替换原材料,即在喷漆、涂料施工、金属清洗等应用有机溶剂作为原料的稀释剂或清洗剂时,采用无毒或低毒的原材料全部代替或部分代替有机溶剂。
但是代替通常只能减少而不能完全消除VOCs的排放。
(2)工艺改革,减少石油化工生产过程中的原料及成品等的各种耗损是减少VOCs排放的重要途径。
石油在开采、储存、炼制、运输、配给,石油化工厂在生产、储存和运输的各个环节中,都会产生烃类的泄露和排放。
这些排放和泄露不仅造成了原材料的损耗还污染了大气环境。
因此,应采用各种方法回收利用放空气体,改进、改善工艺设备,减少油品的挥发损失。
(3)泄露损耗的控制,当VOCs溶液充入容器或从容器中导出时,易产生操作损耗;
而由于温度的变化,使容器产生“吸进和呼出”而导致的有机物的损耗为呼吸损耗。
呼吸,充入和排空损耗可通过在容器出口附加的真空压力阀也叫蒸气保护阀来控制。
当通过的压力差异较小时,阀门是关闭的,当充入,倒空或温度与压力较大变化时引起的明显的蒸气流出,流入,阀门会自动打开。
VOCs末端治理技术常用或已有实际工程应用的方法包括催化氧化法、热力燃烧法、工业锅炉或加热器燃烧法、吸附法、吸收法、冷凝法、生物法等,其它正在开发的方法有光催化氧化法、等离子体法等。
图1.1VOCs的控制技术分类
1.2.1传统处理方法
(1)热力学燃烧(ThermalOxidization)
现代的热力燃烧系统己不再是以往的明火燃烧(Flare),其对各类挥发性有机污染消除效率设计为95%~99%。
这类系统设计用于气量2000~1000000
浓度范围在100至
(V/V)的场合。
通常的燃烧温度为700~1000℃,停留时间为0.5~1s,并可通过配置热回收系统来减少运行费用,在国内外石化企业中的应用很广泛。
热力燃烧系统的实际运行温度主要取决于处理气体的性质、浓度和要求的净化效率。
在污染组分不易燃烧或入口浓度较低的情况时,需要输入较多的能量和经过较长燃烧区停留时间才能确保净化效率。
燃烧法的改进主要体现在燃烧器的改进结构设计。
美国Alzeat公司设计了一种内向式、绝热辐射燃烧器。
该装置为双层圆桶式结构,VOCs气体与燃料气首先进入外圆环空间,然后通过多孔陶瓷圆环燃烧器强制混合燃烧,最后从中心排出。
由于陶瓷燃烧器的特殊结构,气体混合物是以单个分子的形式透过陶瓷燃烧器的,而燃烧区为陶瓷环内表面,因此只需较低的温度和较短的停留时间就可以完全燃烧。
该装置可在数秒内就被加热到操作温度,很适于间歇式操作。
由于采用了内向流设计,辐射热在陶瓷的内表面间交换,使得燃烧器即使在空气过量系数大于2的情况下也能维持所需的操作温度。
该装置的操作温度为87~980℃,处理能力为36~260
陶瓷面积。
对含氯或不含氯烃类的净化效率大于99.9%,NOX和CO的含量低于
(V/V),而且设备占地小,对燃料需求量也较小。
(2)催化氧化(CatalyticOxidization)
与热力燃烧系统一样,催化氧化处理系统也是一种燃烧,不同之处在于,由于催化剂的作用,催化氧化的温度在370~480℃,适用于气量2000~200000
浓度范围在2000~6000mg/m3的场合。
与热力燃烧相比,催化氧化适合于低浓度及气体循环使用的场合。
常用于气体流量和浓度波动的场合。
其净化效率通常大于90%,最大为95%。
其热回收系统主要为间接回收。
催化材料极易受硫、氯和硅等非VOCs物质的毒害而失活。
由于更换催化剂的费用非常昂贵,因此其应用要少于热力燃烧。
催化燃烧的改进主要集中在新型催化剂的研究上。
重点为如何防止催化剂因卤素、硫化物或
而造成的失活及和磷、锌、铅、汞、砷或其他重金属引起的中毒。
如美国联信公司开发的处理卤代烃的催化剂对磷和其他的一些物质有很好的抵抗性。
其开发的铬铝基材料的催化剂(以
计含铬12~25%)能持续有效的处理卤代类有机气体。
(3)冷凝(Condenstion)
冷凝是对废气进行冷却或加压使其中待去除的物质达到过饱和状态而冷凝从气体中分离出来。
冷凝法对沸点在60℃以下的VOCs去除率在80%~90%之间,对高沸点VOCs的回收效果较好,对中等和高挥发性VOCs的回收效果不好。
对于更低沸点的物质,其冷凝需更低的冷却程度或更大的压强,因而增加了运行费用。
