相干衍射成像高次谐波的应用Word文档格式.docx
- 文档编号:19069358
- 上传时间:2023-01-03
- 格式:DOCX
- 页数:14
- 大小:1.23MB
相干衍射成像高次谐波的应用Word文档格式.docx
《相干衍射成像高次谐波的应用Word文档格式.docx》由会员分享,可在线阅读,更多相关《相干衍射成像高次谐波的应用Word文档格式.docx(14页珍藏版)》请在冰豆网上搜索。
4.2光源的空间相干性……………………………………………………………7
4.3衍射图像的采集………………………………………………………………8
五、图像分析………………………………………………………………………9
六、总结……………………………………………………………………………11
七、展望……………………………………………………………………………11
参考文献……………………………………………………………………………13
致谢…………………………………………………………………………………15
衍射成像——高次谐波的应用
摘要:
高次谐波是强激光与原子分子等介质相互作用而产生的一种相干辐射波,其具有从可见光到真空紫外甚至软X射线光辐射的宽频区域,可以用作一种非常便捷的相干光源。
本文介绍了一个高次谐波在衍射成像中的应用实验。
在相干衍射成像中,用高次谐波作为空间相干光源照射要研究的样品,而被电荷耦合元件CCD(Chargecoupleddevice)照相机所记录的衍射图像通过迭代相位恢复法来重构目标物体。
利用13.5nm的谐波进行相干衍射成像,其空间分辨率可以达到200nm。
关键字:
高次谐波辐射,迭代相位恢复法,相干衍射成像
DiffractiveImagingUsingHighOrderHarmonicGeneration
Abstract:
Highorderharmonic,whichoccursintheinteracionbetweenanintenselaserpulseandanatomicormolecuarmedium,isacoherentradiationwave.HighorderharmoniccanbeusedasaveryconvenientcoherentlightsourcebecauseithasabroadbandrangefromvisiblelighttovacuumultravioletevenasoftX-raysoure.Inthisarticle,wewillintroduceanexperimentabouthighorderharmonicapplyindiffractiveimaging.ThesampletobeinvestigatedisilluminatedwithhighorderharmonicandtheobjectisreconstructedfromthediffractionpatternrecordedonaCCDcamerabymeansofiterativephaseretrievalalgorithms.Aspatialresolutionof~200nmcanbeachievedifoneuseharmonicaround13.5nmtoproceedthecoherentdiffractiveimaging.
Keyword:
highorderharmonicgeneration;
iterativephaseretrievalalgorithms;
coherent
diffractiveimaging
一、引言
相干衍射成像(Coherentdiffractiveimaging,CDI)是一种不需要光学元件(比如透镜组)来获得放大图像的成像技术[1-6]。
