电化学法处理农村生活污水的性能研究洛阳理工学院本科毕业论文Word格式文档下载.docx
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KEYWORDS:
Electrochemicalmethod,Ruralsewage,influencefactors,ammonia
目录
前 言1
第1章概述3
1.1农村生活污水的特征3
1.1.1农村生活污水的定义3
1.1.2农村生活污水的特点3
1.1.3农村生活污水的环境危害3
1.1.4农村生活污水的处理方法及存在问题4
1.2电化学法处理农村生活污水4
1.2.1电化学法去除生活污水中污染物的基本机理4
1.2.2电化学法去除氨氮的原理4
1.2.3电化学法较传统方法的优势5
第2章实验材料和方法7
2.1实验试剂7
2.1.1试验用水7
2.1.2主要试剂及配制7
2.2实验装置8
2.2.1电解设备与装置8
2.2.2处理、检测装置10
2.3NH3-N的检测方法11
2.4试验步骤11
2.4.1NH3-N标准曲线的绘制11
2.4.2电流密度对NH3-N去除效果的研究12
2.4.3极板间距对NH3-N去除效果的研究12
2.4.4氯离子浓度对NH3-N去除效果的研究13
2.4.5最佳工况的确定13
第3章结果与讨论14
3.1电流密度对NH3-N去除率的影响14
3.2极板间距对NH3-N去除率的影响15
3.3氯离子浓度对NH3-N去除率的影响16
3.4电化学法对农村生活污水的处理效果17
结 论19
谢辞21
参考文献22
外文资料翻译24
前 言
水环境污染问题日益突出,近年来引发的一系列问题严重影响居民的日常生活。
长期以来,我国污水治理的重点[1]主要集中在工业点源和城市生活污水污染方面,而广大农村地区的水污染问题并未受到充分的重视。
多年来农村生活污水接纳了大量的污染物,自然净化能力大幅度下降,水体富营养化程度和排放量都超过了以前,农村水环境急剧恶化。
大量农村生活污水随意排放,不但影响人居环境,造成部分农田土壤肥力减弱、粮食减产,并且污染地下水和地表水,对饮水安全构成威胁,从而影响农村居民的身体健康。
因此,农村生活污水问题成为亟待解决的问题。
农村生活污水中的污染物主要是COD、NH3-N、TP、大肠杆菌等,目前,国内外农村生活污水处理技术主要有:
生活污水净化沼气处理技术、人工湿地处理系统、稳定塘处理系统、土地渗滤处理系统、生物滤池技术、生物膜法等,但这些工艺方法在技术和经济上还存在不少问题,比如运行管理费用高、容易产生二次污染等。
故笔者针对电化学技术具有的高灵活性、效率高、无污染或少污染、易于控制、经济性强等特点,采用电化学法对农村生活污水进行处理。
电化学法是指利用电化学反应,去除污水中各种有害物质的处理方法。
电解池是利用电能发生化学反应的装置。
在电解池中将电能转变为化学能,其中在阴极-溶液的界面上,会发生某种粒子与电子结合的还原反应,而在阳极-溶液的界面上,会发生某种粒子失去电子的氧化反应,然后氧化反应中释放的电子通过导线流回电源的正极。
电化学技术[2]被称为“环境友好技术”,它使用电子这一无毒无害,价格低廉的强氧化还原剂,能够很方便地通过控制电极电势,实现物质的氧化或还原。
因此,应用电化学技术处理废水中的污染物,可以间接对环境起保护作用,在国内外都受到了广泛的重视[3-5]。
电化学处理废水应用起始于20世纪40年代[1],由于投资较大、电力缺乏、成本较高,因而发展缓慢。
直到60年代初期,随着电力工业的发展,电化学法才被真正用于废水处理过程。
近年来,由于电化学法在污水净化、制革废水、印染废水、垃圾渗滤液等领域的应用研究进展,电化学技术逐渐引起国内外工作者的广泛关注。