冷凝的效率由于受到冷却程度和加压程度的限制,一般不会太高,因此往往作为预处理和前级净化手段,其排气还需进一步处理后才能排放。
回收下来的溶剂也需进一步的处理去除水分和杂质才能回用。
国外己有采用冷冻法来回收溶剂或挥发分的实际应用装置。
该法适用于VOCs浓度大于5%的情况。
(4)吸附(Adsorption)
在吸附法中,活性炭是最常用的吸附剂。
如表1.5所示,活性炭吸附是一种广泛使用的VOCs排放控制手段。
其主要利用活性碳的表面物理吸附作用将VOCs从气体中分离出来。
表1.5活性炭吸附可去除的污染物质
气体流量和浓度的波动对活性碳吸附系统无大的影响。
活性碳吸附系统常用来处理气量200~100000
浓度范围在20~5000ppm的气体。
设备的尺寸取决于气量和浓度。
活性碳吸附系统的投资费用低,操作灵活,运行成本与上述方法相比通常也较低。
活性炭的再生可采用水蒸汽、热空气或热氮气进行。
再生产生的浓污染气体需进一步采用冷凝、热力燃烧、催化燃烧等方法进一步处理。
由于此时处理的是小气量的浓缩气流,故二级处理的费用可大大减低。
活性炭在使用和再生的过程中会不断的损失其吸附容量,因此在使用一定时间后需全部更换。
炭吸附系统的改进主要体现在新型吸附剂和吸附工艺及再生解吸方面。
近年来,一些新型吸附剂如沸石、活性炭纤维的应用正逐渐受到重视。
H.Ihciuar等,用沸石薄片吸附乙醛来探讨其吸附性能,发现最大吸附量只与薄片中所含沸石量的多少有关.但是,沸石薄片的均匀性越好,吸附性能就越高。
均匀性好的沸石薄片可以使乙醛的初始吸附速率大大提高,说明薄片的均匀性是影响其吸附性能的重要因素。
并用重量法研究了不同比表面积的活性炭纤维氧化处理后对低体积分数VOCs(非极性的苯和极性丁酮)的吸附。
结果表明,氧化处理能提高活性炭纤维的表面含氧量并能改变其孔结构,进而影响对VOCs的吸附。
(5)吸收(Absorption)
吸收是通过让含VOCs的污染气体与液体溶剂接触而达到使污染物从气相转移到液相的一种操作过程。
过程是在填料塔、板式塔或喷雾塔等吸收装置中完成的。
吸收可用来处理气量3000~150000
浓度范围在500~5000ppm的气体,去除率可达95~98%。
该工艺由于本质上也是一个分离问题,因此也存在吸收液的再生和处理处置及浓集气流的二次处理问题。
实际运行而言,吸收法在VOCs的净化中应用较少,已有的应用包括采用燃油吸收含苯废气。
但国外己有利用添加表面活性剂而提高憎水性气体溶解度的研究,也有利用大气中雾汽吸收现象为机理的研究开发应用报道。
(6)膜分离法(SeparationMembrane)
膜法气体分离是近年发展起来的技术,膜分离技术是一种新的高效分离方法。
采用对有机物具有选择性渗透的高分子膜,在一定压力下使VOCs渗透而达到分离的目的。
当VOCs气体进入膜分离系统后,膜选择性地让VOCs气体通过而被富集,脱除了VOCs的气体留在未渗透侧,达标排放,排出系统;
富集了VOCs的气体可进入冷凝回收系统,进行回收。
常用的VOCs回收膜有:
玻璃膜和橡胶膜。
常用的处理废气中VOCs的膜分离工艺包括蒸汽渗透、气体膜分离和膜接触器等。
该技术具有流程简单、VOCs回收率高、能耗低、无二次污染等优点。
但设备投资费用高。
适用于高浓度、小气量和有较高回收价值的VOCs的回收。
1.2.2发展中的处理技术
(1)紫外光催化氧化法(UltravioletOxidization)
紫外光氧化去除气态有机物是利用紫外光和活性氧来破坏气态的VOCs,如通过调频紫外光的光催化作用与臭氧或过氧化氢等氧化剂一同破坏挥发性有机化合物。
紫外线的波长范围在120~280nm。
为达到最好的效果,实际应用时需根据待处理物质的类型选择调节合适的波长,并保证气体在紫外氧化区停留足够的时间。
一些化合物能容易的被一定波长的紫外光销毁,另一些化合物只能在有氧化剂和强紫外线的情况下才能完全被销毁。
通常,大多数的VOCs只会被紫外线激活,销毁则主要是由氧化剂来完成的。
因此该工艺通常由光催化氧化室加氧化洗涤装置组成。
该技术的一个主要优点是过程的能量利用率很高,这是因为大多数的能量直接作用于污染物而非周围的载气。
