铁电与多铁隧道结研究进展_精品文档资料下载.pdf
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A目录I.引言382II.纳米尺度铁电性384A.退极化场和软模理论对纳米铁电性的限制385B.理论和实验的突破385C.界面效应和纳米铁电性386III.铁电隧道结387A.铁电隧道结中的载流子传导机制387B.铁电极化与隧穿效应390C.电致电阻效应的理论基础392D.巨电致电阻效应的实验进展396IV.多铁隧道结398A.复合型多铁体398B.多铁隧道结399V.最新研究动态401A.內稟非对称铁电性研究402B.极化相关的非对称隧穿长度402C.磁有序和隧穿404D.基于有机聚合物的隧道结404E.金属性和铁电性的共存405VI.未来展望405A.半导体存储器的困境406B.铁电隧道结非易失存储器406C.基于铁电和多铁隧道结的多态存储器407致谢408Receiveddate:
2013-8-5*参考文献408I.引言隧道效应是一种典型的量子力学现象,它描述的是微观粒子,例如电子或质子,有可能穿越高于该粒子能量的势垒的物理现象1。
这种效应不仅具有深刻的物理内涵,比方说,它体现了微观粒子的波粒二象性,同时也在现代科技中得到了广泛应用:
超导体/绝缘体/超导体中的隧穿导致约瑟夫森效应2,被用来制备超导量子干涉仪(SQUID)和超导量子比特等;
而磁性和隧道效应的联姻则产生了隧道磁电阻(tunnelmagnetoresistance,TMR)效应3,现在被广泛应用于硬盘驱动器和磁阻随机存取存储器(MRAM)中。
本文所介绍的铁电隧道结(ferroelectrictun-neljunction)和多铁隧道结(multiferroictunneljunction)4是把铁电性和隧道效应结合起来产生的两种新型隧道结构。
在介绍这两个概念之前,我们有必要回顾一下磁性隧道结(magnetictunneljunc-tion)的发展史。
这是因为铁电和多铁隧道结真正意义上的发展只是最近不到十年的事情,而磁性隧道结则处于发展相对成熟的阶段,其发展历程中的成功经验有可能被借鉴到铁电和多铁隧道结的研究上来。
早在1975年,法国科学家Julliere在Fe/Ge-O/Co磁性隧道结中就已发现了TMR效应并给出了计算磁电阻的理论方法3。
然而当时此类磁性隧道结应用文章编号:
1000-0542(2013)06-0382-32382方跃文等:
铁电与多铁隧道结研究进展383价值是十分有限的,因为它在极低工作温度下(仅4.2K)的阻变效应也只有14%,因此这一重要发现并未立即引起人们的注意,在此后的二十年间相关研究进展较为缓慢。
Maekawa等5和Nowak等6在此期间分别研究了Ni/NiO/Co与Gd/GdOx/Fe相关的多种磁性隧道结的隧道磁电阻效应,然而都由于材料生长和实验测量技术等方面的限制而无法获得Julliere理论预期的高磁阻率。
TMR效应研究的迅猛发展是在巨磁阻(giantmagnetoresistance,GMR)效应被发现之后。
GMR效应的早期工作其实主要受益于德国Grunberg小组在Fe/Cr/Fe多层薄膜结构中的开创性研究7,他们最初设想是研究金属Cr制成超薄膜时能够观测到反常的特性,然而却无意间发现在一定厚度的时候,通过Cr层能够和Fe层发生交换耦合作用,并使两层Fe薄膜从铁磁向反铁磁取向发生渡越(crossover)。
