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分析金在黄铁矿中赋存状态,探讨其含金机理对金矿的寻找具有理论和实际指导意义。
在这方面前人做过不少工作。
比较有代表性的是:
BancroftGMandHylandMM
[1]
(1990提出,吸附作用可能在金的富集作用方面扮演了重要角色;
张世柏等[2](1996认为,晶体表面缺陷是黄铁矿与Au[HS]-2作用,并将金吸附于其表面的阶梯面和扭折位的根本原因;
李九岭等[3](1995认为,硫化物的晶体结构中往往存在电价不平衡、缺位等,这为金取代一个硫而与另一个硫呈共用电子状态进入黄铁矿型结构提供了可能性。
本文从黄铁矿的晶体结构入手,从微观角度出发,分析和探讨了黄铁矿的含金机理,并提出金的富集与黄铁矿中Fe-S,S-S,Au-S和Fe-Au键的电子结构特点有关。
金矿床中石英是仅次于黄铁矿的重要载金矿物。
关于石英与金矿化的关系,前人做过不少工作,并获得了一些认识。
王声远和樊文苓[4]
(1994指出,富含SiO2的水溶液可使Au以Au3SiO04形式活化迁
移,SiO2的沉淀(硅化则导致金的析出,硅化和金矿
化具有内在联系。
HerringtonRJ和WilkinsonJJ[5]
(1994认为,在深成(10km左右中温热液脉的封闭体系中,二氧化硅溶胶可迅速地聚集形成凝胶,金溶胶可在凝胶内呈浸染状固定下来。
后来的凝胶结晶伴随着脱水作用(圈闭溶剂的排出,这将使金以微粒分散或溶解状态作进一步的迁移。
在二氧化硅冷却形成他形石英期间,被圈闭的金溶胶可以发生扩散作用和聚集作用,结果导致粗粒金的形成。
经过实验研究后,杨异和曾贻善[6](1992得出了以下两点结论:
20~200℃范围内含金氯化物溶液与石英相互作用均可在石英表面析出金,升高温度和溶液中存在NaCl都使得金从溶液转移到石英表面;
石英表面的性质对金从溶液中转移到石英表面的过程有一定影响,金比较容易在石英(0001面上析出并长成形状规则的晶体。
曾贻善和杨异[7](1995通过金在石英表面沉淀的实验证实,无论是石英与金同时形成,还是石英与含金溶液相互作用导致金在石英表面结晶,金的结晶部位或金的不均匀分布都主要受石英晶体结构、内部缺陷和表面特征等因素控制。
本文应用稳定配合物的18价电子规则和晶体生长的界面相模型来认识和分析石英含金的机理,并认为石英含金不仅受石英晶体内部因素的制约,而且与
收稿日期:
2001-03-23;
修订日期:
2001-06-27
基金项目:
教育部博士点基金(98053301资助。
作者简介:
李国华(1966-,男,江西南康人,博士,高级工程师,研究方向为矿物及相关材料。
第16卷 第3期2001年9月 地 质 找 矿 论 丛
Vol.16 No.3
Sep.2001
石英晶体生长外部因素——环境相有关,尤其是与石英表面键的电子结构特点有关,主要受石英晶体生长过程中界面相的性质所控制。
2 金原子特征
金的原子序数为79,属第一副族元素;
根据其电子构型32-18-1及价电子分布5d106s1,金原子有价电子数目多,易呈复杂变价的特点,并倾向于形成金属键;
当金呈金属或合金状态时,有自由电子分布;
金的电负性为2.3,在金属中是最高的。
元素的电负性是根据第一电离能和电子亲和能的测量值而得出的一种相对度量值,它标示着某一种元素的原子与其他原子作用时从后者接受电子的能力。
金的共价半径为1.34~。
3 金的迁移形式
金的存在形式除了宏观可见的固态金外,还可有可溶性络合金、胶体金、高温下的液态金、气化形成的单原子气态金,以及近年来发现的纳米金[8]。
上述金的存在形式也是金的迁移形式。
金的迁移形式除了这些之外,还有其他形式。
在成矿热液系统中,Au与Cl-,HS-,S2-的配合物是最重要的。
而在25~250℃温度范围内,pH=5~9,总硫量的浓度≈0.01mol/L的条件下,Au(HS-2是Au的最重要迁移态[2]。
王铁军[9](1998指出了金迁移的一种可能机理——羰基络合物。
