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催化工程学习笔记
催化工程学习笔记
第一章绪论
1.催化剂活性的表示方法:
(1)反应速率:
它表示单位时间上、单位面积上或单位质量的催化剂的反应速率。
优点:
能很清楚地比较活性大小,但缺点同转化率;
(2)转换数
TON或转换频率TOF:
表示单位时间内每个活性中心上所发生的总反应次数。
优点在于:
这是从分子水平上表达催化活性,因而最严格最科学,但缺点是活性中心数目不容易测定,目前还仅限于理论方面的研究;(3)比活性:
a=k/s,催化剂单位表面积上的速率常数;优点是去除了表面积对催化活性的影响,比活性至于催化剂的化学组成有关,与表面积大小无关;(4)时空速率:
一定条件下单位时间、单位质量或体积的催化剂上所得的目的产物的摩尔量。
优点是用时空速率表示催化剂活性很实用,比较直观,在生产和工程设计上较为方便。
(5)其他方法:
反应物的转化率、反应的活化能、达到相同转化率所需要的温度、在反应温度和转化率一定时所允许的空速。
2.催化剂的选择性:
即专门对某一化学反应起加速作用的能力称为催化剂的选择性。
它的表示方法是:
生成多种产物时。
对某一种产物的选择性可以用生成该产物的反应速率与生成所有产物的速率之和的比值来表示。
它包括
(1)化学选择性:
表示方法有a.速率常
数之比、b.目的产物收率与反应物转化率之比;
(2)区域选择性:
选择不同位置的碳原
子进行反应;(3)旋光异构选择性。
3.催化剂的稳定性:
(1)耐热稳定性:
能在高温苛刻的反应条件下,长时间具有一定水平
的活性.
(2)抗毒稳定性;(3)机械稳定性。
4.催化剂的4个特点
5.催化剂的组成:
6.环境因子E=千克废弃物/千克产物
第二章吸附与催化
1.费米能级(P188)Ef:
Ef是半导体中电子的平均位能,它与电子脱出功有密切关系,它
是表示半导体导电性能的一个重要物理量。
2.电子脱出功(P188):
把一个电子从固体内部拉到外部变成完全自由电子需要的能量。
它等于费米能级到导带顶的能量差。
3•微分吸附热:
吸附量发生微小变化时,所产生的热效应随吸附量的变化率Qd(―9)t。
n
积分吸附热:
吸附量发生较大变化时,在恒温吸附的整个过程中,吸附一个摩尔的吸附
质所产生的平均热效应。
H
等量吸附热:
又称为等容吸附热,Qiso()TPS(HaHg),因为在催化文
na
献中规定吸附时放热为正,即热量符号的规定和热力学相反。
(P27)
4.对氢的吸附(P20):
均裂指氢键的均匀断裂;异裂指氢键的不均匀断裂。
对氧的吸附(P21):
02解离成02-,0-。
缔合吸附是指具有电子或未共享电子对的分子能够不用解离就发生化学吸附。
CO的吸附(P22):
线式吸附和桥式吸附都属于缔合吸附。
5.溢流效应(P25):
溢流效应是吸附粒子在表面移动的另一种情况,其中溢流现象是在一
个相(给体相)表面上吸附或产生的活性物种(溢流子)向另一个在同样条件下不能吸
附或产生该活性物种的相(受体相)表面上迁移的过程。
它可能直接影响到催化剂的活性、选择性和稳定性。
6.