在相干衍射成像中,用空间相干光源照射要研究的样品,而被电荷耦合元件CCD(Chargecoupleddevice)照相机所记录的衍射图像通过迭代相位恢复法来重构目标物体。
对这种成像技术而言,入射光的相干长度是至关重要的,并且要比样品的横向尺寸大。
另外,还需要设定实验的条件使得远场衍射图案满足夫琅禾费标准以及衍射图案的过采样,也就是说来源于最高空间频率的衍射峰必须在比尼奎斯特定理更高的速率下被采样。
由于没有物理透镜,这种方法可以使实验结果免于失常。
衍射成像技术的分辨率基本依赖于入射光的波长、能被探测的最大衍射角和CCD照相机的像素大小。
相干衍射成像技术已经通过使用多种的相干光源得到了成功应用。
这些光源包括同步辐射加速器[7]、自由电子X射线激光[8]、等离子体激光[9]和波长为30nm的高次谐波辐射[10-12]等。
其中,强激光脉冲与原子或分子介质相互作用[13]而产生的高次谐波辐射可以提供高度的空间相干性。
而且,相比于同步加速器和X射线激光源,高次谐波辐射源能够成为更加便捷的光源。
由其本身产生机理所决定,高次谐波的带宽很宽。
然而图像重构的迭代方法通常需要完全的相干波场。
为了满足这个要求,通常使用具有狭窄带宽的光学元件(如单色仪)来选择得到某一阶谐波。
然而,这会导致样品上的入射光通量显著减少。
利用尽量多的谐波辐射通量可以保证采集时间尽量短,进而避免谐波源可能的长期不稳定性。
人们发展了传统的衍射成像法使得复色光[10]也能被用于相干衍射成像,而且人们已经使用30nm附近的谐波成功进行了实验[11,12]。
由于分辨率是和入射波长成反比的,照射光波波长越短,分辨率越高。
为了追求更高分辨率,在Dinh等人[1]的高次谐波在衍射成像中的应用实验中用一些在13.5nm光谱范围比其他范围拥有更高的光通量的谐波进行了衍射成像实验。
为了获得这样的入射光,实验中使用了在13.5nm处拥有狭窄带宽的多层光聚焦反射镜,这样就可以产生狭窄光谱范围的照射光并且提高在样品上的光子通量密度。
本文系统地介绍了高次谐波的理论研究及其应用,并且详细介绍了用高次谐波作为相干光源来实现相干衍射成像的实验。
论文内容的具体安排如下:
第二部分主要介绍了高次谐波的发射机制以及它的特点与应用前景。
第三部分介绍了本次相干衍射成像实验的实验装置图以及实验设定的参数。
第四部分对实验中出现的问题以及需要注意的地方给予了解释说明。
第五部分对实验所得的衍射图样进行了分析。
第六部分是对整篇文章的总结以及展望。
二、高次谐波的发射
2.1高次谐波的发射机制
当光强达到1014W/cm2量级的飞秒激光脉冲照射到原子或分子气体靶,激光的电场强度达到甚至超过了原子内部的库仑场强,此时,除了发生强场电离外,还能发射出频率为入射激光频率整数倍的电磁辐射,这种光波辐射称为高次谐波发射。
高次谐波谱具有如下特征:
低阶次谐波的强度随着阶次增加迅速下降;
接着谐波发射谱出现了一个平台,在该区域的谐波强度随谐波阶次的增加而下降缓慢甚至几乎不变,高次谐波发射谱中平台区的出现,是微扰理论不能解释的;
最后,在某一阶次谐波附近,谐波的强度迅速下降,被称为高次谐波的截止位置。
图1高次谐波的特点示意图
1993年,Corkum提出了高次谐波产生的半经典“三步模型”。
半经典三步模型理论能简洁、清晰地给出高次谐波发射的物理图像。
图2“三步模型”示意图。
①电子波包在外激光场作用下有一部分发生电离;
②电离电子在外场下被加速;
③当激光反向时部分电子回到母核,跃迁回基态并放出高能光子。
“三步模型”理论可以用图2清晰的表示:
初始电子处在基态,概率分布主要集中在原子核附近,当激光脉冲达到时,压制了库伦势,电子可能发生多光子电离或者遂穿电离进入到连续态,即发生第一步的电离过程,这一步中电子的行为可以看成是量子的;
