第二节非线性光学极化率Word格式文档下载.docx
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哈密顿算符是由三部分组成:
(2.1.4)
1)是未受扰动的物质系统的哈密顿算符,其本征态是,而本征能量是,;
2)是描述光与物质相互作用的相互作用哈密顿算符;
3)而是描述系统周围的热库施于该系统随机的扰动的哈密顿算符.
Hint在电偶极矩近似下,相互作用哈密顿算符由下式给定:
(2.1.5)
在这里将只考察电子对极化率的贡献.对于离子的贡献,就必须用—代替,其中qi和分别是第i个离子的电荷和位置.
H随机哈密顿算符是造成物质激发的弛豫的原因,或者换言之,它是造成被扰动了的ρ弛豫回到热平衡的原因.于是我们可以把式(2.1.3)表示成
(2.1.6)
其中
ρ的矩阵元的物理意义:
将本征态作为基矢,并把写成的线性组合:
,那么,ρ的矩阵元的物理意义就十分清楚了.
矩阵元表示系统在态中的布居,
而非对角矩阵元表明系统的态具有和的相干混合.
在和有混合的情况下,如果与的相对相位是随机的(或不相干的),那么,通过系综平均后就有。
寻找()弛豫表达式.
布居的弛豫是系统与热库的相互作用引起的态之间的跃迁的结果.令Wn-n’是由热引起的丛态到态的跃迁的速率.于是,中的过剩布居的弛豫速率应是
弛豫=(2.1.8)
在热平衡时,就有(2.1.9)
因此,也可以把式(2.1.8)写成(2.1.10)
非对角元的弛豫更复杂.然而,在一些简单的情况中,预期相位相干性指数的衰减到零.这样,对于nn’,我们有
(2.1.11)
这里是态与之间的特征弛豫时间.在磁共振中,布居的弛豫称作纵向弛豫,而非对角矩阵元的弛豫称作横向弛豫.在某些情况下,态的纵向弛豫能用下式来近似:
(2.1.12)
这样,T1叫做纵向弛豫时间.相应的T2叫做横向弛豫时间.
(二)微扰法解维方程
在计算中采用微扰展开.令
(2.1.13)
其中(2.1.14)
式中是热平衡的系统的密度矩阵算符,而且我们假设在介质中没有固有极化,因而.
把的级数展开式代入式(2.1.6),再把视为一级微扰,相同级的相收集在一起,就得到
(2.1.15)
我们在这里感兴趣的是对能分解成傅立叶分量的场ℰi
的响应.于是,由于和
算符也能展开成傅立叶级数
当时,就能从式(2.1.15)具体的逐级解出.第一级解是
(2.1.16)
这里我们采用了记号.可以很容易得到更高级的解,尽管这种推倒是冗长乏味的,每当在推导中出现对角元时,为了得到一个封闭的解,常常必须对式(2.1.8)中的作进一步的近似.我们还需提及,只要式(2.1.16)中的表达式即使在n=n’时也是适用的,因为那时可在计算机中略去这一项.
二.非线性极化率的微观表达式
非线性极化强度和非线性极化率的完全的微观表达式得到的.在式(2.1.14)和(2.1.16)中,当Hint=e和时,很容易得到由电子贡献引起的一阶和二阶极化率.用明显的笛卡儿量标记,这些极化率就由下列各式给出:
一阶:
χij
(1)=pi1
(1)(ω)/Ej(ω)=
注意:
ij=1,2,3共有9个分量。
二阶:
(2.2.)
在中有两项,而在中有8项.注意:
有27个分量
三阶:
(),它总共48项.在文献(5)中给出了的完全表达式,这里就不在重述了.的共振结构以后要在第十四章里讨论.
在非共振的情况下,可以忽略式(2.1.17)的分母中的衰减常数.注意到这时的表达式中最后两项变成二阶极化率就能被简化成只有6项的形式.
当N表示每单位体积的原子或分子数时,表达式(2.2.1)实际上对于气体或分子液体或分子固体是比较合适的,而由玻尔兹曼分布所给定.对于电子性质由能带结构来描述的固体,其本征态是布洛赫态,而对应于费米分布.这时和的表达式应作适当的修改.由于能带的态基本上是连续的,故可忽略去分母中的衰减常数.在忽略了光子的波矢关系的电偶极矩近似中,对于这样的固体,具有形式
=-+++++
(2.2.2)
式中表示电子波矢,v,c,和c’是带的指标,而是态的费密分布因子.
