有机废水微生物电化学净化机制与能源回收方法哈尔滨工业大学.docx

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有机废水微生物电化学净化机制与能源回收方法哈尔滨工业大学

国家科学技术奖励公示材料

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学科专业评审组：

项目名称：

有机废水微生物电化学处理机制与能源回收方法

推荐专家意见：

姓名：

岳国君

工作单位：

中粮集团

技术职称：

研究员

学科专业：

环境工程

推荐专家意见：

该项目针对应用百年来活性污泥法污水处理技术中能耗高、污泥量大的问题，基于微生物燃料电池原理，研发出了微生物电化学废水处理技术，以阐明微生物电化学系统中污染物高效转化与同步产能过程与机制为目标，解决了有机物定向转化规律、系统构建、运行调控等过程中的一系列关键科学与技术问题，取得了一系列突破性的研究成果。

该项目研究内容均是该技术应用中重要的需解决的关键问题和前提，技术应用后预期将大幅削减废水处理能耗，并产生多种高附加值的产品，符合国家当前及未来生态环境保护规划和节能减排国家政策，对缓解当前我国巨大的环境污染治理压力将会有重大贡献。

该研究团队研究水平高，创新能力强，在国内外具有较高的学术声誉，一直领跑该方向的研究，是国际上该领域重要的研究力量，对于推动该技术在水处理行业的发展与应用做出了重要贡献。

鉴于上述，本人特此向国家自然科学奖评审委员会郑重推荐该项目申报国家自然科学二等奖，希望给予支持！

姓名：

张杰

工作单位：

哈尔滨工业大学

技术职称：

教授

学科专业：

环境工程

推荐专家意见：

该项目围绕微生物电化学系统（MES）用于有机废水处理中的关键科学与技术问题，在国际上率先开展了系统中有机污染物高效降解与电子定向转移机制研究，提出了有机物梯级转化资源化路径，取得了一系列创新性研究成果，实现了水中有机物梯级转化与能源资源回收，并揭示了微生物学与电化学耦合调控机制。

申请人提出了通过材料表面改性获得较高电荷传递效率的研发思路，获得了低成本、可规模化使用的新材料，阐明了若干有机物在MES中的转化机制。

这些研究成果为MES理论发展与技术应用提供了重要的依据和基础。

该项目团队的研究已在国际上产生了深度的学术影响，发表多篇高水平学术论文，所发表的学术论文受到广泛关注和认可。

该团队组织召开了首届亚太地区MES会议，研究队伍负责人担任国际微生物电化学学会理事会理事及国际水协会会士，对推动微生物电化学系统技术理论研究及实现其在污水处理中的能源化利用发挥了重要的引领作用。

基于此，我推荐该项目申报国家自然科学奖二等奖。

技术研发与实现其在污水处理中的能源化利用具有重要的引领作用。

姓名：

俞汉青

工作单位：

中国科学技术大学

技术职称：

教授

学科专业：

环境工程

推荐专家意见：

随着我经济的快速发展，我国已经成为污水年均排放量最大的国家。

实现节能减排已经成为国家重点战略之一，低碳节能的污染物转化技术已经成为环境科学与工程的国际发展趋势。

污染物定向转化与资源、能源回收已成为未来国际上污水处理主要发展趋势。

微生物电化学技术作为一项新型的污染物定向转化技术尚存在诸多亟待突破的科学问题，本项目正是围绕微生物电化学系统梯级利用有机污染物定向转化产氢/产电过程的关键科学问题，在污染物定向降解转化强化产能、胞外电子转移与定向调控、多元耦合系统构建与调控机制等方面取得了一些重要突破，为微生物电化学系统实现污水处理能源化提供了重要理论依据。

哈工大的微生物电化学研究团队是我国在在该领域最早开展微生物电化学技术的理论与技术研究的团队，在科学理论、技术开发和规模化示范等方面均取得了大量创新成果，培养了一批该领域的领军人才和创新人才。

综上，我推荐该项目申报国家自然科学奖二等奖。

项目简介：

1、研究背景及意义

该项目属于环境科学技术领域，主要涉及废水微生物电化学处理技术的基础研究。

现行的污水处理技术的应用已超过100年，为解决全球水污染做出了重大贡献。

但处理能耗高、污泥量大、水中资源未得到回收利用一直没有得到有效解决，已成为世界性难题。

污水处理不再是仅仅将污染物从水中去除或转移，而是将污水看做是一种“使用过的资源”，在完成水体高效净化的同时实现水中资源、能源回收，这一转变已成为国际上废水处理的重要趋势。