脱附活化能Ed从化学吸附态,发生脱附变到分子态,所需要克服的能垒。
吸附活化能Ea从始态的分子到达化学吸附的过渡态所需要克服的能垒。
(P15)
kaPexp^j^),脱
7.吸附热与覆盖度之间的关系(P28):
8.火山曲线(P156):
即可以表征吸附强度与催化强度的关系。
9.吸附和脱附的动力学
(1)Langmuir理想吸附:
rakaPf()理想脱附:
rdkdf'()
但不同覆盖度下f()或f'()具体形式会不同。
例如:
a.一个粒子只占据一个中心f()1,f'(),为覆盖分数。
b.粒子在表面解离成二个粒子,并各占据一个中心,则f(),f'()均为a的
平方。
C.混合吸附时:
f()1AB,f'()A。
(2)Elovich方程(假定吸附能量随覆盖度呈线性变化)
10.吸附平衡(等温吸附平衡、等压吸附平衡、等量吸附平衡):
当吸附速率与脱附速率相等时,催化剂表面上吸附的气体量维持不变,这种状态即为吸附平衡。
理想表面Langmuir吸附等温式:
P
(1)最简单的情况其中ka/kd,成为吸附系数。
1P
0.50.5
(2)解离吸附时05-
0.50.5
1P
P
(3)混合吸附时i」
1iP
RTRT
第三章催化剂某些宏观结构参量的表征
•催化剂的密度,孔容,表面积,BET吸附等温式,孔结构等表示方法:
中Vp为颗粒体积,还包括孔。
(2)堆密度(也叫表观密度)P—,Vb为整堆催化
VB
剂的体积,包含颗粒间隙和孔。
(3)真密度:
f—,Vf为碳骨架体积。
(4)视密
Vf
度:
用溶液去填充催化剂除骨架外所有空间,然后算出Vf,由于液体不能全部填充,因
此得出的Vf只是近似值,当溶剂选的好时,常常用视密度代替真密度。
2•催化剂的孔容:
是催化剂内所有细孔体积的加和,孔容是表征催化剂孔结构的参量之一,
11
常用比孔容来表示:
即1g催化剂颗粒体积(—)扣除碳骨架体积(—)。
用四氯化
pf
碳测定孔容时VgW2,其中d为四氯化碳相对密度。
Wd
3.表面积:
由于多相催化反应主要发生在催化剂的表面上,即催化剂表面提供了发生反应
的场所,因此测定催化剂的表面积就显得即为重要(催化剂的表面积对其活性有重要影
响)。
通常用气体吸附法(BET法)测定表面积,其他方法为X射线小角度衍射法,直接
测量法。
BET等温方程用来描述多分子层物理吸附,并用来测定催化剂的物理表面积
5.孔结构:
孔结构的类型对催化剂的活性、选择性、强度等很有大影响。
许多工业上的催化剂都是多孔性的。
根据IUPAC分类,催化剂的孔径分布为:
(1)粗孔,
为粉末间形成的孔,其孔半径大于100nm;
(2)细孔,晶粒间形成的孔为细孔,其孔半径
小于10nm;(3)粗孔和细孔之间为过渡孔,孔径在10-100nm之间。
负载金属催化剂、金属催化剂、金属颗粒的分布、金属活性中心的表达、分散度。
1.负载金属催化剂:
金属活性组分负载于高比表面的载体上。
如石油炼制重整催化剂
Pt/Al2O3,制备过程一般是利用浸渍法把含有铂盐的溶液浸渍到载体Al2O3上,干燥,焙
烧后,用还原剂例如氢气在较高的温度下把铂还原为金属铂。
这时Pt以很小的晶体粒子
高度分散在载体Al2O3上.Pt是非孔性的,Al2O3是多孔性的。
2.金属催化剂(P155):
它是多相催化剂的一大门类,过渡金属、稀土金属以及许多其他金属都可以用作催化剂,其中过渡金属是有效地加氢、脱氢氧化剂,尤以忸族金属应用较广,有的还可称为“万能催化剂”。
3.负载金属催化剂金属的分散度:
三种方法
(1)金属晶粒的大小一平均直径(长度-数、体积-面积)
(3)金属组分的表面积
4.金属活性中心的表达:
几何适应理论认为,金属催化剂晶体中的原子就是活性中心,晶
体中原子间的距离要与被吸附物分子中相关键长相适应,才有很好的催化活性,距离太长太短都不好。
5.分散度:
晶粒表面上的金属原子数Ns与总的金属原子数Nt的比值
第四章气固多相催化反应动力学基础
1.单分子反应(P63),双分子反应(65):
经常碰到两种著名的机理
2.补偿效应:
在一系列催化剂上进行某一反应,或在不同条件下处理同种催化剂上进行一
系列反应,将得到的k用Arrhenius方程处理,有时出现活化能E和指前因子A同增或同减
的过程,这样就使其中一个的作用抵消了另一个的作用,E和A这种同方向德变化称为补
偿效应。
(kAexp(E/RT),由公式可以看出,k随E增大而减小,随A大而大)
3.扩散:
它分为外扩散和内扩散,其中内扩散又分为体相扩散、Knudson扩散和构型扩散
内扩散的三种方式的依据是孔径大于与分子自由程大小(102nm)的比较(或分子大小)。
(1)体相扩散(容积扩散):
孔径比较大(>103nm),气体十分浓密,气体分子间的碰撞次
数远大于气体分子与孔壁的碰撞数,这时发生的扩散称为体相扩散。
(2)Knudson扩散:
孔径很小(明显小于102nm),气体稀薄时,分子与孔壁的碰撞次数远
大于分子自身的碰撞数,这时发生的扩散称为Knudson扩散。
(3)构型扩散:
当分子大小与孔道相近时,发生构型扩散,扩散速率很慢。
(P88图4.9)
4.