对于凝聚态物质,应存在一个由感生的偶极矩-偶极矩相互作用产生的局域场.于是一个局域场修正因子要作为一个乘数因子出现在中.我们将在第四节中较仔细的讨论这种局域场修正.对于固体中其波函数扩展到许多个晶胞上的布洛赫(带态)电子来说,这种局域场会有被平均掉的趋势,因而也许接近于1.
讨论:
1大致估计极化率的数量级
2考察何时可作为微扰
比较与知:
当时才可用级数展开
3结构对称性对极化率有简化
4极化率的共振增强特性
记住:
1。
与rr,能级共振有关
2.与rrr,能级共振有关
三.非线性极化率的置换对称性
在极化率的微观表达式中存在固有的对称性.可以很容易从式(2.2.1)看出,线性极化率有对称性
(2.5.1)
这实际上是翁萨格关系(onsager’srelation)的一个特殊情况.
类似地,当可以略去频率分母中的衰减常数时(即非共振情况),式(2.2.1)中的非线性极化率或对于的类似的表达式有下述置换对称性:
,
(2.5.2)
在这种置换操作中,笛卡儿坐标指标要同具有适当选取符号的频率一起置换.
更一般地说,可以证明,n阶非线性极化率也具有置换对称性
(2.5.3)
如果的色散也可忽略的话,那么式(2.5.3)中的置换对称性就变得与频率无关.这样,同一个量的不同元之间现在就存在着一种对称关系,即,当笛卡儿坐标指标被置换时,保持不变.这称作克莱门猜想(Kleinman’sconjecture),利用这种猜想,的独立元的个数能被大大地减少.例如,它把的27个元减少到只有10个独立元.然而,我们应该注意,由于所有介质都是色散的.所以,当所有有关频率都远离共振,以致的色散相当不重要时,克莱门猜想才是一个很好的近似.
四.非线性极化率的结构对称性
非线性极化率量作为介质的光学性质,它应满足结构对称性的某种形式的对称性.因此,某些量元为零,而另一些相互之间有联系,从而大大减少了独立元的总数.
每一个介质都具有一定的对称性,在一群对称操作{S}的作用下,介质是不变的因而也保持不变.在实际的操作中是一个二秩三线的量于是,在对称操作下的不变由下式来具体地描述:
(2.6.1)
对于一个具有由n个对称操作组成的对称群的介质来说,应有n个这样的方程.它们给出了联系的各元的许多关系式,然这些关系式常常只有很少几个是独立的.因而可以用这些关系式把的27个元减少到很少几个独立元.
例1.在电偶极矩近似下,有反演对称性I的介质,=0。
当是反演操作时,由式(2.2.4)得到
气体没有偶数阶极化率。
例2.没有反演对称性的晶体中,具有闪锌矿结构的晶体,诸如Ⅲ-V半导体,具有形式最简单的.它们属于立方点对称晶类.尽管有许多对称操作,只需绕三个四重的转动和相对对角平面的镜面反射,就能减少的元的数转动使和,其中是指晶体的三个主轴.镜面反射导在置换笛卡儿坐标指标时保持不变.因此,是闪锌矿晶体的中的仅有的独立元.
五.极化率的实际计算及密勒系数
密勒定义了一个系数
(2.8.1)
并且经验地发现,△只有很弱的色散,而且对于很宽的晶体围,它几乎是常数.这称做密勒规则.
该规则暗示,高折射率的材料应有大的非线性极化率.
可以从键电荷模型或电荷转移模型看出;
大的弱的色散.方程(2.7.19)和(2.7.20)表明,对于
△与频率无关的常数
然而该常数正比于异极能隙C,因而,随晶体而变,尽管变化是很缓和的.Levine已经证明,对于大量的半导体,所测得的△的确正比干C.对于具有好几种不同类型的键的晶体,必须用带权重平均的C.对于大多数非线性晶体,△的值大约为几倍10-6esu.
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- 第二 非线性 光学 极化
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