但废水中有机物含量低、水质复杂，资源回收难度大，是制约该方向发展关键难题。

本团队研发出了微生物电化学废水处理及能量回收技术，围绕系统电子转移机制和作用原理，系统开展了如下的研究工作：

（1）电极生物膜的形成机制、微生物群落结构与效能；

（2）新型电极材料制备原理和微界面调控机制；（3）微生物电化学过程与有机物作用机理，并取得了一系列研究成果。

2、主要科学发现点

发现点1：

提出了微生物电化学增强的复杂有机物梯级转化同步产氢的学术思想，阐明了电极活性微生物胞外电子传递规律和菌群互作机制。

突破了传统生物处理过程中复杂底物细菌发酵产氢普遍存在的“代谢障碍”，提出了“乙醇型发酵—微生物电解”耦合废水处理同步产氢模式，实现了产氢能力接近生物质利用的理论极限，实现了系统内驱动、能量自平衡与资源回收，大幅度提高了有机物转化率和能源回收效率，为微生物电化学系统的发展提供了重要理论支撑。

发现点2：

发现了微生物电化学系统中影响电子传递的关键因素，阐明了电子传递调控机制。

发现了电极材料微界面对微生物电子传递的影响规律，革新了评价电极材料性能的传统模式，建立了微界面调控方法；发现了恒电位条件下电化学活性微生物富集及胞外电子定向转移规律，阐明了温度调控功能菌群的基本原理，从材料、化学、生物学原理上阐明了微生物电化学系统中电子转移调控机制，为微生物电化学系统调控提供了有效工具。

发现点3：

发展了高效微生物电化学系统构建方法，阐明了微生物电化学过程与有机物作用机理。

发现了系统内阻是影响MES传质效率、有机物转化效率及能源回收的关键因素，发展了降低系统内阻、提高电子转移效率的系统构建方法，获得了有机废水高效处理及能源化的工艺参数，研发出了与废水适配的核心材料与设备，为推进微生物电化学技术处理实际废水提供了重要的技术基础和保障。

3、学术成果及价值

本研究共发表SCI论文54篇，8篇主要论文SCI他引总数741次（他引总计1185次），最高影响因子25.427,平均影响因子7.98，授权国家发明专利4项。

基于该团队在国际上的影响力，团队成员被邀请主办过三次生物电化学领域国际学术研讨会，负责人被邀担任国际生物电化学学会理事及国际水协会（IWA）Fellow。

客观评价：

（1）在生物电化学系统梯级利用有机污染物定向转化产氢/产电新模式方面，针对复杂有机碳源普遍存在的“发酵障碍”问题，我们率先提出了有机物梯级利用回收生物能源的理念，得到了国际同行的积极认可。

美国工程院院士BruceRittmann教授在Cell子刊《TrendsinBiotechnology》（2010,28,262-271）上撰写综述，高度肯定了这一成果，认为“一个可能的选择是利用微生物电解电池（MECs）增加BioH2的产量，利用暗发酵和MES组合技术，如果MES能够捕获80%的电子，氢气产率可以提高到81%，最近发表的论文（指本团队发表的论文）显示了这种组合的潜力”。

美国工程院院士BruceE.Logan教授在其发表于Nature（2012,488:

313-319）和Science（2012,335:

1474-1477）的论文中指出了我们将MEC与暗发酵产氢耦合和MEC与MFC耦合的思路和理念，评价指出新工艺将复杂的有机物发酵转化成可溶性有机物具有积极的意义。

中科大俞汉青教授多次引用并积极评价相关成果，充分肯定研究中提出的MEC强化生物制氢，并在EnergyEnviron.Sci.（2014,7:

911-924，影响因子25.427，附件2-6）以及ChemicalSocietyReviews（2014,43:

7718-7745，影响因子34.09，附件2-5）等知名杂志上予以引用。

丹麦技术大学的Angelidaki教授在BiotechnologyforBiofuels（2015,8:

3，影响因子6.44）上发表的文章中也认可了本文观点并予以引证，并进一步佐证了该结论的现实意义。

（2）在微界面调控实现电子高效转移方面，本研究关于科学发现2（微界面调控）的两篇论文（ES&T,43,6870-6874,2009；JPowerSources,195:

1841-1844,2010）入选环境/生态领域和工程领域ESI近十年前1%高被引论文，所开发的材料得到了世界范围内著名研究小组的认可，被广泛应用于MES研究中。