第二步,达到连续态的电子可以看成是自由电子,在外激光脉冲的振荡中获得额外的动能,也叫颤动动能。
此过程中电子是准自由电子,激光脉冲看成是随时间变化的经典电场,因此可以用经典的牛顿运动方程来描述;
第三步,当激光脉冲的电场方向改变时,部分电离电子返回到母核附近,有一定几率跃迁回基态并放出高能光子,即发生高次谐波辐射。
谐波的最高能量等于原子的电离能加上电子在外激光脉冲作用下获得的最大动能,恰好与实验得到的经验规律一致。
为了方便计算,对“三步模型”作了如下的假设:
(1)电子在电离时刻t0的位移和速度为零,即x(t0)=0,v(t0)=0;
(2)电离后的电子,忽略库仑势对电子的影响,只跟外激光场有关;
(3)电子反向后,能够无限靠近母离子,即可以回到母核位置。
半经典三步模型理论自提出以来被人们普遍地接受,并用来预测谐波截止位置等。
2.2高次谐波的特点及应用
高次谐波研究的主要意义在于它广泛的应用前景。
首先,利用高次谐波辐射人们可以获得相干的、脉冲持续时间短的极紫外高频段辐射源和X射线源。
目前,利用超短超强激光脉冲与惰性气体介质相互作用产生的高次谐波已经成功地进入了“水窗”波段,因为该波段可以将水分子作为背景直接观察生物细胞内的其他分子动态,这对于活的生物细胞和亚细胞结构的无损伤三维显微成像具有重大意义[14]。
此外,由于高次谐波辐射脉冲持续时间可达到飞秒量级且具有频带窄、波长可调谐的特点,所以它在一些需要高的时间和空间分辨的微观快过程研究领域有着更加广泛的应用与前景,例如激光等离子体诊断、原子内壳层的光电离和双光子电离、材料科学和化学中的表面物理和化学、半导体的全息光刻、原子团簇的电子和几何结构等。
其次,实验上合成阿秒脉冲的最有效方法是利用高次谐波发射。
阿秒脉冲是目前能获得的脉宽最短的激光脉冲,具有瞬间功率高,聚焦能力强等特点,为进一步探究物理微观世界提供了更方便的条件。
强场高次谐波由于辐射谱呈现平台区以及平台区谐波有规律的等频率间隔分布的独特优点,成为突破阿秒界限的首选光源。
一旦突破阿秒界限,人类有可能实现原子尺度上观测和操纵物理化学过程,将超快过程的测量范围扩展到各种物质形态中电子的运动过程,如复杂分子中的电荷跃迁、分子中价电子的运动状态等。
第三,高次谐波的研究对强场物理的研究有着强大的推动作用。
由于强激光脉冲的飞速发展,人们利用台式激光器,获得的电场强度已经可以达到甚至超过原子单位电场强度,破坏了微扰理论应用的前提。
这些强场的实现直接推动着微观物理学的发展。
研究强场物理学的目的是发现物质在(超)强外场这种极端物理条件下所辐射的各种强场效应(比如高次谐波辐射)以及建立和发展新的非微扰理论来解释这些强场效应。
高次谐波辐射的实验和理论研究是检验强场物理理论合理性的一个重要工具,同时也为强场物理理论奠定了新的基础,因此,高次谐波已成为当前强激光场物理中最具活力的研究方向。
三、实验机制
在Dinh等人的高次谐波在衍射成像中的应用实验中,高次谐波辐射所需要的激光脉冲是由1kHz多阶多道的啁啾脉冲放大器系统产生的,激光脉冲的能量为10mJ、中心波长为810nm、宽度为30fs。
激光脉冲经过焦距为300mm的透镜会聚进一个150mm长、在入口有玻璃窗口、在出口有0.1mm小孔的气靶室。
在焦点处的峰值强度约为
W/cm2。
高次谐波的产生和探测系统在其他地方有描述[15]。
为了获得衍射图案,当入射光照射到样品时,实验装置如图3所示。
图3实验装置示意图
在氦气中产生了相位匹配的高次谐波辐射。
为了保证与谐波同向传播的基频光是被完全阻挡的,两个Zr(锆)过滤器(厚度为300nm)被放置在样品腔内。
一些波长为13.5nm的谐波辐射通过一个在13.5nm处有狭窄带宽的、反射率为70%、焦距为15cm的Mo/Si多层的凹面镜被选择性地会聚在样品上。