王琴[6]等人总结电化学技术主要包括电化学氧化、电化学还原、电絮凝、内电解、电渗析。
这些技术还存在一些共同的问题,比如电极电阻大、电流利用效率低、能耗损失大、稳定性不高等。
为解决这些问题,目前,国内外将焦点集中在了对阳极材料的选择、电化学反应器、电化学复合技术、电化学反应条件等的研究上,可以说,电化学技术在处理生活污水和工业废水方面将会有巨大的发展潜力。
节能环保是今后污水处理技术的大势所在,此次研究以此为指导思想,研究电化学技术处理农村生活污水的最佳运行工况,即在何种情况下,能够有效降低污染物的含量,使其达到排放标准,同时又能够尽可能地减少电能消耗,达到保护环境的目的。
根据实际实验条件,本文采用电化学氧化法处理模拟农村生活污水,通过观察电流密度、极板间距、氯离子浓度对水样中氨氮的去除率的影响,绘出相应的函数图线,并结合实际找出电解的最佳运行工况。
由于实验条件的限制,此次研究的影响因素仅限于考察电流密度、极板间距以及氯离子浓度对氨氮去除率的影响,还有很多因素例如阳极材料、电解时间、初始进水浓度等都会对实验结果产生影响,所以本次研究得出的最佳工况只是一个阶段性成果,还需要进一步拓宽研究范围。
但是,这次研究却具有一定的现实意义。
首先,它所阐述的电化学反应机理在现实废水处理中是完全适用的;
其次,它是对实际操作中优化条件的探索性研究,具有一定的指导意义;
再次,此次论文的结论可以从相关文献中得到印证,可依此判断此类技术的实验重现性和稳定性;
最后,在实验的过程中,能够进一步了解此类技术的优缺点,从而为该技术的适用范围以及与其他技术相结合使用的可能性,提供一个重要的现实依据。
第1章概述
1.1农村生活污水的特征
1.1.1农村生活污水的定义
农村污水是农村村庄和小镇居民的生活污水与生产废水的总称,通常包括[7]:
农村居民日常生活产生的废水;
中小学、当地政府机关、民俗旅游、旅店排放的污水;
农民养殖的畜禽排泄物以及乡镇企业排放的各种废水等。
1.1.2农村生活污水的特点
农村生活污水中主要是COD、NH3-N、TSS、TP、大肠杆菌等指标超过正常标准,不同地区差别较大,总体特点[8]如下:
(1)总量巨大且逐年增加。
我国农村人口总数占总人口数的70.1%,由此可见农村生活污水的排放量之大。
近年来,随着农村人们生活水平的提高,比如洗衣机等各种家用电器的普及,农村生活污水的排放量将会进一步增多。
(2)水质、水量波动大。
农村生活污水的水质、水量与农村地区的经济发展、地理环境、生活方式、生活习惯以及季节变化等多种因素有关。
一般来说,不同时段水质差别大,水量变化幅度大。
一日之中在上午、中午、下午都有一个高峰时段[9],夜间一般不外排废水。
(3)面广且分散。
因为农村地域广并且一般没有固定的污水排放口,所以生活污水排放较分散,收集难度较大,生活污水处理效率不高。
1.1.3农村生活污水的环境危害
多年来农村生活污水接纳了大量的污染物,自然净化能力大幅度下降,其中COD、NH3-N、TP等指标都大大超过了国家规定的污水排放标准,尤其是氮磷含量超标引起水体富营养化程度加剧,农村水环境急剧恶化。
大量农村生活污水随意排放,不但造成部分农田土壤肥力减弱、粮食减产,影响居民生活,并且污染地下水和地表水,对饮水安全构成威胁,从而影响农村居民的身体健康。
1.1.4农村生活污水的处理方法及存在问题
国内外农村生活污水处理技术主要有:
生活污水净化沼气处理技术、人工湿地处理系统、稳定塘处理系统、土地渗滤处理系统、生物滤池技术、生物膜法等,但这些工艺方法在技术和经济上还存在不少问题,有运行管理费用高、二次污染等。