2010年ES&T（44:

1490-1495）中刊登的研究论文认为“燃料电池专用的碳布价格非常昂贵（1000美元/m2）。

近期的研究（代表性论文1）报道了一种非常有前途的低成本碳纤维布材料，它的发现能够克服阳极成本过高的问题（10-40美元/m2）”。

NanoLetter副主编、斯坦福大学CuiYi教授在EnergyEnvironSci（2012，5，6862-6866）上发表文章肯定了我们提出的基于热处理的电极微界面调控方法，认为“为了提高（MES电极）性能，惰性石墨电极表面必须进行化学处理或者热处理”。

ES&T副主编、ES&TLett主编，美国工程院院士BruceLogan在Appl.Microbiol.Biotechnol.（2010,85:

1665-1671）的一篇邀请综述中对我们的工作评价为“先前使用碳刷阳极的研究中，通常对阳极材料进行高温氨处理，然而（Feng等发现）单加热的方法足以使碳刷表面的生物电化学条件满足要求”。

BruceLogan教授在2012年发表的一篇Science论文（335,1474-1477）中也使用了本文中提出的阳极预处理方法。

EnergyEnviron.Sci.编委UweSchröder教授在JSolidStateElectrochem（2011,15:

1481-1486）出版的一篇仅有5页的题为“发现可行性：

生物电化学系统复兴及其百年发现”的短文中报道了我们的工作：

“….通过预处理增加电极的生物相容性（附件2-1）”。

（3）在电位调控加速微生物胞外电子转移强化污染物转化方面，针对构建和调控高效的微生物电化学系统，探索快速有效的启动调控策略是富集高效活性阳极电化学活性菌群的关键技术。

本研究创新点“电化学调控”的论文（Electrochim.Acta,2009）于2012被评为年进入该杂志前25篇高引论文（Top-25Cited），并被2012年国际电化学协会年会选作展示成果。

该文发表后被Chem.Soc.Rev.（2012,41:

7228-7246，影响因子34.09），ES&T,Appl.EnvironMicrobiol.（XX）等化学与环境领域的SCI杂志他引用，其中美国工程院院士BruceE.Logan等在发表于Environ.Sci.Technol.（Environ.Sci.Technol.2010,44,6036-6041，附件2-3;Environ.Sci.Technol.,2011,45:

5025-5031）的多篇论文中报道我们构建的快速启动方法，积极阐述了电压作为选择性压力对微生物种群的影响的重要规律，并指出该方法是驯化混合菌群的有效方法。

美国亚利桑那州立大学生物设计研究中心的CesarI.Torres、美国工程院院士BruceRittmann教授等在其发表于Environ.Sci.Technol.（2009,43:

9519-9524）的论文中引用相关成果，着重介绍本文采用较高的固定电位较快积累阳极环境功能菌群并快速启动微生物燃料电池，同时指出阳极电位对电流密度以及反映其启动快慢具有十分重要影响。

哈佛大学GirguisPR和清华大学黄霞教授等在发表于Environ.Sci.Technol.（2010,44:

3187-3191）的论文中多次评价快速启动方式和较早利用实际污水的产电研究，同时指出对于提高微生物燃料电池的产电能力具有重大意义。

（4）在温度调控有效实现生物电化学系统低温高效运行方面，该团队开发的微生物电解池４℃条件下生物制氢技术（EnergyEnviron.Sci.2011,4,1329-1336），研究成果发表后英国皇家化学学会和E&ES以“细菌制氢突破性成果”（Breakthroughforbacterialhydrogenproduction）为标题对这一成果进行了评述，领域美国科学家认为“低温生物制氢降低了维持运行的加热成本”（附件5-1）。

丹麦技术大学Angelidaki教授在EnergyEnviron.Sci.（附件2-4）上发表的文章中高度认可了对MEC中产甲烷菌的可抑制观点，并进一步佐证了该结论的现实意义。

我们率先利用高通量的功能基因芯片技术揭示了微生物电解池微生物群落结构和功能对不同环境条件（启动方式、外加电压等）的响应。

德国赫姆霍兹环境研究中心的Harnisch教授等在发表于Curr.Opin.Biotechnol.（2014,27:

65-72，影响因子8.314）的文章中积极报道了我们利用微阵列技术对生物产能系统中的功能微生物进行检测。

（5）在MES构型开发及底物高效转化方面，该团队首次实现了啤酒废水和天然秸秆的MES直接电能转化，比利时Deepak等（Bioresour.Technol.,2010,101:

1533-1543）在关于MES可利用的底物的综述文章中，对此成果进行了大篇幅报道（附件2-8）。

文中“3.3纤维素类生物质”和随后“3.5啤酒废水”，作者用了一整段超过270字详细说明了该团队在啤酒废水直接电能转化方面的工作，指出“啤酒废水是一种受到BES研究者偏爱、适用于BES电能产出的废水”。

中国科学技术大学著名MES学者俞汉青教授团队在Chem.Soc.Rev.（2016,45:

2847-2870，影响因子34.09，附件2-2）的综述论文中也肯定了该团队报道的秸秆可直接用于MES发电。

该团队开发并命名了微生物碳捕获电池（MCC）。

Pandit等（Bioresour.Technol.,2012,207:

97-102）给予高度评价，认为“王等发明了微生物碳捕获电池，实现了在没有外源能量输入条件下的同步阳极有机物去除、产电和阴极碳捕获”。

美国威斯康星大学研究者在2014年综述论文（Renew.Sust.Energ.Rev.,2014,37:

550-559，附件2-7）中以附带原图的形式大篇幅报道了该团队发明的MCC，并说明了其他研究者的跟进工作。

代表性论文专著目录（不超过8篇，第一完成人在纸质推荐书签名）：

序号

论文专著名称/刊名/作者

影响因子

年卷页码

（xx年xx

卷xx页）

发表时间年月日

通讯

作者

第一作者

国内作者

SCI

他引次数

他引总次数

知识产权是否归国内所有

序号

论文专著

名称/刊名

/作者

影响因子

年卷页码

（xx年xx卷

xx页）

发表时间年月日

通讯作者

第一作者

国内作者

SCI

他引次数

他引总次数

知识产权是否归国内所有

1

Useofcarbonmeshanodesandtheeffectofdifferentpretreatmentmethodsonpowerproductioninmicrobialfuelcells./EnvironmentalScience&Technology/WangXin,ChengShaoan,FengYujie*,MerrillMatthew,D.SaitoTomonori,LoganE.Bruce*

5.393

2009,43，6870-6874

2009-7-17

冯玉杰

王鑫

王鑫，成少安，冯玉杰

176

231

是

2

BioaugmentationforElectricityGenerationfromCornStoverBiomassUsingMicrobialFuelCells/EnvironmentalScience&Technology/WangXin,FengYujie*,WangHeming,QuYoupeng,YuYanling,RenNanqi,LiNan,WangElle,LeeHe,Logan,BruceE

5.393

2009,43,6088-6093

2009-7-7

冯玉杰

王鑫

王鑫，冯玉杰，王赫名，曲有鹏，于艳玲，任南琪，李楠，李贺

55

95

是

3

Acceleratedstart-upoftwo-chamberedmicrobialfuelcells:

Effectofanodicpositivepoisedpotential/ElectrochimicaActa/WangXin,FengYujie*,RenNanqi,WangHeming,LeeHe,LiNan,ZhaoQingliang

4.803

2009,54,1109-1114

2008-8-12

冯玉杰

王鑫

王鑫，冯玉杰，任南琪，王赫名，李贺，李楠，赵庆良

90

122

是

4

Hydrogenproduction,methanogeninhibitionandmicrobialcommunitystructuresinpsychrophilicinsingle-chambermicrobialelectrolysiscells/EnergyandEnvironmentalScience/LuLu,NanqiRen*,XinZhao,HuanWang,DiWu,DefengXing*

25.427

2011,4,1329-1336

2011-02-11

任南琪

邢德峰

路璐

路璐,任南琪,赵鑫,王欢,吴迪,邢德峰

43

96

是

5

PyrosequencingrevealshighlydiversemicrobialcommunitiesinmicrobialelectrolysiscellsinvolvedinenhancedH2productionfromwasteactivatedsludge/WaterResearch/LuLu,DefengXing*,NanqiRen*

5.991

2012，46，2425-2434

2012-02-11

邢德峰,任南琪

路路

路路,邢德峰,任南琪

95

147

是

6

Enhancedhydrogenproductionfromwasteactivatedsludgebycascadeutilizationoforganicmatterinmicrobialelectrolysiscells/WaterResearch/LuLu,DefengXing*,BingfengLiu,NanqiRen

5.991

2012，46，1015-1026

2011-12-08

邢德峰

路路

路路,邢德峰,刘冰峰,任南琪

44

120

是

7

SequestrationofCO2dischargedfromanodebyalgalcathodeinmicrobialcarboncapturecells（MCCs）./Biosensors&Bioelectronics/XinWang,YujieFeng*,JiaLiu,HeLi,CaoLi,NanLi,NanqiRen.