樊文苓等[10](1993的实验表明,在含硅溶液中AuH3SiO04的作用将远远超过AuCl-2。
王声远和樊文苓[4](1994指出,对于Au的活化迁移,AuH3SiO04比AuCl-2重要得多。
在含硫和含SiO2的热液体系中,随着溶液中SiO2的增高,AuH3SiO04亦将逐渐取代Au(HS-2,成为Au活化迁移的主要形式。
金在化合物中通常表现为Au3+和Au+两种价态,Au3+化合物较稳定。
但近年来也报道过碱金属-金金属间化合物在低温下熔解于液氨形成穴状络合物时,金呈Au-[11、12]。
4 金的沉淀机制
毛华海和张哲儒[13](1997提出,当金以配合物的形式存在时,金的沉淀主要受二种机制所控制:
一是热液物理化学性质的变化导致含金配合物的不稳定,即通过溶解度控制而产生金的沉淀;
另一个是热液中已成核矿物对金的吸附或金与硫化物矿物等的共沉淀作用,即通过矿物表面作用而产生金的富集。
其中,金在矿物表面的吸附/还原要经过下列二个步骤:
一为物理吸附,即带电含金配合物通过静电作用被吸附到矿物表面电荷密度高的地方;
二为化学吸附,主要通过还原机制,氧化态的金被表面含硫基团所还原,同时硫化物被氧化成硫酸盐。
5 金在黄铁矿和石英中的赋存状态
金在黄铁矿中主要有两种赋存形式:
可见金和不可见金。
其中可见金有包裹金、裂隙金和晶间金等形式;
不可见金又可分为超显微金和晶格金两种。
其中超显微的形态为不规则粒状、长条状,在黄铁矿中呈链状排列;
晶格金既可以Au+代替Fe2+进入晶格,也可以Au-代替S2-进入晶格。
黄铁矿的分步溶解实验表明[14],黄铁矿中存在离子晶格金,它占黄铁矿含金总量的12.96%。
石英中的金以裂隙金为主,其次为包裹体金和晶隙金。
此外,也可以结构孔道金的形式存在。
王玉明和陈小明[15](1996指出,由于石英晶体结构中存在结构孔道,大半径的Au+及Au3+可和碱(土金属离子等一起作为Al3+,Fe3+类质同像取代Si4+的电荷补偿剂离子而存在于石英的结构孔道中是可能的;
同时,他们指出,石英的微裂隙中普遍存在小圆球状或球链状微包裹体金颗粒;
石英中{1011}面上也存在有微包裹体金颗粒。
李纪良[16](1992认为,次显微金在石英中的赋存主要与Al,Si和Au的地球化学性质有关。
当石英中含有含量较高的Al2O3,从而使石英中的Al3+替代Si4+而形成铝氧四面体,破坏了石英的电荷平衡。
因此金可以作为补偿电荷进入石英的构造中,这种Au不稳定,在后期的地质作用过程中,归并成小圆球状的次显微金,沿石英的微裂隙分布。
6 含金机理探讨
6.1 黄铁矿含金机理
6.1.1 金矿床中黄铁矿的成分
150地 质 找 矿 论 丛 2001年
在金矿床的黄铁矿中,查明有下列杂质元素Zn,Cd,Ga,Pb,Bi,Te,Hg,Au,Ag,Sn,As,Sb,Cu,Co,Ni,Mo,Ba,Y,Yb,Zr,Ti,V,W,Nb,Cr,Mn,Sr,U,Th[17]。
即说明黄铁矿中除了有[S2]2-之外,还有[AsS]3-,[SbS]3-等配合物存在。
6.1.2 黄铁矿的晶体结构
黄铁矿为二硫化合物,其成分为FeS2,它的晶体结构属Pa-3空间群[18]。
结构中Fe的配位数为6,由6个S离子包围构成八面体形状的FeS2配位多面体;
S的配位数为4,它与3个Fe和1个S相联,构成四面体状的多面体。
结构中的各个FeS6配位多面体相互共顶联结,形成黄铁矿型的晶体结构。
6.1.3 黄铁矿含金机理
6.1.3.1 晶格金的赋存机制 硫的原子序数为16,属第六主族元素,其电子构型2-8-6,价电子分布为3s23p4,有两个不成对的p电子。
硫的电负性为2.5。
在黄铁矿晶格中,两个硫原子共用两个电子形成哑铃状对硫[S2]2-。
[S2]2-内S-S为共价键结合。
硫的共价半径为1.04~。
铁的原子序数为26,属过渡元素,其电子构型2-8-10-6,价电子分布3d64s2,6个外层电子中有两个成对,其余4个为不成对电子。
金在什么条件下才可能进入黄铁矿型晶格的[S2]2-呢?