就应用较广泛的生物膜法来说,处理负荷高,有较好的处理效果;
但是其投资和运行费用都较高,且其中氮磷等指标要达到国家规定的污水排放标准还有一定的困难。
1.2电化学法处理农村生活污水
1.2.1电化学法去除生活污水中污染物的基本机理
电化学处理是以适当的材料作电极,经直流电场作用,将电能转变成化学能的过程。
当废水流经电化学处理槽时,在阳极和阴极表面分别发生电化学氧化反应和还原反应,依靠这些反应去除污水中的污染物。
刘永峰[10]提出废水的电化学处理基本包括四个过程:
电极表面电化学处理过程,电凝聚处理过程、电解浮选过程、电解氧化还原过程。
结合本次研究内容,着重讨论本次研究中所涉及到的电化学氧化处理法的原理。
1.2.2电化学法去除氨氮的原理
RajkumarD等[11]提出电化学法降解污染物的过程,可以分为直接氧化和间接氧化过程。
在直接氧化过程中,污染物首先被吸附到阳极表面,再通过电子传递反应形成羟基自由基(·
OH),污染物的分子结构被强氧化性自由基破坏,分解为二氧化碳。
在间接氧化过程中,电化学产生强氧化剂如次氯酸/氯气、臭氧、H2O2等,污染物在溶液中与电化学生成的氧化剂发生氧化作用得以去除。
电化学法去除氨氮的机理[12],在直接氧化过程中,氨在阳极会失去三个电子从而被氧化成氨气和水;
在间接氧化过程中,氯离子首先在阳极被氧化成游离氯,然后溶解在水溶液中形成“活性氯”,作为强氧化剂与氨氮反应,去除氨氮。
有关反应式如下:
2NH3+6•OH→N2+6H2O(1-1)
2Cl-→Cl2+2e-(1-2)
Cl2+H2O→HOCl+H++Cl-(1-3)
2HClO+2NH3+→N2+2Cl-+4H++3H2O(1-4)
Chen[13]等人研究了氯离子浓度、电流密度、初时溶液pH等条件对RuO2-IrO2-TiO2/Ti电极电解氧化去除污水中氨氮的影响,结果表明,氨氮的去除主要以间接氧化反应为主,直接氧化作用去除效率很低。
袁芳等[14]也提出氨氮的直接氧化效果不明显,主要依靠间接氧化去除。
由此可见,在电化学法处理农村生活污水时,间接氧化是去除氨氮的主要工作原理。
1.2.3电化学法较传统方法的优势
传统处理农村生活污水的方法普遍存在着因负荷过高而引起的工艺流程长,能耗大,出水不达标等问题,较传统处理方法,电化学法具有其无法比拟的特点[2]:
1)电子转移只发生在电极及废水组份间,不需添加额外的氧化还原剂,从而避免了由于添加其它药剂而引起的二次污染的问题;
2)通过改变外加电流、电压,能够随时调节反应条件,可控性比较好;
3)电解产生的自由基可以无选择地直接与废水中的有机污染物反应,可将其降解为简单有机物、二氧化碳和水,没有或很少产生二次污染;
4)反应条件温和,电化学过程通常在常温常压下就能够发生;
5)反应器设备及其操作过程一般比较简单,如果设计合理,所需费用不高;
6)如果排污规模比较小,能够实现就地处理;
7)当废水中含有金属离子时,阴、阳极会同时起作用(阴极可还原金属离子,阳极氧化有机物),能够尽可能提高处理效率,并且回收再利用有价值的化学品或金属;
8)不仅可以作为单独处理工艺,而且可以与其他处理方法相结合,例如作为前处理,能够提高废水的可生物降解性;
9)兼具气浮、絮凝、消毒等作用;
10)作为一种清洁工艺,其设备占地面积小,特别适合于人口较多的城市污水的处理。
因此,电化学水处理技术被称为“环境友好”技术,在绿色工艺方面潜力较大,有望得到广泛应用。
第2章实验材料和方法
采用电化学法处理农村生活污水,本次实验主要研究电化学法对污水中氨氮去除效果的影响。
分别考察不同电流密度、极板间距、氯离子浓度条件下,对氨氮去除率的影响。
实验所用材料和方法均符合标准分析方法的规定。