(1)内表面利用分数(P92):
为考察孔内表面的利用情况,特定义内表面利用分数F,
它表征孔内表面利用的程度,一般来说,内扩散阻力越大时,内表面利用系数F越低,通
过F的大小可以判明内扩散阻滞作用的程度,它是指导催化剂宏观结构设计的基础。
(F为半个孔内有扩散时与半个孔内没扩散的反应速率之比)。
(其中F的大小
(2)Thiele模数:
它代表的是反应速率、孔宏观结构和扩散的综合影响。
I2ki1
取决于hiU——。
m很大时,F—,h1很小时,F1。
)
\rDhj
5.内、外扩散对反应动力学的影响以及如何消除内外扩散的问题:
(1)内外扩散对反应动力学的影响:
a.当外扩散的阻力很大,它就成为控速步骤,这时总扩散的速率将取决于外扩散的阻力;b.当内扩散不仅影响反应速率,还影响反应级数,反应速率常数和表观活化能等动力学参数。
(2)如何消除内外扩散:
a.提高反应的线速度,就可以减小滞留层厚度L,增加了扩散系数D,从而消除外扩散的影
响。
应该注意的是:
在保持原料空速不变的条件下增加线速度。
b.在催化剂装入量不变的前提下,改变催化剂
图九币转化呼与线速的关系
的的粒度,随粒度变小,表观反应速率或转化率明显提高,向动力学区过渡。
应该注意的是:
在反应很慢时,如果选择的颗粒较小,会影响产量,增大传值的阻力(减小催化剂粒径、扩大催化剂的孔径)。
第五章固体酸催化剂
1.酸类型,酸强度与酸量。
(1)酸类型:
B酸:
能够给出质子的物质称为B酸,能够接受电子对的物质称为L酸。
大多数的酸催化反应是在B酸位上进行,单独的L酸位不显活性,存在协同效应。
酸类型的鉴别:
吡啶吸附在B酸上形成吡啶离子,其红外吸收峰之一在1540cm-1,这
是一个常用来鉴别B酸的吸收峰。
吡啶吸附在L酸上形成配位络合物,鉴别这种络合物的常用吸收峰在1447-1460cm-1。
(2)酸强度:
B酸的酸强度就是指B酸给出质子的能力,或者是将某种B碱转化为其共轭酸的能力。
L酸的酸强度是指L酸接受电子对的能力,或者说与L碱形成络合物的能力。
加入指示剂时,H0越负,酸强度越大。
还有一个表示方法是利用碱性气体从酸中心脱附的温度或活化能,脱附温度或活化能越高,酸强度越强。
(3)酸量:
通常将每克催化剂上酸的摩尔数或每平方米上具有的酸的摩尔数表示。
其测定
方法:
a.指示剂滴定法,在指示剂存在下,用正丁胺滴定悬浮在苯溶液中的固体酸从而求出算量(正丁胺为强碱,与酸结合把指示剂置换出来,当指示剂的PKa=这样测定的酸量
是算强度H。
的那些酸的量)。
b.采用程序升温脱附法,不同的峰面积代表不同酸强度
的酸量,峰面积正比于酸量。
2.酸性质与催化作用
a、酸类型与催化作用的关系:
有的反应需要B酸催化,有的需要L酸催化,有的反应可以同时被B酸和L酸催化。
b、酸强度与催化作用的关系:
酸的强度不同,对反应物的活化程度不同,反应物只有在那强度足够的酸的催化作用下才能发生反应。
需要的酸强度排行:
顺反异构<双键异构<聚合<烷基化<裂化。
即顺反异构可以在酸强度很弱的条件下进行。
c、酸量与催化作用的关系:
在合适酸类型和酸强度情况下,催化作用的活性随酸量的增加而增加。
4.正碳离子机理(P124):
正碳离子是烃类分子中的碳链上一个正电荷形成的物种,由于正
电荷的存在,其结构不稳定,具有较高的反应活性。
现在公认,催化裂解主要是以正碳离子机理进行的,烃类分子首先与催化剂上的酸中心生成正碳离子,再继续进行各种反应,与以自由基机理进行的热裂解完全不同。
可以说,催化裂解化学是正碳离子化学。