这与含不等量砷和锑的黄铁矿的结构有关,在这种结构中存在硫和砷或锑共用电子形成的As-S,Sb-S共价键,即[S2]2-之外还有[AsS]3-,[SbS]3-。
[AsS]3-和[SbS]3-由于砷、锑和硫之间电负性的差异,带较强的极性。
在这种结构中往往存在电价不平衡、缺位等,为金取代一个硫而与另一个硫呈共用电子状态进入黄铁矿型结构提供了可能性[3]。
如上所述,金原子的价电子分布为5d106s1,硫的价电子分布为3s23p4,铁的价电子分布3d64s2。
黄铁矿晶体的化学计量比为FeS2,Fe与S结合时,两个S原子与一个Fe原子相结合,其价电子数为20。
铁为过渡金属元素,其原子价电子层为Fe[Ar]3d64s2,要使FeS2形成稳定的配合物,其价电子必须符合18电子规则[19]。
而S的价电子数为6,Fe的价电子数为8。
因此,要符合18价电子规则S-S各提供一个电子而形成一对共用电子对,这样正好使FeS2的价电子数为18,从而形成稳定的配合物。
当Au原子进入晶格后,情况发生了改变。
一个S原子和一个Au原子的价电子数总和仅为17,不符合18电子规则,不能形成稳定的配合物,也不能形成电荷饱和的共价键。
而当Au以Au+的状态代替Fe原子进入黄铁矿晶格时,Au+中的没有6S电子,其价电子为5d106s0。
当其与晶格中的S2-结合时,S2-的价电子为3s23p6,Au+与S2-的价电子之和为18,正好也符合18电子规则。
故可形成稳定的配合物。
当Au原子以Au-形式代替S2-进入黄铁矿晶格时,Au-的价电子为5d106s2,而黄铁矿晶格中的Fe2+的价电子为3d44s2,两者的价电子之和也为18,正好符合18电子规则。
也可形成稳定的配合物。
但是,由于金的电负性和共价半径与硫较接近,而与铁相差较大。
因此,金容易替代硫而进入黄铁矿的晶格。
金离子替代铁和硫离子后,从配合物的角度来说,因其符合18价电子规则,黄铁矿的晶体结构是稳定的。
局部产生的电荷不平衡,由于黄铁矿晶体中存在[AsS]3-,[SbS]3-而被中和。
因此,从总体来看,黄铁矿晶体的电荷是平衡的。
也正是这种局部电荷的不平衡使金能够进入黄铁矿晶格中。
6.1.3.2 包裹金、晶间金赋存机制 黄铁矿在成矿溶液中的生长是一种外延生长。
因此,在其生长过程中总是有一定的表面与成矿流体接触。
黄铁矿的表面结构研究表明[2],其表面是不均匀的,存在着数种不同配位数的表面位,即有平台、阶梯、扭折、平台空位或吸附原子等等。
上述几种表面位中,阶梯和扭折的吸附能力相对较强。
在黄铁矿晶格中,2个硫原子共用2个电子形成哑铃状对[S2]2-。
[S2]2-内S-S为共价键结合,并有一定的金属键成分;
黄铁矿中Fe-S之间的化学键为键性强的共价键,其中有金属键性质[20]。
当富含Au(HS-2成矿流体流经黄铁矿表面时,易被吸附在黄铁矿表面的阶梯和扭折中,而络合物Au(HS-2受黄铁矿表面荷电的作用而变得不稳定,致使Au从其中分离出来,被黄铁矿表面的S-S和Fe-S金属键吸附而赋存于黄铁矿中,并组成新的S-Au或Fe-Au金属键。
S-Au或Fe-Au金属键的形成有利于后续Au的吸附和富集,其富集规模的大小取决于成矿流体中成矿物质的浓度及其他物理化学条件。
若成矿流体中的成矿物质浓度高,且其物理化条件有利,则往往在黄铁矿中形成包裹金;
若成矿流体中的成矿物质浓度不高,物理化学条件也不是十分有利,则以晶间金或超显微的形式赋存于黄铁矿中。