2.1实验试剂
2.1.1试验用水
此次实验是用电化学法处理模拟农村生活污水,所谓模拟生活污水,就是在配置的水样中加入各种有机物和无机物,使其和真实污水中污染物种类及浓度范围基本一致,如有机物、氨氮、磷酸盐等。
综合考虑实验条件等问题,此次试验主要考察电化学法对农村生活污水中氨氮的去除效果。
本次实验的水样采用现场配制的水样,其成分及含量如下表所示:
表2-1试验水样的配置
成分
浓度/mg.L-1
配水药剂名称
药剂添加量/g
COD
200
C6H12O6
0.1578
NH3-N
100
NH4Cl
0.3385
P
5
KH2PO4
0.0254
Cl-
—
NaCl
0.2500
将表2-1中的药品用蒸馏水配成1L溶液,现配现用。
每次实验时都要重新测定水样中氨氮的含量,并记录数据。
2.1.2主要试剂及配制
实验试剂[15]主要包括:
蒸馏水、铵标准贮备液(1.00mg/L)、铵标准使用液(0.010mg/L)、酒石酸钾钠溶液、纳氏试剂。
1)铵标准贮备液:
称取3.819g经100º
C干燥过的优级纯氯化铵(NH4Cl)溶于水中,移入1000mL容量瓶中,加水稀释至标线。
此溶液中每毫升含1.00mg氨氮。
2)铵标准使用液:
移取5.00mL铵标准贮备液置于500mL容量瓶中,稀释至标线。
此溶液中每毫升含0.010mg氨氮。
3)酒石酸钾钠溶液:
称取50g酒石酸钾(KNaC4H4O6·
4H2O)溶于100mL水中,加热去除氨,放冷,定容至100mL。
4)纳氏试剂:
①称取16g氢氧化钠溶于50mL水中,充分冷却至室温。
②另取7g碘化钾和10g碘化汞(HgI2)溶于水中,然后,将此溶液在搅拌下慢慢注入氢氧化钠溶液中,用水稀释至100mL,密塞保存于聚乙烯瓶中。
2.2实验装置
2.2.1电解设备与装置
电解装置包括直流电源、电解槽、极板。
此次试验所用的直流电源是深圳安泰信公司生产的TPR6010S单路恒压恒流直流稳压电源,如下图所示:
图2-1TPR6010S单路恒压恒流直流稳压电源
该装置的电流为0~10A,电压为0~60V可以连续调节,最小变化单位为0.01A。
实验中通过预先的限流调节,使电解过程中电流保持恒定,从而实现单因素对象的研究和分析。
电解槽是用有机玻璃制成的方形器皿,内置极板插槽,由于其透明,可以从外界清楚地观察到内部的反应情况和有关实验现象。
阳极极板是IrO2-Pt/Ti惰性电极,阴极极板采用铜极板。
电解槽与极板的实景图片如下所示:
图2-2电解槽与极板实物图
阳极板的三种金属都是极不活泼的惰性金属,IrO2镀在外层,称为电极的活性物质[16],它的作用类似于催化剂,电极通电时,它能够与水分子发生作用生成氧化性自由基,氧化性自由基再与污染物反应,释放出IrO2,进入下一次反应。
Pt/Ti金属起传递电子的作用,其最大的特性是内部原子可以与电子紧密结合,在外界强制电流作用下不容易失去电子,释放出金属离子,因此实验中不会发生类似于可溶性电极所产生的电絮凝作用,水体在电解过程中会相对比较清澈,而且在测定过程中也较少会出现有色和还原性离子对氨氮的测定结果产生干扰的现象;
阴极采用铜电极,由于铜具有电阻小,导电性良好等特性,所以在同等条件下消耗的电能少,同时,铜极板具有较强的耐酸、碱腐蚀性,以此为电极,可以减少电极材料的耗损。
2.2.2处理、检测装置
处理、检测装置主要有电子天平、分光光度计。
简单介绍它们在实验中的用途。
752N紫外可见分光光度计:
通过测定吸光度进而计算水样中的氨氮含量。
AR2140电子天平:
在配制水样和试剂时,准确称量各药品的质量。
整个电解装置的工作示意图如下所示,依此连接实验装置。