样品被放置在使得衍射图像中心与CCD照相机探测器中心一致的位置。
CCD探测器冷却至-30℃以达到热平衡。
光线会聚到一个直径为50μm的、可以与微米大小的样品相比的一个小斑点上,减小入射光源的大小可以使得在样品上有足够高的光子通量密度进而减少曝光时间。
样品放置在实验腔室的支架上,样品支架放在线性分档发动机上,而发动机安装在精度比较高的三维支架上,样品放在接近焦点的位置,也就是反射镜和样品之间的距离大约等于15cm以保证高光子通量密度。
同时也要保证样品放置在距离探测器足够远的地方,从而可以记录到远场衍射图案以及满足夫琅禾费标准,也就是z>
>
(D是照射区域的直径,
是入射光的波长,z是样品与CCD的距离)。
然而CCD和样品间距离越短,重现图像的分辨率越高。
因此,在Dinh等人的实验中,样品放置在距离探测器5cm的地方。
为了减少散射到CCD的光,在样品的下方放置一个直径为5mm的光圈。
为了得到用于重构样品的参考光谱,一个由掠入射衍射光栅和CCD构成的光谱仪被安装在光路中,如图3所示。
在Dinh等人的高次谐波在衍射成像中的应用实验中,二维规则排列的小孔被当做样品,平面规则小孔由直径为2μm、相隔3μm的孔组成。
样品的扫描电子显微镜图像如图4所示。
图4样品的扫描电子显微镜图像
四、结果与讨论
4.1光源的产生
适当地调整宏观参量,比如作用长度、光圈直径和气压,将会产生谐波阶数在H59附近(13.5nm)的最强谐波(如图4(a)所示)。
这些参数的变化可以影响原子密度和电离分数。
因此,通过平衡色散相位差和等离子体相位差可以实现对某阶谐波的宏观相位匹配。
在这种情况下,氦气气靶室内的气压被调到550Torr,激光能量在2.9mJ附近,焦点位置大约在气靶室内1mm处。
需要说明的是在Dinh等人的高次谐波在衍射成像中的应用实验中,相比于氖气,使用氦气作为非线性介质在半有限气靶室内进行10nm--13nm的谐波发射提供了更高的转换效率,这是因为氦具有更高的电离能。
由于氦的原子截面比较低,所以需要较高的气体压强。
如图5所示,通过使用Mo/Si多层聚焦反射镜[它的反射率如图5(b)所示],一些在13.5nm附近的谐波以
的能量转换效率照射样品。
这里要提到的是CDI实验所需的能量转换效率是
。
图5利用反射镜选择的波长在13.5nm附近的谐波。
(a)He原子产生的典型的谐波谱。
(b)反射镜的反射率。
4.2光源的空间相干性
CDI技术最重要的一个要求是空间相干性。
光源的空间相干长度需要比样品的横向尺寸大。
因此,下面将会讨论由一些在13.5nm附近的谐波组成的光源的空间相干性。
入射光束的光束轮廓如图6所示。
在衍射角为-0.3mrad处,强度有急剧的下降。
这可能是由于使用200μm针孔去空间地过滤谐波而引起。
图613.5nm附近入射光束的轮廓(蓝线)和Gaussian轮廓
为了确定入射光(也就是聚焦反射镜之后的谐波辐射)的空间相干度,Dinh等人使用了缝间距为15μm、缝宽为1μm的杨氏双缝。
杨氏双缝被开设在硅晶片上,并被放置在一个固定架上。
实验装置与图3相似,用来代替样品的缝固定器胶合在样品固定器上。
双缝和反射镜的距离通过移动线型的分档发动机来控制。
为了增加干涉图案上的实验点数量以重现光谱,杨氏双缝和CCD照相机之间距离应被加长,在Dinh等人的高次谐波在衍射成像中的应用实验中,这个距离大约是32cm。
当双缝间距离为15μm时干涉图样如图7所示。
从图7的干涉图样中得出,光源的空间相干度为0.81,相对于氩气产生的谐波相干度(0.95)[16]是较低的。
因为谐波信号发生在有很高电离能的氦气中,甚至基频光波轮廓的一个小变化都能造成显著的不稳定谐波。
因此就导致了入射光较低的空间相干性。
图713.5nm入射光的杨氏双缝干涉图样