5.硅铝胶催化剂(P115剂是无定形SQ2-AI2O3催化剂的简称,首先将稀的硅酸钠溶液酸化,
放置后得到硅铝胶。
在形成硅胶之后的溶液加入铝盐,则铝盐水结成三水合铝,三水合铝与一次硅胶粒子的表面羟基缩合,形成氧化硅-氧化铝的一次粒子,这样的一次粒子进一步凝
聚为SiO2-AI2O3凝胶。
这样在硅胶颗粒表面就引入铝离子。
6.分子筛
沸石分子筛的晶体结构可以分为四个层次
第一个层次:
TO4四面体一级结构单元,四面体的中心原子T最常见的是Si和AI,也
可以是P,Ga,Ti,V等,硅或铝的原子半径比氧原子半径小得多,它们处于氧原子组成的四面体的包围之中。
Si-O键键长0.161nm,AI-O键键长0.175nm.
第二层次,硅(铝)氧四面体通过共用顶点的氧原子(氧桥)联结成环。
四面体每一个
氧原子都是共用的;相邻的两个四面体之间只能共用一个氧原子;[AIO4-]四面体不能直接
相连,需间隔[SiO4].可以连接成四元环,六元环,八元环,十元环,十二元环,等等。
一个元代表一个四面体
第三层次:
笼。
各种环通过共用边联结成笼。
B笼:
截角八面体(正八面体的每个顶角在三角面高的三分之一处截掉)十四面体:
六个四元环,八个六元环
有效直径0.66nm有效体积0.160nm3
是A型X型Y型沸石的基本结构单元
a笼是A型沸石的主晶穴。
二十六面体:
六个八元环,八个六元环,十二个四元环。
有效直径1.14nm有效体积0.760nm3
立方体笼(四方柱笼)
六方柱笼(有效直径0.26nm)
超笼(八面沸石笼):
二十六面体:
十八个四元环,四个六元环,四个十二元环,有效直径1.25nm有效体积0.850nm3
第四个层次:
笼与笼相连接得到沸石分子筛。
ZSM-55和8相对,4和7相对,一共8个五元环。
孔道排列的特点是直筒形孔道与横向的正弦形交叉。
7、沸石分子筛的特点
①很高的比表面积,表面积主要由孔道提供。
②具有均一的分子尺寸大小的孔道和笼结构,
可进行分子筛选。
③具有酸强度高的酸性中心,且酸性中心浓度高。
④在沸石中aio4的
负电荷与阳离子的正电荷有较强静电场,使反应的分子极化,反应活性提高。
⑤孔道结构可用一定的方法进行修饰,使其适用于特殊的催化反应。
⑥特定的孔道结构与笼结构,可以筛定其他的活性组分,易于制备成多功能的催化剂,使得分子筛是优越的选择性吸附剂、催化剂。
⑦分子筛具有很高的热稳定性,能在较苛刻的条件下安全、方便使用。
8.择性催化(P135):
某些像沸石一类的物质,因为具有特殊的几何构型,以及因为此种构型所产生的对扩散的效应,能够起到控制反应方向的作用,催化剂的此种效应就叫做择性效应。
而择型的基础就是催化活性物种被设置在沸石的晶穴与晶孔之内。
可分为:
(1)对反应物择型:
利用催化剂特定的孔结构,使反应混合物中仅具有一定形状和大小的分子才能进入催化剂孔内参加反应,实现对反应物的择型。
(2)对产物的择型:
利用催化剂特定的孔结构仅能使具有一定形状和大小的产物分子才能离开催化剂孔道,从而达到控制反应方向的目的。
与
(1)比是一个对进,一个对出。
(3)对中间体择型:
利用催化剂特定的孔结构限制某中间体的生成,促进另一中间体自由
生成。
4)分子运行路线控制择形作用:
发生在交叉孔道的沸石中,反应物从一种孔道中进入,
产物从另一种孔道中扩散出去,各有自己的运输路线。
择型效应在构型扩散区才是重要的。
9、约束指数C.I.数值愈大,说明孔道的约束作用越大。
第六章过渡金属配合物催化剂及其相关催化过程