这种三层膜结构中电阻变化虽然只有2%4%,却给Fert等人以启发。
1988年,Fert小组发现在4.2K时,分子束外延生长的(001)Fe/(001)Cr超晶格电阻在大约2T的外加磁场作用下可以下降到无磁场作用时的一半,即使在室温下也下降了17%,这是一种巨大的负GMR效应8;
几乎与此同时Grunberg小组也发现了增强的磁阻效应9。
巨磁阻效应的发现促成了磁电阻器件尤其是磁盘存储技术和磁电阻传感器技术短时间内的长足进步,并迅速实现了产业化,堪称科技推动生产力发展的典范。
巨磁阻效应起源于铁磁金属超晶格中自旋相关的电子散射和磁层间的交换耦合。
由于金属多层膜结构中强反铁磁耦合效应的存在,使得其饱和磁场很高,亦即磁场灵敏度很低,这一特点大大限制了巨磁阻效应的实际应用。
相反,磁性隧道结中只需要较弱磁场即可产生磁化反转,从而实现隧道磁电阻的巨大变化,其磁场灵敏度远超金属多层膜结构。
正是由于这个原因,磁性隧道结的潜在应用价值重新凸显在世人面前。
另一方面,在20世纪末的十年间,纳米技术发展迅速,人们对于纳米微结构的操控技术特别是薄膜制备工艺得到了大大的提升,这对TMR效应走向实用化起了至关重要的作用。
1994年Miyazaki和Tezuka研究常温下的Fe/Al2O3/Fe磁性隧道结时获得了18%的磁阻率10;
紧接着Moodera与其合作者在测量4.2K温度下的CoFe/Al2O3/Co磁性隧道结时获得了24%的磁阻率11,这一数值与Julliere模型预测值是一致的;
此后,Yuasa等人在室温下以MgO作为绝缘层的磁性隧道结中先后获得了180%和500%的巨隧道磁电阻12,13。
磁性隧道结研究成果自此层出不穷,理论和实验上都时有重要突破,TMR效应因而得以走向实用化,被应用到实际生产生活中的许多方面,如随机存储器技术和扫描隧道显微镜技术等。
图1.磁性隧道结的构造图以及磁性隧道结磁化方向与相应阻态示意图。
图中FM代表铁磁金属电极,Insulator代表隧穿绝缘体层。
当上下磁层中磁化方向一致时,获得低阻值Rp;
当磁化方向反向平行时,获得高阻值Rap我们再来看看TMR效应的起源。
在磁性隧道结中,纳米级厚度的绝缘体被嵌入在上下两个铁磁性金属电极之间(如图1所示),当上铁磁层中的磁化方向与下铁磁层磁化方向平行时,由于电子在隧穿过程中不改变自旋方向,电子只能隧穿到与自身自旋同向的子带中,自旋向上(下)电子将从下铁磁层隧穿到铁磁层的自旋向上(下)子带中,隧穿电流与隧穿的自旋向上电子和自旋向下电子数目之和成正比,这时候呈现较低的阻值;
然而当施加磁场使上下铁磁层磁化方向反向平行时,这时下铁磁层中的多数自旋电子会进入上铁磁层的少数自旋子带,而下铁磁层中的少数自旋电子则会隧穿到上铁磁层的多数自旋子带中,由于费米面附近自旋向上和自旋向下电子的态密度与原先上下磁层磁化方向一致时的自旋电子态密度不同,因而会出现隧穿电流减小即阻值增大的情况。
存在这两种阻值状态的原因主要是由于电子隧穿的几率与两个铁磁层中的相对磁化取向有关14,因此我们通过一个较小磁场来控制上铁磁层中的磁化方向就能获得如图1所示的两种高低不同的阻态。
在磁性隧道结阻变研究中所取得的巨大成功激发了人们研究其他类型隧道结的兴趣。
由于铁磁性和铁电性在对称破缺、迟滞现象、畴和畴壁、极性和极性反转等诸多物理现象上有着极大的相似性,人们很自然会想到:
如果将铁电材料做成隧道结的隧穿层,是否384方跃文等:
铁电与多铁隧道结研究进展也能产生巨大的阻变效应呢?