4.3衍射图像的采集
在Dinh等人的高次谐波在衍射成像中的应用实验中,样品重现的理论分辨率可以通过斯派罗(Sparrow)判据得到:
≈65nm,其中数值孔径NA≈0.2[11]。
为了实现高分辨率,需要采集经过长时间曝光的具有较大衍射角度的衍射条纹。
然而,由于受到CCD照相机动力学范围的限制(~60000计数),当长时间曝光时,中心或小角的衍射特点会快速地饱和。
在Dinh等人的高次谐波在衍射成像中的应用实验中,他们通过不同的曝光时间来采集不同的数据。
首先,给予数据图案适当的短时曝光以保证CCD照相机所有像素都不饱和。
短时曝光不能采集到大角衍射数据,只有小角散射数据,尤其是衍射中心的特征数据。
然后,曝光时间一步步增加直至采集到大角衍射数据。
当可能的最大角衍射图案被采集到时,采集过程停止。
在较长的曝光时间下,小散射角数据是高度感光过度的并且CCD照相机在这些区域是饱和的。
最后,通过归一化获得完整的衍射图样。
建议在采集过程中曝光时间不应突然地改变,因为这可能造成突然的显著饱和区域。
因此,当这些图案合并在一起时,某些衍射特点将会消失。
我们也要注意每一个图像都由一些画面求平均而组成,从而需要将它们的底色去掉。
五、图像分析
图8不同曝光时间下获得的平面小孔样品的衍射图样。
(a)3s,(b)30s,(c)3.5min,(d)7min,(e)12.5min。
通过合并在不同曝光条件下获得的五幅图像从而得到平面规律小孔样品的衍射图像。
对最短的曝光时间,3s,在中心低角衍射图像的感光区域如图8(a)所示,这个曝光时间保证了CCD照相机没有像素达到饱和。
然后,曝光时间从3s增加到30s[图8(b)],3.5min[图8(c)],7min[图8(d)],12.5min[图8(e)]来获得大角衍射特点。
正如上文所提到的,如果曝光时间突然变化,举个例子,将3s和7min这两个单一的图像[图8(a)和图8(d)]合并移动到饱和区域,我们可能就无法得到图8(d)中矩形区域的衍射特点。
图9(a)平面规则小孔样品的衍射图像,(b)中心区域的图像放大,(c)大角衍射区域的图像放大。
通过合并五幅衍射图案,由完全没有饱和的小角和大角衍射数据组成的平面规则小孔样品的最终衍射图像呈现在图9(a)中。
图9(b)和图9(c)是中心区域和大角衍射区域的放大图像。
衍射图像在性质上有很大的相似之处。
这是由样品的周期性而引起的。
用基于相位恢复法,由quiney[17]创立的NADIA(Dadia’sAlgorithmsforDiffractiveImagingApplication)软件包[18]来获得的平面样品的高噪声重构图像如图10(b)所示。
单个小孔重构图像中的边缘分布用一条曲线去拟合,得到一个为200nm分辨率预估的半峰全宽(图10(c))。
这个分辨率比理论计算值
≈65nm低。
如图5所示的两种主要谐波的波长差与中心波长的比率为3.8%是没有意义的。
这个值相当小,并且对使用单一波长来实现重现的NADIA软件来说是可以被接受的。
因此,如果一个谐波通过反射镜被选择,这个重构图像的分辨率和特性就会更好。
但是,这样的话,光通量会很低,这将会导致长时间曝光。
图10(a)平面规律小孔样品的扫描电子显微镜图像,(b)平面规律小孔样品的重组图像,(c)重组图像中一个小孔的横截面(蓝线)和拟合曲线(红虚线)。
由于某些限制,我们不可能实现平面小孔样品的高分辨率和低噪声的重构图像。
第一个限制是光源的空间相干性。
低等级的空间相干度,大约0.81,导致空间相干长度比本次实验中使用的样品的横向尺寸短,进而导致衍射图像的变形。
第二个限制是在所需的曝光时间内入射光波的不稳定性。
这是因为基频光波的不稳定性,进而导致了在图(8)中可以明显察觉的衍射图像的模糊不清。
六、总结