由于黄铁矿中S-Au或Fe-Au金属键的存在不仅要占据一定的空间,同时还会给黄铁矿晶体的Fe-S八面体和S-Fe四面体完整性和连续性形态带来影响,从而破坏黄铁矿晶体的形态。
在黄铁矿结构中,
151
第16卷 第3期 李国华等:
M阳离子占据着特殊位置,成分变化时它的对称和坐标都不会改变,X阴离子则不同,在成分变化时它会沿3轴移动,u值便发生变化,从而导致MX6反三方柱和X(M6X三方锥的不同反应,产生结构的变化[19]。
这是含金黄铁矿多呈他形或半自形产出的主要因素。
6.2 石英含金机理
6.2.1 二氧化硅的电子结构特点
王玉明和陈小明[5](1996认为,石英中的Si是以sp3杂化轨道与O的2p轨道成键的。
在Si(3s23p2的3s轨道和3p轨道组合成杂化轨道的过程中,有一个3s电子须先激发至3p空轨道上使组态变为3s13p3,然后这四个单电子轨道再结合成杂化轨道。
金的电子结构79Au[Xe]4f145d106s1,当金呈正1价离子时,其电子结构为79Au[Xe]4f145d106s0,外电子结构为5d106s0;
当金呈正3价离子时,其电子结构为79Au[Xe]4f145d56s2。
Au+和Au3+的离子半径分别为1.37~和0.85~。
由于金的6s轨道一起形成最外层的价键轨道,这时金又具有类似于卤族元素的电子组态,因此金的某些化学性质与卤族元素相似[17]。
江元生[19]指出,要形成稳定的配合物,其价电子必须符合18电子规则。
即组成配合物的原子的价电子总数必须正好是18个。
从上述可知,配合物SiO2的电子结构是由2个O的2p轨道和一个Si的sp3杂化轨道组成的。
其中,氧的价电子数为6,硅的价电子数为4。
那么,2个氧原子和1个硅原子的总价电子数只为16。
满足不了18电子规则。
为了达到总价电子数18,SiO2中的每个氧原子必须与相邻氧原子共用一对电子。
正如两个氧原子形成O2时,它们之间有两对共用电子,以使每个氧的外层电子数均为8个。
当与Si结合时,其中的一对共用电子被拆开,每个氧原子只用一个2p电子与硅原子sp3杂化轨道上的电子结合形成Si-O键,另一对氧的共用电子则保留下来。
从而使配合物SiO2的价电子数正好是18个。
由于相邻SiO2单元中的2个氧原子共用一对电子,这不仅影响了Si-O键的性质,使Si-O键具有共价健的性质;
也使这一对共用电子具有金属键的性质。
正如A.S.马尔福宁[20](1984指出,二氧化硅中的O-O键具有金属键的性质。
6.2.2 金进入石英晶格的机理
由于金的离子半径(1.37~和0.85~与Si4+的离子半径0.42~相差较大,而且两者的sp3杂化轨道在成键时也有键性差别,因此,Au+和Au3+离子不能替代Si4+离子进入二氧化硅的晶格中。
只能以电荷补偿离子的方式存在于石英的结构孔道中。
这方面王玉明和陈小明[6](1996已作过详细的论述。
虽然Au+离子不能替代Si4+离子的方式进入二氧化硅的晶格中。
但可以替代氧离子的方式进入二氧化硅晶格中。
当金为正1价离子时,其电子结构为79Au[Xe]4f145d106s0,外电子结构为5d106s0,则其价电子数为10。
Si4+离子的电子结构为16Si[Ne]3s03p0,价电子数为0。
而O2-的电子结构为8O[He]2s22p6。
可见,O-Si-Au组成的配合物符合价电子数18的规则,可形成稳定的配合物。
Au+离子为1.37~,O2-为1.32~。
两者的离子半径仅仅相差0.05~,它们的半径比为1.04∶1,符合类质同像规律对离子半径相对差的要求(15%。