事实上,早在四十多年前,当时在美国IBM实验室工作的日本物理学家江崎玲于奈(L.Esaki)就开始了上述思考。
江崎对电子隧穿现象研究极深,曾发明Esaki二极管,并因发现半导体中的隧道效应获得1973年诺贝尔物理学奖,而在IBM实验室工作期间他还提出了半导体超晶格的概念。
1971年,江崎设计了一种采用铁电体作为势垒层的隧道结,他当时命名为极化开关(polarswitch)15,这被认为是铁电隧道结的雏形。
图2(a)所示即极化开关,其中3040A厚度的铌氧化物是当蓝宝石基底升温时,单晶铌被空气氧化所得。
江崎认为在这个三明治夹心层中生成了铌酸铋的绝缘铁电层,铌酸铋的两个极化方向对应了器件一高一低两个阻态,其电阻率比值高达10倍,如图2(b)所示,这两种阻态十分稳定,只有当外加电压达到某个阈值后才会改变。
图2.(a)为极化开关器件结构图,1为单晶铌条带,2为蓝宝石基底,3为厚度在3040A之间的铌氧化物,4为顶电极铋;
(b)为自发电极化引起的阻抗变化现象示意图。
(来自文献15)我们现在无从判定江崎所发现的阻变效应是否和绝缘层的铁电性有关,然而的确是他首先把铁电性和隧道效应联系起来。
不过历史上江崎的发现并没有立即揭开一个新的纪元,IBM实验室很快就终止了这项研究,理由是1972年该实验室的Ba-tra和Silverman16从退极化场理论出发提出了铁电性低尺度不稳定的观点,他们认为铁电薄膜厚度至少在400纳米以上才能保持稳定的铁电性,然而这个尺度对于电子隧穿是几乎不可逾越的,这就直接封杀了铁电体作为隧穿层的可能性。
往后的数十年中,鲜有将铁电体作为势垒层制备隧道结的报道,关于铁电隧道结的研究也被长期搁浅。
铁电隧道结研究的重启源于人们对纳米铁电性认识的突破。
1998年,Bune等发现含30%三氟乙烯的偏二氟乙烯共聚物P(VDF-TrFE)薄膜中并不具有明显的铁电性临界尺寸,厚度仅为10A的双层P(VDF-TrFE)仍旧是具有铁电性的薄膜17。
这种薄膜的厚度大大低于之前发现的铁电薄膜厚度,促使纳米尺度铁电体的研究在上世纪末期再次引起了人们的关注。
德国科学家Kohlstedt在2001年美国材料研究学会(MRS)年会上首次明确提出铁电隧道结这个概念18,2003年Contreras首次以铁电隧道结为题完成了其博士论文19,而在正式文献中出现这个词汇则要等到2005年20,同年Zhuravlev等提出巨电致电阻(giantelectroresistance,GER)效应概念并给出了理论解释21,自此铁电隧道结作为隧道结家族中新的一员正式出场,并很快大放异彩。
有趣的是,铁电隧道结的发展正好和多铁体及磁电效应研究的复兴同步2228,因此铁电隧道结的研究一直与多铁性研究相互渗透,并诞生了多铁隧道结这个更为新奇的概念,这种多铁隧道结同时具备磁性隧道结和铁电隧道结各自的优点,能够在降低功耗、提高信息存储密度上大有作为,因而成为发展新型信息存储器的重要方向。
我们下面就来具体讲述铁电和多铁隧道结研究中的物理问题和最新研究进展。
II.纳米尺度铁电性如果一种介电材料具备如下两种特性:
一是在无外加电场时能发生自发极化;
二是该自发极化能够在外加电场作用下发生反转,这时我们就称其具有铁电性。
铁电性的成因是复杂多样的,关于铁电性的产生机制,本文限于篇幅不再赘述,而将重点阐述有关纳米尺度铁电性的实验工作和理论进展。
铁电性能否维持在纳米尺度是一个关于铁电体,或者准确地说铁电超薄膜的一个关键性问题,也是能否制备铁电隧道结的决定性因素。
从理论上分析,退极化场和软模的集体激发机制都对纳米铁电性施加了很强的限制条件;
而在实验上,由于早期材料制备技术的局限,确实很难在低维尺度上发现仍具有铁电性的材料,因此前人在研究中提出了“死层”、尺寸效应这些概念29,30。
这些问题在很长一段时间内困扰着铁电体研究领域的研究者,并限制了铁电体在微纳器件上的发
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