Dinh等人的高次谐波在衍射成像中的应用实验证明了用13.5nm波长范围内的以谐波辐射为基础的软X射线源去改善重构图像的空间分辨率是可能的。
同时,也成功地证明了激光与氦原子相互作用,产生了一些由13.5nm附近谐波组成的入射光,并且研究了它的空间相干性。
实现了平面孔的衍射图像和它高噪声的分辨率为200nm的重构图像。
为了更高分辨率和低噪声输出的重构过程的成功,入射谐波的特性包括空间相干性和稳定性都需要改善。
七、展望
高次谐波辐射是产生极紫外高频段辐射源和X射线相干辐射光源的重要途径之一,具有广阔的应用前景和重大的理论价值。
高次谐波的研究方向一方面是如何获得更短波长的谐波,另一方面是提高谐波的转换效率。
但是不得不指出的是,由于现阶段高次谐波辐射的能量转换效率太低,高次谐波研究离实际应用还有着很大的差距,因此,从这一方面来讲,如何提高谐波的转换效率应该是今后对高次谐波实验研究首先面临的问题,只有这样才能使高次谐波走向实用并应用于人们的生活。
大量实验表明,提高谐波转换效率的主要途径有:
使用复色场对谐波辐射过程进行相位匹配;
利用波导对色散的补偿作用提高相位匹配。
并且除了使用惰性气体作为气靶之外,利用固体或团簇与强激光相互作用也可以提高高次谐波的发射效率。
如果想要大幅度提高谐波的转换效率,最根本的途径就是抑制其他级次谐波的产生,把入射激光的能量耦合到某一级次或相邻的几次谐波中去,这也将是今后对强场高次谐波研究的一个重要挑战。
参考文献:
[1]Dinh,K.B.;
Le,H.V.;
Hannaford,P.;
Dao,L.V.;
JournalofModernOptics,2013,60,19,
1612-1618.
[2]Miao,J.;
Charalambous,P.;
Kirz,J.;
Sayre,D.Nature(London,U.K.)1999,400,342-344.
[3]Miao,J.;
Sayre,D.;
Chapman,H.N.J.Opt.Soc.Am.A1998,15,1662-1669.
[4]Sanberg,R.L.;
Paul,A.;
Raymondson,D,A,;
Hadrich,S.;
Gaudiosi,D.M.;
Holtsnider,J.;
Tobey,R.I.;
Cohen,O.;
Murnane.M.M.;
Kapteyn,H.C.Phys.Rev.Lett.2007,99,098103.
[5]Willians,G.J.;
Quiney,H.M.;
Peele,A.G.;
Nugent,K.A.Phys.Rev.B:
Condens.MatterMater.Phy.2007,75,104102
[6]Willians,G.J.;
Dhal,B.B.;
Tran,C.Q.;
Nugent,K.A.;
Peele,A.G.;
Paterson,D.;
deJonge,M.D.Phys.Rev.Lett.2006,97,025506.
[7]Shapiro,D.;
Thibault,P.;
Beetz,T.;
Elser,V.;
Howells,M.;
Jacobsen,C.;
Kirz,J.;
Lima,H.;
Neiman,A.M.;
Sayre,D.Proc.Natl.Acad.Sci.U.S.A2005,102,15343-15346.
[8]Chapman,H.N.;
Barty,A.;
Bog
- 配套讲稿:
如PPT文件的首页显示word图标,表示该PPT已包含配套word讲稿。双击word图标可打开word文档。
- 特殊限制:
部分文档作品中含有的国旗、国徽等图片,仅作为作品整体效果示例展示,禁止商用。设计者仅对作品中独创性部分享有著作权。
- 关 键 词:
- 相干 衍射 成像 谐波 应用