因此,理论上Au+离子可以替代氧离子的进入二氧化硅晶格中。
这说明金不仅能以电荷补偿的方式存在于石英的结构孔道中,也可以替代O2-的方式进入石英的晶格中。
Au+离子替代O2-所产生的电荷不平衡,则由Al3+,Fe3+等离子类质同像取代Si4+来补偿。
6.2.3 石英表面含金机理
中温热液矿脉中所观察到的他形集合体石英的结构类型是由非晶质二氧化硅凝胶结晶而成[2]。
6.2.3.1 石英的表面 张生[21](1997通过实验表明,在不含有机质的稀溶液中,石英表面存在电荷不同的三种配合物,通常以≡SiOH+2,≡SiOH和≡SiO-(≡SiO指一个表面硅氧位置表示;
石英的三层表面配合模型(TLM认为,石英表面由3个静电层组成,每层均具相应的电势和表面电荷,并分别以À
B,d平面来标识。
6.2.3.2 石英表面的吸附 曾贻善和杨异[7](1995指出,在不同的二氧化硅表面上存在着两种吸附金,一种是呈分子键合的均匀分布在二氧化硅(如硅胶的表面上的金;
另一种是金的显微包裹金,主要在天然石英颗粒的表面出现。
石英的溶解反应机制认为,石英表面存在吸附H4SiO4层[21]。
6.2.4 石英含金机理
前文已提到,石英表面也即晶体生长过程中的界面层中存在电荷不同的3种配合物:
≡SiOH+2,≡SiOH和≡SiO-。
这说明石英的表面存在电荷不饱和,它能从环境相中吸附一些离子。
当金以AuH3SiO04方式迁移,并流经石英表面时,具有卤族元素性质的金离子能从具有金属键性质的O-O键中获得电子,并沉淀在石英的表面上。
正是由于石英
152地 质 找 矿 论 丛 2001年
的界面层的这一特点,才使金在石英的生长过程能在石英表面沉淀并长成形态规则的晶体。
一旦Au+从石英表面得到电子,即还原成为金属原子,并与石英表面具有金属键性质的O-O键组成规模和强度更大金属键,从而改变了石英的界面层的结构特点,同时也改变了吸附层的结构,并影响到过渡层的性质。
这使富含金离子的成矿热流经石英晶体附近时,更容易与具有金属键性质的石英表面结合。
这说明石英晶体的界面层是石英含金的内在因素。
前文已提到,石英表面存在吸附H4SiO4层。
也即界面相模型中的吸附层。
界面相模型[22,23]认为,金由环境相进入到石英的表面层中,必须通过这一吸附层,这在一定程度上增加了金沉淀于石英的表面的难度。
同时,由于H4SiO4中的Si-O与石英表面的Si-O性质基本相似,也使H4SiO4中的Si-O比金容易结合在石英的表面上。
这也是石英中的含金量远远低于黄铁矿等硫化物矿物的主要原因。
这反映石英晶体生长过程中,吸附层的性质也决定了石英的含金量。
含硫和含SiO2的成矿热液的组成成分是十分复杂的,即金矿床中石英生长的环境相的化学组成是十分复杂的,必然含有各种各样的离子。
这些离子中必然有一部分离子比金离子更容易进入到石英晶体的吸附层中,并更容易与石英表面的≡SiOH+2,≡SiOH和≡SiO-结合,且它们的结合能比金离子在石英表面的结合能高,从而使金离子在石英表面的沉淀量受到影响。
这说明,成矿热液的组成和性质对石英含金量有很大的影响,石英晶体生长过程中的环境相是石英含金的外部因素。
7 分析讨论
黄铁矿和石英的含金机理与其生长过程中内因和外因的相互作用有关,是内因和外因相互作用的具体体现。
黄铁矿和石英在成矿液体中生长是一种外延生长,即石英晶体的表面不断由晶体相向环境相推移的过程。
也就是固体相与液体相的界面不断向液体相推移的过程。
李国华等[22,23]认为,在这种相的相互作用过程中,存在着除晶体相和环境相之外的第三相——界面相;