1.四个基本单元(P142-143):
配体取代或交换、氧化加成(还原消去)、插入反应和产物脱
去。
(1)解离式配体取代机理:
若A,B两种分子在金属配合物MLn的催化作用下发生反应,
金属配合物应发生配体解离,形成两个空配位点丨⑷「一何】"口2+乩,其中M
代表金属,L代表配体,□代表空位,n代表配位数。
然后A,B顺式配位至金属开始催化
作用。
缔合式配体取代机理:
取代配体先缔合至配合物,接着被取代配体从配合物解离。
(2)氧化加成与还原消去:
反应物也可以不与催化剂中原来的配位体交换,而是直接加成
上去。
氧化加成是一类配体加成到金属原子并使其价态升高的反应,氧化加成要求金属周围有两个空配位点。
比如说H2配合物的加成。
H2分子先解离成两个H,然后金属提供出两个电子接受H原子作为配体,因此金属氧化态升高,HI和CH3I等也都可与金属配合物发生氧化加成反应。
CO和C2H4这样的分子配位到金属时并不显著改变金属离子的电子密度,
因此它们的加成不属于氧化加成。
还原消去:
为氧化加成的可逆过程。
B[
I/
一A
/I
配体之间。
(4)产物脱去
2.乙烯氧化制甲醛(P145):
总反应:
C2H4+1/202tCH3CH0
总反应由以下三个阶段实现:
(1)乙烯被Pd(n)氧化成乙醛,Pd(n)还原为Pd(0)。
C2H4+PdCl2+H20tCH3CH0+Pd+2HCl(a)
(2)Pd(0)被Cu2+氧化成Pd(n),Cu2+被还原成Cu+。
Pd+2CuCl2tPdCl2+2CuCl(b)
(3)Cu+被空气或氧气氧化成Cu2+
2CuCl+1/202+2HClt2CuCl2+2H20(c)
第七章金属催化剂以及相关催化过程
一、多相催化中电子效应、结构效应和能量效应
1、电子效应:
价键理论
d特性百分数:
在成键杂化轨道中d轨道所占的百分数称为过渡金属的d特性百分数,其物理意义:
反映了在成键杂化轨道中d轨道的贡献大小。
如Ni原子的价电子结构为3d84s2,用f表示原子电子,?
表示参加金属键的电,Ni的杂化轨道的形式(A)d2sp3,(B)d3sp2,出现的几率分别是(A)30%和(B)70%。
能带理论
d带空穴数d带空穴数越多,说明未成对电子数越多,金属催化的能带理论认为:
催化活性和吸附性与d带空穴数有关。
3.结构效应和能量效应,几何对应原理与能量对应原理:
(1)几何对应原理(P160):
多相催化反应中,反应物分子中起反应的部分常常只涉及少
数原子,而且作为活性中心的活性体也只是由某几个原子所组成的所谓多位体。
实现此催化
反应的基本步骤就是反应物分子中起反应的部分与这种多位体之间的作用。
常见的多位体有
四种:
二位体(二位体活性中心由催化剂上两个原子组成),三位体,四位体和六位体
P160-161)。
(2)能量对应原则(P162):
催化剂和反应物种相互作用对该催化反应所需能量的影响程度大小来研究催化作用。
qS选择的催化剂的吸附热之和等于反应物和产物键能之和的一半时,EU反应的活
22
化能等于反应焓的一半。
4.合金催化剂:
例如用于己二腈加氢制己二胺的Cu-Ni/SiO2合金催化剂。
(1)有氢参加的反应,例如加氢、脱氢、加氢裂解,氢转移,氢解等反应。
(2)氧化反应,烃类的氧化反应。
典型的例子是有机挥发性气体的燃烧用的含有贵金属的环保催化剂;汽车排出的废气转
化的三效贵金属催化剂;在银催化剂上的乙烯环氧化反应制环氧乙烷。
5.金属与载体间强相互作用分为三种情况:
(1)相互作用局限于金属颗粒和载体接触部位,在界面接触部位的金属原子因缺电子具有阳离子的性质,因而对其他金属原子的电子性质也产生影响。
(2)分散的金属原子溶于载体的晶格中或生成混合氧化物。
主要发生在表面金属(M1)和载体中的金属组分(M2)易形成M1xM2yOz盐类化合物或M1xM2y金属间化合物的那些催化剂中。
这种情况对金属的电子性质影响最大。
(3)来自载体的氧化物对金属颗粒表面的涂饰。
可能导致金属电子性质的改变,也可能在接触部位形成新的活性中心。
由于金属载体之间的相互作用,出现了电子从载体流向金属或从金属流向载体的电荷转移。
本质上金属-载体之间的强相互作用是在一定的反应条件下的化学变化和几何结构变化的综合效应,这对催化剂的催化活性的影响可能好也可能不好。
6.结构敏感反应与钝感反应:
(1)结构敏感反应:
催化剂活性组分固定后,催化剂的转化速率随催化剂结构的改变而变
化的一类反应。
乙烷的氢解反应涉及C-C键的断裂,是结构敏感反应。
需要两个相邻Ni原子的组合结构,Cu的加入极大的降低了相邻的Ni原子的聚合状态(镍的表面双位数减少),
使活性中心的数目迅速的减少,导致活性下降。
2)指催化剂活性组分固定后,催化剂的转化率和催化剂的结构无关的反应。
环己烷的脱
氢涉及的是C-H键的断裂,是结构不敏感反应。
因此在Cu的较大的浓度范围内,活性不随组成变化。
7.双功能催化剂(金属与酸中心同时存在于催化剂中):
其中酸性催化剂完成的是异构化,这是因为异构、环化、裂解等反应常需要生成正碳离子的中间过程,而能提供这种反应条件的则是固体表面的酸中心。
而加氢或脱氢则需要金属催化剂。
如Pt/Al2O3催化剂中,Pt被用作加氢或脱氢,Al2O3则提供酸中心以实现异构化。
(P178)
双(多)功能催化剂Pt/Al2O3
8、合金催化剂原子半径相近,晶体结构相同的一些金属常可以互相融合形成和金。
汽车尾气催化燃烧所用的三元催化剂是活性组分Pt-Rh-Pd负载于堇青石的整体载体上,对防止污染起到了重要作用。
炼油工业中常用的重整催化剂其实是Pt-Re(orlr)/Al2O3,使汽油的辛烷值有大幅度的提高。
9、非晶态合金
非晶态合金是熔融状态的金属经过急速冷却(冷却速度大于106C/s)而得到的类似于普通
玻璃结构的非晶态物质。
由于冷却速度足够快,就有可能越过结晶速度而快速凝固,使液态合金的结构在某种程度上保持液态合金的微观结构。
短程有序,长程无序。
多数非晶态合金都是过渡金属和某些类金属元素如B,C,P,Si等构成。
10、汽车废气处理
第八章金属氧化物的催化作用与催化氧化反应
1.非计量化合物:
很多金属氧化物催化剂的一个特点是化学组成是非计量的,其中元素的
比例与简单化学式要求的不同,故称为非计量氧化物。
如:
(1)含有过量正离子的非计量化合物ZnO在加热时失去氧,变成金属组分过量或者说
是氧不足的非计量氧化物。
过量的Zn+存在于晶格的间隙中,要保持晶格的电中性,过量的
Zn+在附近要拉住一个电子,变成eZn+。
在靠近导带的附近形成一个附加能级,温度升高,
(2)正离子缺位NiO中缺少Ni2+缺少一个Ni2+,相当于缺少两个正电荷,附近就有两个
Ni2+价态发生变化2Ni2+t2Ni3+2Ni2++hole
温度升高时,变为自由孔穴,成为NiO导电的来源-p型半导体。
产生的附加能级靠近价带,容易接受来自价带的电子,成为受主能
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