所需的能源主要用于风机和紫外光电源。
此外该过程通常在常温下进行,也无反应副产物,去除率可达90~95%。
但该技术能处理的VOCs的类型范围还有待搞清楚,且会产生废水。
(2)等离子体法(PlasmaTechnology)
等离子体被称为物质的第四种形态,由电子、离子、自由基和中性粒子组成,是导电流体,总体上保持电中性。
该法是利用等离子体中的大量活性粒子使气体中的污染物发生转化。
从节省能源出发,气体净化过程宜采用低温等离子体。
获得等离子体的方法很多,目前应用的主要有电子束辐照和介质放电两类。
目前该技术主要还处于研究开发阶段,研究结果表明刀,等离子体是一种效率高、能耗低、适用范围广的污染物净化手段。
(3)生物法(Bio-Treatment)
生物净化技术的实质是附着在滤料介质中的微生物在适宜的环境条件下,利用废气中的有机成分作为碳源和能源,维持其生命活动,并将有机物分解为二氧化碳、水、无机盐和生物质等无害的物质。
生物净化技术具有设备简单、运行费用低、较少形成二次污染等优点,尤其在处理低浓度、生物降解性好的气态污染物时更显示其经济性。
目前得到大量应用的是生物过滤器,生物滴滤器则是目前研究的重点。
生物法的缺点主要是所能承载的污染物负荷不能太高,因而一般占地较大。
另外,对于气态污染物生物进化的机制了解还不充分,设计和运行基本还停留在经验和现场实验获取数据的水平,造成一些设备的运行效果不稳定。
表1.6VOCs废气处理的生物法与传统物理化学法比较
图1.2各种VOCs处理技术的适用范围
2、生物法处理气态VOCs
生物法处理VOCs是近年发展起来的空气污染控制技术,该技术己在德国、荷兰得到规模化应用,有机物去除率大都在90%以上。
与常规处理法相比,生物法具有设备简单、运行费用低、较少形成二次污染等优点,尤其在处理低浓度、生物降解性好的气态污染物时更显示了良好的经济性。
2.1生物法处理VOCs原理
生物法处理VOCs废气的实质就是微生物在适宜的环境条件下,利用废气中的VOCs作为其生命活动的能源和养分,经过代谢作用,最终将转化成两部分代谢产物:
一部分作为细胞代谢的能源和细胞组成物质;
一部分为无害的小分子无机物和不完全降解物质,其中,只含有碳氢元素的的最终产物为CO2和H2O;
含有氮元素的VOCs额外的还会释放NH3,NH3在硝化反应作用下,经亚硝酸而进一步氧化成硝酸;
含硫元素的VOCs产生H2S,H2S经氧化作用生成亚硫酸,进一步生成硫酸;
含氯元素的VOCs中的氯最终会被代谢成盐酸。
图2.1生物法处理VOCs废气机理
生物法处理VOCs废气机理如图2.1所示,VOCs废气的生物净化是微生物通过代谢活动,将废气中的VOCs转化为简单的无机物(CO2和H2O等)及细胞组成物质的过程。
废气的生物净化过程和废水的生物净化过程的最大区别在于:
体态污染物首先要经历由气相转移到液相或固体表面的液膜中的传质过程,然后污染物才在液相或固相表面被微生物降解。
按照生物膜理论,有机废气的生物治理须经三个阶段,即气液转化阶段、生物吸附吸收阶段和生物降解阶段。
(1)气液转化阶段:
废气中有机物同水接触并溶于液相中,经气液相传质,废气中的一些小分子转移到液相中,从气膜进入液膜。
(2)生物吸附吸收阶段:
溶于液相中的污染物成分在浓度差的推动下,进一步扩散到生物膜,被微生物作为营养成分吸收和捕获。
吸收剂被再生还原,继而再生以溶解新的有机物。
(3)生物降解阶段:
被微生物细胞吸收的有机物,在微生物代谢过程中被降解,转化为微生物生长所需要的养分或CO2和H2O;
同时,生化反应的气态产物脱离生物膜,逆向扩散通过液膜和气膜最后进入大气被排放。
2.1.1三膜理论
臭气的生物净化过程实质上是利用微生物的生命活动将废气中的有害物质转变成为简单的无机物及细胞质等。
对于生物化学净化处理有机废气的机理研究虽然人们做了许多工作,但至今仍然没有统一的理论,目前在世界上公认影响较大的是荷兰学者奥腾格拉夫(ottengraf)依据传统的气体吸收双膜理论提出的生物膜理论,如图所示。
2.1.2双膜理论
用生物化学方法来处理低浓度挥发性有机物是一项近几年发展起来的新的技术,其相关的理论和技术目前仍处于不断发展和完善的过程,尚有许多问题有待于研究解决。