并提出了晶体生长的界面相模型。
该模型认为,晶体生长过程中,位于晶体相与环境相之间的界面相可划分为有机的三部分:
界面层、吸附层和过渡层。
其中,界面层是晶体的表面相,是晶体生长的内因;
过渡层是环境相的特殊表面相,它体现了环境相对晶体生长的影响,是晶体生长的外因;
吸附层介于界面层和过渡层之间,是连接晶体相与环境相的纽带,也是联系晶体生长的内部因素和外部因素的纽带。
任何结晶物质要由环境相进入到晶体相,必须依次由过渡层→吸附层→界面层;
可以通过改变界面相的性质来控制和改变晶体的生长形态和习性。
界面相模型可很好地解释黄铁矿含金机理。
金进入黄铁矿晶格主要受内因——黄铁矿晶体结构及界面层性质控制。
首先是金离子与硫离子和铁离子的半径相近,满足相互替代的要求,具备了金离子进入黄铁矿晶格的必要条件;
其次是成矿流体中成分复杂,使在其中生长的黄铁矿会含有许多其他组分,导致黄铁矿晶体内存在电荷不平衡,从而使金离子具备了进入黄铁矿晶格的充分条件。
矿物含金上述两个方面缺一不可。
由于黄铁矿具有这两个方面的特点,因此,这是在众多硫化物矿物中金多赋存于黄铁矿,而在其他矿物中少见的根本原因。
包裹金、晶间金的赋存机制由黄铁矿生长过程中的界面层性质决定。
若黄铁矿的界面层中不存在金属键,则金难于在黄铁矿晶体的表面沉淀并富集,包裹金、晶间金则无法形成。
综上所述,金在黄铁矿中赋存机制说明,成矿液体中金的沉淀富集不仅与黄铁矿的成分有关,而且与黄铁矿生长过程中界面相的性质有关。
金在黄铁矿中的赋存形式也证明了这一点。
因此,在寻找以黄铁矿为主要载金矿物的金矿床时,不仅要分析研究成矿液体的性质,更要注意黄铁矿的成分和晶体结构特征。
石英含金机理也可以用界面相模型来解释。
金进入石英晶格的机制是由其内因决定。
Au+与O2-的离子半径相近和稳定配合物的18电子规则使金氧相互替代具备了必要条件;
但由于没有充分条件,因此,金很难进入石英的晶格中。
这与在金矿床中石英晶格含金比较少见的实际情况一致。
石英表面含金则与石英晶体生长过程中的界面相性质,特别是与界面相的界面层和吸附层的性质密切相关。
在石英脉型金矿床中,金主要以裂隙金、包裹金和晶隙金为主,也充分说明成矿液体中金的沉淀富集受石英表面的界面相性质所控制。
因此,在寻找石英脉型金矿床、研究石英含金机理时,不仅要注意成矿液体的性质,还必须重视石英晶体生长过程中的界面相性质。
153
154地 质 找 矿 论 丛 2001年[4] 王声远,樊文苓.Au在SiO2-HCl-H2O体系中200℃溶解度测定——硅化对金矿化的意义初探[J].矿物学报,1994,14(1:
8 结论从上述分析我们可知,黄铁矿中金离子替代硫离子和铁离子的机理与其晶体结构密切相关,尤其是与配合物的价电子结构有关;
黄铁矿中金的赋存机制与黄铁矿在生长过程中的表面结构有关,特别是与黄铁矿表面的电荷不平衡有关;
黄铁矿表面的电荷不平衡是由于黄铁矿晶体结构化学的特殊性造成的,即黄铁矿晶体中的S-Fe和S-S共价键中含有金属键成分以及黄铁矿晶体中存在S-Au和Au-Fe键。
金在石英中富集不仅与石英的晶体结构、内部缺陷和表面特征有关,尤其是与二氧化硅的电子结构特征有关;
同时,也与石英生长的环境相有关。
石英的含金机制不仅与石英晶体的内因有关,而且与石英晶体生长的外因有关,是外因和内因联合作用的结果。
即主要受石英生长过程中
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