图2-3电化学试验装置示意图
2.3NH3-N的检测方法
污染物指标参数测定方法采用国家环保总局推荐的标准方法[15]测定。
氨氮的检测方法采用纳氏试剂分光光度法。
第一步:
绘制标准曲线,分别取0、1、3、5、7、10mL铵标准使用液于50mL比色管中,用水稀释至标线,分别先后加入1.00mL酒石酸钾钠和1.5mL纳氏试剂,混匀后静置10min。
以蒸馏水为参比,在波长420nm处测定其吸光度。
以氨氮质量为横坐标,校正吸光度为纵坐标,描点绘线即为标准曲线。
第二步:
测定原水样和电解液的氨氮含量,每次取1.00mL水样于50mL比色管中,稀释至50mL,以后步骤同标准曲线的绘制。
2.4试验步骤
2.4.1NH3-N标准曲线的绘制
NH3-N标准曲线涉及到NH3-N的最终检测结果,在技术上需要达到一定的要求。
根据国家环保总局推荐的标准方法,进行实验,实验记录的数据如下表:
表2-2NH3-N吸光度测定
氨氮质量mg
0.005
0.03
0.05
0.07
0.1
吸光度
0.078
0.084
0.18
0.246
0.311
0.425
校准吸光度
0.006
0.102
0.168
0.233
0.347
根据实验记录的数据,绘制出此次实验的NH3-N标准曲线,结果如下图所示:
图2-4NH3-N标准曲线
从图2-4中可以得知,测量值与拟合直线的方差为0.9991,满足后续实验数据处理对精确度的要求。
2.4.2电流密度对NH3-N去除效果的研究
将约300mL水样倒入电解槽中,确定极板间距为3cm,连接好工作电路,测量极板宽度b(cm),淹没水深h(cm),计算极板有效电解面积S(cm2),确定电流密度i(mA/cm2),则工作电流I(A)为:
I=S×
i×
10-3=b×
h×
10-3
确定电流密度分别为5、10、20、25、30mA/cm2,在每个电流密度下,每隔20分钟取一个氨氮水样1.00mL,电解总时间为120min。
按照上述NH3-N的检测方法测定NH3-N的质量。
在同一坐标轴内,以电解时间为横坐标,氨氮去除率为纵坐标,绘制曲线。
2.4.3极板间距对NH3-N去除效果的研究
由第一步试验确定最佳电流密度,在此条件下研究极板间距分别为1cm、2cm、3cm时氨氮的去除率,其取样和测定方法同电流密度的研究情况。
2.4.4氯离子浓度对NH3-N去除效果的研究
由前两步试验确定最佳电流密度和最佳极板间距,在此条件下研究氯离子浓度分别为150mg/L、180mg/L、200mg/L时氨氮的去除率,其取样和测定方法同电流密度的研究情况。
2.4.5最佳工况的确定
最佳工况的确定必须具备三个基本条件:
第一,氨氮的去除率比较高;
第二,氨氮的最终排放量符合国家规定的污水排放标准;
第三,电能消耗较少。
根据2.4.2、2.4.3和2.4.4的研究结果,并结合能耗等方面的因素,得到最佳工况。
第3章结果与讨论
3.1电流密度对NH3-N去除率的影响
选取极板间距为3cm,氯离子浓度为150mg/L,采用IrO2-Pt/Ti电极为阳极,氨氮初始浓度约100mg/L,改变电流密度,分别电解2h,对不同时间氨氮的浓度进行测定,记录数据,对数据进行处理,绘出NH3-N去除率曲线如下图所示:
图3-1电流密度对NH3-N去除率的影响
图3-1显示了不同电流密度下,氨氮去除率的情况。
从图中可以得知,随着电流密度的增大,NH3-N的去除率也随之增大。
原因是当电流密度增大时,电极电势增高,电极间产生的具有强氧化性的物质也增多,相应的电化学氧化能力增强,
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