上述的吸收一生物膜理论是现阶段国际上用来描述生物法净化处理有机废气的基础理论,但对于一些难溶于水的化合物如甲苯等采用填料塔的方式来处理,这时用此理论来解释就存在一定的缺陷。
国外己有学者对这种情况下液膜的存在与作用提出了质疑,国内昆明理工大学的孙佩石等考虑到这些因素专门对甲苯进行生物净化模拟试验提出了吸附一生物膜理论,其示意图如图2一4所示。
该研究在生物膜填料塔净化低浓度甲苯废气的机理研究的荃础上,依据吸附一生物膜理论,研究建立了相关动力学模型及计算公式,模型计算值与实验值之间有较好的相关性,相关系数为0.80一0.97,表明该模型对描述实际过程有很好的适用性。
此理论是在吸收一生物膜理论的基础上,以吸附过程来代替吸收过程,并没有改变其理论的整个体系,是对吸收一生物膜理论的修正和补充,它不涉及液膜扩散、生化反应级数变化以及过渡区等复杂问题,简化了计算并提高了精确性。
对于水溶性很强的污染物的生物净化处理,仍适于用吸收一生物膜理论来解释。
2.2生物法去除VOCs的载体
生物法处理含VOCs的废气中,所用的微生物有两大类:
自养型和异养型。
自养型微生物由于其生长是在无碳源和氮源下,靠NH3、H2S、S和Fe2+等的氧化来获得能量,所以主要用于处理无机污染物,但由于新陈代谢较慢,其生物负荷不可能很大,应用上有一定的困难,在浓度不太高的脱臭场合有所应用。
而处理含VOCs的废气,异养型微生物较为适合,在适宜的温度、酸碱度和有氧的条件下,通过氧化分解VOCs,较快的完成污染物的降解。
这类微生物主要有细菌、真菌、放线菌等。
据报道,Cox等人采用真菌去除苯乙烯及类似物质。
由于这类微生物主要是在好氧条件下降解污染物,所以氧的供给量、供给方式和速度都对降解过程产生很大的影响。
对于处理具体的某种污染物,选择有利于其降解的微生物种群(如适于该污染物降解的专项菌),也是至关重要的。
生物降解有机化合物的难易程度首先决定于生物体本身的特性同时也与有机物的结构特征有关,结构简单的有机物先被降解,结构复杂的有机物后被降解。
在通常情况下,对易降解的有机物,大约需要10天的时间,而对于难降解的有机物,所需的时间则更长,。
表1.7列出了部分VOCs的生物降解性能。
表2.1部分VOCs的生物降解性能
2.3生物法去除VOCs的工艺
VOCs废气生物处理工艺除了常见的生物过滤法、生物滴滤法、生物洗涤法外,还有膜生物反应器、转鼓生物过滤器和复合悬浮生物过滤器等。
2.3.1生物过滤法(Biofilter)
2.3.1.1生物过滤工艺的基本原理
生物过滤法是目前在VOCs废气处理中应用最为广泛的一种工艺。
生物过滤法是指将湿化的有机废气通入填充有填料如土壤、堆肥、泥煤、树皮、珍珠岩、活性炭等的生物过滤器中,与在填料上所附着生长的生物膜(微生物)接触,被微生物所吸附降解,最终转化为简单的无机物如(如CO2、H2O、SO42-、NO3和cl-等)或合成新细胞物质的过程,处理后的气体在从生物过滤器的另一端排出。
生物过滤器所填充的填料需保持一定的PH范围、湿度和营养,以维持微生物的正常代谢活动,这些营养和湿度可以通过填料自身提供或外加。
生物过滤法对VOCs废气去除是不同的生化作用与物理化学作用的复杂结合的结果。
图2.2生物过滤装置示意图
2.3.1.2生物过滤工艺装置及其性能参数:
生物过滤法工艺系统由废气收集与预处理装置、喷淋装置和过滤塔主体三部分
组成,如图2.2所示。
各部分的作用分述如下:
(1)废气收集与预处理装置:
鼓风机收集待处理的废气并加压送入后续处理单元。
有时在废气进入过滤塔之前,可以先经过加湿塔进行加湿处理;
此外,当废气中含有粉尘或温度过高时,还需要附加除尘器或换热器等气体预处理装置。
(2)喷淋装置:
在运行过程中通过喷淋装置向填料层均匀地喷洒喷淋液。
通过喷淋调节填料层的水分含量、pH值和营养盐含量,提供微生物生长的必要条件。
一般生物过滤法采取间歇方式进行喷淋。
(3)过滤塔主体:
过滤塔内大部分体积被填料占据,填料起生物载体作用。
填料底部由
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