7.476

2010,25,，2639-2643

2010-05-04

冯玉杰

王鑫

王鑫，冯玉杰，刘佳，李贺，李超，李楠，任南琪

54

71

是

主要完成人：

1.姓名：

冯玉杰

排名：

1

行政职务：

国家重点实验室副主任

技术职称：

教授

工作单位：

哈尔滨工业大学

完成项目时所在单位：

哈尔滨工业大学

对本项目主要学术贡献：

对推荐书重要科学发现1、2、3项做出了创造性的贡献。

提出了复杂有机质在MES中梯级转化同步定向产能的学术思路，阐明了微界面结构与电子传递之间的关系，建立了电位调控电化学活性微生物定向富集及强化电子传递方法，建立了与有机废水特性适配的MES装备与构型，并主持完成了中试试验研究。

是代表性论文1,2,3,7,8的通讯作者。

是代表性论文8的第1作者。

是4项专利的第一发明人。

曾获国家科技三等奖奖励（1998年），排名第2

2.姓名：

邢德峰

排名：

2

行政职务：

无

技术职称：

教授

工作单位：

哈尔滨工业大学

完成项目时所在单位：

哈尔滨工业大学

对本项目主要学术贡献：

对推荐书重要科学发现中所列第1、2、3项发现做出了重要贡献,。

发现了微生物电化学系统微生物种群互作机制，基于微生物电解池技术解决了发酵法生物制氢的低温限制和底物代谢障碍，大幅度提高氢气转化率。

开发了微生物电解池与发酵耦合梯级产氢新工艺，大幅度提高氢气转化率，突破了碳源利用的局限性和生物发酵障碍问题，实现了蛋白质高效产氢。

是代表性论文4、5、6的通讯作者。

曾获国家科技奖励情况：

2007年,国家技术发明二等奖，乙醇型发酵生物产氢技术，第3；

3.姓名：

王鑫

排名：

3

行政职务：

无

技术职称：

教授

工作单位：

南开大学

完成项目时所在单位：

哈尔滨工业大学

对本项目主要学术贡献：

对推荐书重要科学发现中所列第2、3项发现做出了重要贡献。

完成了氮掺杂碳基材料设计与制备、滚压阴极材料设计与制备，完成了首例复杂纤维素底物在MES中的转化，以及首例啤酒废水在MES中梯级转化，开发出了具有二氧化碳吸收及转化功能的碳捕获MES，是代表性论文1,2,3,7的第一作者,代表性论文8的第2作者。

4、姓名：

路璐

排名：

4

行政职务：

无

技术职称：

研究助理教授

工作单位：

美国科罗拉多博尔德分校

完成项目时所在单位：

哈尔滨工业大学

对本项目主要学术贡献：

对推荐书发现点1和2做出了重要贡献。

完成了复杂有机质梯级转化高效降解产能的实验室研究，对于建立温度机制及方法具有重要贡献，针对生物电化学系统产电微生物的定向富集和分离难题，开发了产电微生物分离新技术并获得高效产电细菌；发现了微生物电化学系统微生物种群互作机制。

是代表性论文4、5、6的第一作者。

5、姓名：

刘佳

排名：

5

行政职务：

无

技术职称：

副教授

工作单位：

哈尔滨工业大学

完成项目时所在单位：

哈尔滨工业大学

对本项目主要学术贡献：

对推荐书中重要科学发现3具有重要贡献。

在MES阴极基体材料研发方面做出了重要贡献，包括双面布阴极基体材料、具有电子收集及扩散功能的含镍基体材料，开发出了新型阳极材料、新型阴极基体材料及氧还原催化材料、电子收集方法等在内的系统关键材料。

完成了碳捕获MCC系统的实验研究。

是专利1-4的主要完成人（第二作者），代表性论文7的第三作者。

完成人合作关系说明：

本项目完成人为冯玉杰、邢德峰、王鑫、路璐、刘佳，其中冯玉杰、邢德峰、是哈尔滨工业大学城市水资源与水环境国家重点实验室成员及国家自然科学基金委国家创新研究群体成员。

王鑫、路璐、刘佳在项目执行期间是哈尔滨工业大学博士研究生，是从冯玉杰教授和邢德峰教授。